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《华南理工大学》 2010年
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芴衍生物拉曼散射和隧穿电流电场响应

辛宏梁  
【摘要】:有机光电材料由于具有宽能隙、高发光效率和制备简单等优点而成为光电功能材料领域的研究热点之一。有机晶体及其溶液对光的散射性能的探索属于基本性能研究,对其进一步应用具有重要的指导作用。在基底表面沉积有机层,利用有机分子与基底之间的非共价相互作用在基底表面“自下而上”自组装形成分子器件是一种有效构筑分子器件的方法。这种修饰的有机膜界面结构在化学及生物传感、分子识别、分子电子学及光电应用材料上具有潜在的应用价值。本论文利用拉曼光谱和扫描隧道谱技术系统地研究了有机小分子在光和电场作用下的性能,分析了其散射性能和电性能对入射光和电场的响应。主要研究内容和结果如下: 1.测试了几种芴衍生物晶体对光的吸收和散射。实验结果表明有机分子的功能基团对光吸收和光散射具有重要的影响。分子组成、结构和功能基团的变化,导致了分子轨道的变化及分子中化学键的强弱,力常数的变化。这些变化都会反映在光吸收和光散射的光谱中。 2.分析了入射激光频率对N, N'-双(9H-芴-9-亚基)苯-1,4-二胺晶体散射的影响。在用不同频率激光入射晶体的条件下,通过测试散射光谱研究了N, N'-双(9H-芴-9-亚基)苯-1,4-二胺晶体对光的散射效应。晶体结构的空间平移周期性和晶格振动使得其对光的散射具有自身的明显特征。随着入射激光的波长增加,其频率减小,入射光子的能量减小,散射光中由外振动引起的较低波数的谱线增强,并在特定散射区间产生能量共振。 3.对散射光谱中不同振动模式间的振动耦合进行了深入探讨。当入射激光的频率减小时,晶体外振动引起的散射加强,散射光中较小波数的谱线明显增强,在一定情况下可以与分子结构本身所固有的某些振动模式进行耦合,从而引起振动模式的共振。在两种单晶共存的共晶结构中,不同单晶之间当振动能量和振动模式符合一定条件时也能够发生能量共振,从而在同一分子的不同振动模式之间及不同分子的同一振动模式之间发生能量转移。 4.系统研究了N,N'-双(9H-芴-9-亚基)苯-1,4-二胺在溶液中的散射行为。处于溶液中的有机分子,溶剂种类和溶液浓度的变化都会对散射峰的频移和强度发生影响。本论文研究了在不同溶剂和浓度中的N,N'-双(9H-芴-9-亚基)苯-1,4-二胺的Raman散射峰的变化,利用苯环骨架伸缩振动频率研究了溶剂种类及溶液浓度对散射峰频移的影响。将苯环伸缩振动的频移参数与溶剂的介电常数、溶剂受体数及溶剂偶极矩的相关性进行分析。结果表明,苯环伸缩振动频率与溶剂偶极矩有较好的相关性,溶剂介电常数的相关性不如溶剂偶极矩,由于苯环给电子能力限制了溶剂与溶质之间的电子相互作用,使得分子苯环伸缩振动与溶剂电子受体数之间的相关性较差。溶液浓度并不影响苯环伸缩振动频率,浓度变化对光谱的影响主要通过谱线形状反映出来,其微分曲线较明显的反映出随着浓度降低,Raman散射强度变化率也降低。 5.在大气环境下研究了N, N'-双(9H-芴-9-亚基)苯-1,4-二胺沉积在石墨表面所形成界面结构隧穿性能的电场响应。采用光电子能谱(XPS)、接触角测试(CAM)和隧道谱(TS)技术对分子在石墨表面沉积所形成结构的隧穿性能进行表征。XPS、CAM和STM实验结果表明N, N'-双(9H-芴-9-亚基)苯-1,4-二胺分子可以吸附到石墨表面并且在石墨表面形成基本有序的有机分子薄膜。同时利用隧道谱技术研究了沉积在石墨表面的有机层在电场作用下的性能响应。实验结果表明沉积在石墨表面的BFBD薄膜在电场的作用下发生电子隧穿,其隧穿过程是由电极电势和电极间距离两个因素共同决定的。当电极间距离较大时,电极间电场较小,其隧穿过程为一谐振子与电子能级的共振过程,当电极间距离较小,电极间电场足够大时,其隧穿过程表现为与导体相同的传导过程。在较小电场作用下,隧道电流是由弹性电子隧穿产生的;在较大电场作用下,隧道电流是由弹性电子隧穿和非弹性电子隧穿共同产生的。这两者的分界处的电场大小是由分子化学组成、分子结构和电子排布共同作用的结果。通过对不同电极距离下的隧道电导研究,在特定的电场下,隧道电导出现一个峰值。通过电子传输速率的经典描述及电极间距离与电极诱导电场的关系分析,认为使得隧道电导产生峰值的电场是恒定的。能够产生隧道电导峰值的恒定电场大小是与分子结构及分子的电子排布密切相关的。这种有特定光、电性能且制备方法简单、结构稳定的界面分子器件为在真空系统外研究表面/界面现象提供了有用的平台,具有潜在的应用价值。
【学位授予单位】:华南理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:O621.23

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【参考文献】
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