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《暨南大学》 2015年
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纳米二硫化钼制氢电催化剂的结构设计与性能优化

刘宁  
【摘要】:电解水析氢反应是高效的制氢途径之一,然而严重受限于造价昂贵的贵金属催化剂。如何解决高制氢效率与低催化剂成本之间的矛盾是该领域的重要研究方向。二硫化钼(Mo S2)具有类似贵金属铂的氢吸附自由能(ΔGH+),表现了优异的催化析氢性能,且价格低廉、资源丰富,是潜在的高效制氢电催化剂。然而,Mo S2催化活性位调控难,且材料导电性差,其催化性能与铂催化剂仍有较大差距。已有的优化方法存在可控性差、步骤繁琐、条件苛刻的不足,急需发展方便、高效的结构调控策略,以进一步优化其电催化制氢性能。本论文针对Mo S2的结构特点及存在问题,通过导电性载体限域生长策略、微波体系反应物自保护活性位机制等,协同提高催化活性位的丰度/强度、催化剂导电性,显著降低了析氢过电位,提高了电催化效率。主要工作内容如下:一、原位模板法合成超薄Mo S2电催化剂。利用原位形成的多糖模板的空间限域作用制备了具有超薄结构(2~4 nm)的Mo S2/C纳米球,使得高活性的rim-site活性位充分暴露,提高活性位的丰度和强度;同时碳杂化结构可以增强催化剂的导电性。该催化剂在酸性电解水制氢反应表现了优异的催化性能,在过电位200 m V的条件下电流密度达到88 m A cm-2,是传统Mo S2催化剂的数十倍。二、反应物自保护机制设计高活性Mo S2电催化剂。利用微波的特殊加热方式,通过反应物硫脲分子对Mo S2活性位的吸附,保存大量的高活性位。此策略制备的AS-rich Mo S2在300 m V过电位下表现出65 m A cm-2的电流密度,是普通Mo S2(11 m A cm-2)的6倍。一系列的对照实验发现,该自保护策略与反应物分子的结构、反应条件、后处理步骤等密切相关,揭示了自保护机制中客体分子的吸附、去除是优化活性位的决定因素。该策略具有较好的普适性,可方便的应用于负载型的Mo S2催化剂(AS-rich Mo S2/CNTs和AS-rich Mo S2/RGO)中,进一步提高了析氢效率。三、初步探索其它Mo S2复合催化剂,如Mo S2/聚苯胺(Mo S2/PANI)、Mo S2/碳布(Mo S2/CC)等,并对其进行形貌表征和性能测试,但催化性能并不理想,还需进一步的改善。综上所述,本论文研究了Mo S2的结构调控方法,获得了一系列高性能的制氢电催化剂,揭示了丰富的构效关系及性能优化的基本规律,为开发高效、经济、稳定的电催化制氢的催化剂提供了值得借鉴的方法和思路。
【学位授予单位】:暨南大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:O643.36;TQ116.2

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