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《汕头大学》 2005年
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介孔钛交联蒙脱土固体酸催化剂制备及其对NO选择还原催化性能的研究

张俊豪  
【摘要】:由于氮氧化物(NO_x)是主要的大气污染物,NO_x的过度排放能形成酸雨和 光化学烟雾,使得NO_x的催化分解和还原被广泛研究。更加严厉的条例要求降 低碳氢化合物、碳氧化合物和氮氧化合物的排放。在贫燃条件下,发动机能够排 放较少的CO和HC等污染物,但NO_x的污染增加。传统的三效催化剂主要在理 论空燃比附近净化CO、HC和NO_x、,而在贫燃条件下不能有效的消除NO_x,为此, 研究和开发贫燃条件下汽车尾气净化催化剂,成为目前国际上的热点和挑战性课 题。 本文研究以钠基蒙脱土为基质,以钛酸丁酯为钛源,利用溶胶凝胶法能对钛 源进行控制的优点,制得具有良好介孔结构的钛交联蒙脱土,采用SO_4~(2-)和Ce 改性的方法,制得Ce和SO_4~(2-)改性钛交联蒙脱土(Ce/SO_4~(2-)/Ti-PILM)作为载体, 制成铜基Ce和SO_4~(2-)改性的钛交联蒙脱土催化剂(Cu/Ce/SO_4~(2-)/Ti—PILM)。采用 XRD、DTA、IR、BET、NH_3-TPD、Py-IR、FT-IR和XPS等分析手段表征催化 剂结构与性能的关系,并考察了制备条件对催化活性的影响。研究结果表明: 1.SO_4~(2-)改性交联蒙脱土,在交联柱上形成了鳌合双配位化合物,增加了催化剂 表面的酸性,促使了Bronsted(B)酸中心的形成。活性测试结果表明,SO_4~(2-)改 性后催化剂选择还原NO的转化率得到大幅度提高。 2.Ce改性对其结构和性能有明显的影响。结构测试结果表明,经Ce改性的催 化剂不仅能提高催化剂的热稳定性,还能提高活性物种铜在催化剂表面的还 原能力,从而在催化剂活性测试中表现了较好的活性和热稳定性。 3.钛交联剂能很好的撑丌蒙脱土的土层,使制得的钛交联蒙脱土载体的比表面 积明显增大,并且形成良好的介孔结构,孔径分布集中在3-7 nm;经SO_4~(2-) 和Ce改性的催化剂孔径均一性得到提高,孔径分布集中在4nm左右。
【学位授予单位】:汕头大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2005
【分类号】:TQ426;X701.3

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