贫燃条件下汽车尾气中NOx的选择性催化还原

【摘要】：随着汽车工业的高速发展和汽车保有量的增加，汽车尾气对大气造成的越来越严重的污染，特别是NO_x的危害已引起了各国政府的高度重视。贫燃条件下传统的三效催化剂不能有效地发挥作用，因此开发新型的汽车尾气催化剂成为竞相研究的课题。 本研究选取了两大类催化剂：具有良好热稳定性的钙钛矿型复合氧化物以及具有出色的催化活性反应性能的ZSM-5分子筛作为主要研究对象。通过柠檬酸络合法、浸渍法以及离子交换法制备了一系列的La-Sr-Co-Fe-O系列催化剂、Ag-LaMnO_3催化剂以及Cu-Na-ZSM-5催化剂，结合通过活性评价和各种表征手段对各催化体系的活性以及反应机理进行了系统的研究和考察。 研究结果表明： 1．柠檬酸络合法制备的钙钛矿型复合氧化物催化剂具有良好的催化活性和热稳定性。适量的Co和Fe离子的协同存在不但使催化剂结构更接近理想钙钛矿型，而且对催化剂的活性氧的吸附以及反应能力都起着积极的作用。 2．钙钛矿型氧化物担载了Ag等金属离子后增加NO和C_3H_6的转化率，明显地降低了丙稀的起燃温度，这是由于催化剂表面高分散的金属Ag离子有利于NO和O_2的吸附活化以及诱导产生了高价离子和阴离子空位共同作用的缘故。催化剂在H_2气氛下活化后，产生了有利于晶格氧传递的氧空缺，提高了NO和C_3H_6的催化转化活性。 3．所研制的Cu-Na-ZSM-5分子筛催化剂具有活性好、操作范围广的优良特性。分子筛催化剂经过高温老化反应后，分子筛晶体骨架比较稳定；催化剂表面的B酸在反应中起着重要的作用，但是并不是反应所必不可少的，并且在老化 汕头大学工学硕士学位论文 中发生流失，使得催化剂活性下降。