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硒代胱氨酸自组装膜与无机离子相互作用的电化学研究

颜晓丽  
【摘要】:本文制备了硒代胱氨酸自组装膜修饰金电极(SeCys SAMs/Au),采用循环伏安法、交流阻抗法、接触角技术对该膜电极进行了表征,研究了该自组装膜的吸附机理、成膜条件以及电极界面电容。结果表明,常温下在强酸性的硒代胱氨酸溶液中自组装30h可以获得稳定的SeCys SAMs/Au,修饰前后金电极双层界面电容从修饰前的0.87μF/cm~2降到0.60μF/cm~2,且SeCys SAMs表面比裸金表面具有更强的亲水性。 探讨了SAMs膜电极上的SeCys分子与金属离子Zn~(2+)、Ca~(2+)、Fe~(3+)、Cd~(2+)、Ca~(2+)、Mg~(2+)相互作用。当扫描电位范围是-0.4V或更负的电位~0.6V时,SeCys分子以Se—Au键稳定存在于电极表面,低浓度的Cu~(2+)(1.0×10~(-5)mol/L)可与SeCysSAMs/Au电极上的SeCys分子发生配位作用;高浓度的Cu~(2+)、Zn~(2+)(>1.0×10~(-3)mol/L)一部分与SeCys分子发生配位作用,一部分直接在Au电极表面发生电化学氧化还原反应,由于Se原子用于固定在Au电极上,我们推测Cu~(2+)、Zn~(2+)与SAMs上SeCys分子的配合点位是羧基和胺基。对于Fe~(3+)和Cd~(2+),SeCys SAMs完全阻碍了它们在Au电极上的电子传递。当扫描电位范围是-0.4V或更负的电位~1.4V时,SeCys分子从电极表面脱落,发现在0.05V~0.28V均可观察到各金属离子与SeCys分子的配合物还原峰,推测是Se原子与各金属离子发生了配位作用。 另外,研究了Fe(CN)_6~(3-)、Cr_2O_7~(2-)在SeCys SAMs/Au电极上的电化学特性,比较了裸金电极和SeCys SAMs/Au电极对I~-、Cl~-的吸附作用。发现SeCys SAMs对Fe(CN)_6~(3-)、Cr_2O_7~(2-)在金表面的电子交换有阻碍作用,而对I~-、Cl~-在金电极上的吸附特性有促进作用。


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