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《暨南大学》 2018年
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镍/钴硫属化合物电催化剂的异质结构调控与水分解应用

杨雅晴  
【摘要】:当下能源危机和环境污染日益严重,开发新能源刻不容缓。氢能是最理想的新能源之一,可通过电催化水分解工艺制备。镍、钴等金属的硫属化合物是一类新兴的非贵金属电催化剂,具有优良的导电性、高的催化活性、适合析氢和析氧的双功能催化作用,有望取代成本高昂、自然界储量少的铂系催化剂。本论文工作通过构筑金属硫化物、硒化物的异质纳米结构,增强多组分的界面协同作用,优化活性位的本征活性;并基于纳米线的设计一维-二维的多级纳米结构,提高界面活性位的丰度,从而提高析氢、析氧、水裂解反应的催化效率。具体的工作内容如下:一、基于导电性良好的泡沫镍基底,构建MoS_2-Ni_3S_2多级结构,提供丰富的异质界面,充分暴露高活性的界面催化位点,显著提高电催化析氢、析氧、水分解性能。通过温和的水热法,利用各向异性的钼酸盐中间体直接生长多级的MoS_2-Ni_3S_2异质结构。在该复合催化剂中,Ni_3S_2纳米棒均匀的与超薄MoS_2纳米片相结合,使之能充分暴露更多的异质界面。相比单组份的Ni_3S_2催化剂,MoS_2-Ni_3S_2 HNRs/NF异质纳米棒表现出更优的催化性能,在碱性电解质中其HER和OER的η_(10)分别为98和249 mV,Tafel斜率分别为61和57 mV dec~(-1)。在全电解水中,仅需要1.50 V的电位就可产生10 mA cm~(-2)的电流密度。其催化活性甚至优于商业Pt/C-IrO_2催化剂及目前报道的大多数非贵金属电催化剂。二、基于导电性良好的泡沫镍基底,构建CoNiSe_2@CoNi-LDH多级结构,提供丰富的异质界面,制造更多的缺陷位,充分暴露更多的活性位点。通过简单快速的电沉积法,在1D CoNiSe_2/NF纳米线表面修饰CoNi-LDH纳米片,形成一维-二维的CoNiSe_2@CoNi-LDH多级纳米结构。利用表面修饰的CoNi-LDH纳米片有效促进H_2O的吸附,并通过H_2O_(ads)的解离在CoNiSe_2上形成H_(ads)和在CoNi-LDH上形成OH_(ads),从而显著提高HER活性。因此,CoNiSe_2@CoNi-LDH/NF异质纳米线比单相的CoNiSe_2/NF纳米线表现出更高的催化活性。在碱性介质中,其HER和OER的η_(10)分别为110和210 m V,Tafel斜率分别为74和39 mV dec~(-1)。在全电解水中,仅仅需要1.43 V的电势就可产生10 mA cm~(-2)的电流密度,相当于仅需200 mV的过电位。其催化活性远优于商业Pt/C-IrO_2催化剂及目前报道的大多数非贵金属电催化剂。三、通过煅烧和水热方法,在一维Co-Ni前驱体的基础上硫化均可得到(NiCo)_3S_4/NF电催化剂。该催化剂在HER和OER都表现出较高的活性,其中性能最好的(NiCo)_3S_4/NF的η_(10)分别为122和205 mV。综上所述,本论文工作通过构筑异质纳米结构,优化了了镍/钴硫属化合物的电催化性质,揭示了构效关系,研究了催化剂作用机制,为开发高效、稳定、经济的非铂电催化剂提供新的思路与方法。
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