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高性能异质原子掺杂电催化剂的合成及电解水的应用

许培蔓  
【摘要】:随着社会和经济的快速发展,能源问题日益严峻。氢能是零碳排放的绿色可持续能源,被认为是最理想的新能源。在众多的制氢技术中,电催化分解水是一种简单清洁的大规模制氢方法。目前,最高效的电解水催化剂是以铂为代表的贵金属材料,但由于其价格昂贵及资源匮乏等问题,严重阻碍了它们广泛的工业应用。因此,开发非贵金属催化剂刻不容缓。而高性能、高稳定性电解水材料设计的关键在于稳定的电子结构、良好的导电性及丰富的活性位点。基于以上的设计原则,本论文具体的研究工作如下:(1)以导电性良好的泡沫镍为基底,采用简单水热加低温磷化的合成方法,制备Mn掺杂微米花状Ni_2P。与单金属组分的Ni_2P催化剂相比,Mn掺杂Ni_2P在碱性介质中表现出更优异的电催化性能。同时,由于多孔微花结构以及Mn、Ni和P之间强烈的电子相互作用,Mn/Ni最优比为0.053的Mn掺杂Ni_2P在氢析出和氧析出具备最佳的性能,且稳定性良好。(2)采用简单的水热合成方法,制备了Co掺杂Ni_(0.85)Se纳米颗粒负载在还原氧化石墨烯上。与纯Ni_(0.85)Se纳米颗粒与Ni_(0.85)Se/RGO相比,Co掺杂Ni_(0.85)Se/RGO材料在酸性和碱性介质下的析氢活性有明显的提高,这归因于高比表面积的还原氧化石墨烯能有效减少纳米颗粒的团聚,暴露出更多的活性位点,且Co的有效掺杂优化调节了Ni_(0.85)Se的电子结构,提高了Ni_(0.85)Se和载体还原氧化石墨烯之间的相互作用力,从而改善催化析氢性能。(3)以次磷酸钠作为磷源,采用简单的回流及低温煅烧,制备磷掺杂负载在还原氧化石墨烯上的CoMoO_4纳米棒。与CoMoO_4/RGO相比,P-CoMoO_4/RGO在碱性介质中的析氢电催化活性有显著的提高,且稳定性良好。这归因于P有效掺杂进RGO和CoMoO_4中,增强了纳米棒与载体之间的相互作用,从而提高了导电性,暴露出更多的活性位点。


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