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《暨南大学》 2018年
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糠醛加氢反应中Ir/H-MoO_x催化剂的金属-载体相互作用

谢莉芳  
【摘要】:糠醛是一种生物质基分子,通过加氢转化可生产多种高价值的平台分子,是当前生物质资源利用领域的研究热点。糠醛呋喃环的孤对电子与氧原子发生共轭,形成大π键;同时,糠醛加氢过程中还可能伴随着脱氧、开环、氢解等副反应。其复杂性远超出简单的α,β-不饱和醛的加氢,对催化剂的设计提出了更高的要求。本文针对糠醛的加氢转化反应,利用氢溢流原位合成氢化氧化钼负载的金属铱(Ir/H-MoO_x)催化剂,系统地研究催化剂的金属-载体相互作用,以及在糠醛加氢反应中的应用。本论文的主要研究及结果如下:一、工作通过原位形成的Ir纳米颗粒上的氢溢流,将H掺杂可控引入MoO_3中,合成Ir/H-MoO_x催化剂。本部分工作的催化剂制备的温度(T)选择在200~600~oC之间,所制备的催化剂标记为Ir/H-MoO_x-T。实验表征证明了Ir与H-MoO_x存在强的电子相互作用。通过改变还原温度,可以调控载体H-MoO_x的H掺杂程度,从而改变其与Ir的相互作用,直接表现为Ir纳米颗粒表面具有不同Ir~0/Ir~(δ+)比例。因此,在不同温度合成的Ir/H-MoO_x表现出对H_2的不同吸附和活化能力,对糠醛(FAL)加氢制糠醇(FOL)的反应活性起到关键作用。例如,在温和条件下(T=30 ~oC,P_(H2)=2 MPa),Ir/H-Mo O_x-400表现了高活性(TOF:4.62 min~(-1))和高选择性(99%)。二、利用溶胶凝胶方法制备介孔Ir/meso H-Mo O_x催化剂,应用于糠醛催化氢化。利用Ir催化剂在还原过程中的氢溢流,破坏载体MoO_3刚性,在除去模板剂的过程中有效地保持了催化剂的孔结构。相比通过直接焙烧去除模板剂合成的催化剂,Ir/meso H-MoO_x有更高的比表面积,证明了用氢溢流效应对构筑催化剂丰富孔性的作用。Ir/meso H-MoO_x催化剂在糠醛催化加氢反应中表现了高的活性和选择性。本论文工作证明了通过改变还原温度方便地调控载体的表面结构和电子性质,进而调控载体与金属催化剂的相互作用,并证明了该相互作用在糠醛加氢反应中的重要作用。本工作对调控金属-载体相互作用提出了新的思路,也将为进一步发展高活性、高选择性的加氢催化剂提供新的机会。
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