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《汕头大学》 2005年
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乙烷氧化脱氢制乙烯Ni基催化剂的研究

孙建  
【摘要】:本文在常压微型固定床反应器中,通过评价乙烷氧化脱氢(ODHE)催化剂 的活性,筛选出了合适的催化剂,并确定了该催化剂的制备条件和反应工艺条件; 以及考察了催化剂的制备方法和助剂Ce的引入对催化性能的影响。研究结果表 明: (1)镍基催化剂对乙烷氧化脱氢制乙烯具有优良的催化性能;当ω(Ni)=17%, 500℃下焙烧的催化剂,在空速(G.H.S.V))为12000 ml/(g·h),C_2H_6:O_2:He= 2:1:9时,在500℃~600℃C的反应温度范围内,C_2H_4的选择性均在60%以上, C_2H_4的收率均在20%以上。 (2)水热处理法、浸渍法和固相交换法制备NiO/γ-Al_2O_3[ω(Ni)=17%】催化剂中, 浸渍法制备的催化剂的ODHE反应活性最佳;利用XRD、XPS和还原TG等表 征手段,发现ODHE反应的活性相为易于还原的分散于催化剂表面的NiO微晶 和易于还原的“表面尖晶石”NiAl_2O_4,而浸渍法制备的催化剂的活性组分均匀 地分散于载体表面,且活性组分与载体的作用适中,易于还原,因而具有较高的 ODHE选择氧化活性;利用O_2-TPD-MS研究了不同氧物种的作用,非化学计量 氧(O_2~-、O~-和O_2~(2-))是ODHE反应的高选择性氧物种。 (3)Ce的添加提高了催化剂ODHE反应的低温选择氧化活性,但不利于镍基 催化剂的高温选择氧化。通过XRD,TPR和XPS研究发现Ce的添加减弱了Ni 物种与载体间的相互作用,提高了Ni物种在催化剂表面的分散度,并且增加了 催化剂表面中晶格氧的密度,从而提高了ODHE的低温反应活性;同时CeO_2 添加量过高会导致CeO_2烧结,或进入催化剂体相,或覆盖催化剂表面,从而减 弱与Ni物种的相互作用,使Ni晶粒在催化剂表面聚集长大而使催化活性下降。
【学位授予单位】:汕头大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2005
【分类号】:TQ221.211

【参考文献】
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【共引文献】
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