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泡沫金属基结构型催化剂上甲烷催化燃烧性能研究

李继超  
【摘要】:能源危机和环境问题是当今全球面临的最为严峻的两大课题,基于质子膜燃料电池的氢能源以其能量效率高、清洁无污染受到了科研人员的广泛关注。从具有生物可再生性的含氧化合物制取氢气是近年来的趋势,但制氢的原料种类繁多,性能差异较大,需对原料进行系统的考察。本文以获得最高的制氢效率和能量利用率为研究目的,研究含氧燃料蒸汽(SR)重整制氢的热力学和微型制氢系统的热集成,以得到含氧燃料蒸汽重整制氢的一般规律和最优的热集成效果。 本文对十种含氧燃料蒸汽重整制氢过程进行了热力学分析,以筛选适合微型制氢系统的含氧液态燃料。在所研究的含氧燃料中,甲醇有着最高的效率和最大的操作区间。多元醇如乙二醇和丙三醇也有着较高的能量利用效率。而乙酸和葡萄糖的操作区间较窄,能量效率较低,不适宜通过SR-PEMFC系统制氢。一般来说,氧含量较高的含氧燃料不适宜通过SR来制氢。这些结论对微型蒸汽重整制氢系统中原料的选择具有指导意义。 本文对微型制氢系统的加热方案进行了评估优化,设计了具有较高传热性能和能量利用率的微槽型换热器-催化燃烧器耦合系统,并制备了与其匹配的结构型催化剂。采用Al_2O_3溶胶作为结构型催化剂的黏合剂,用浸渍法负载贵金属Pd得到泡沫铜结构型催化剂。反应测试结果表明,在制备过程中由骨架扩散至黏合剂层的Cu物种会使催化剂的活性略有下降。这是由于Cu物种的掺入会对表面Pd元素的含量起到稀释的作用,并使Pd物种的氧化程度加深,氧化-还原循环受阻,活性受到抑制。 为改善催化剂活性,本文进一步探索制备出泡沫镍结构型催化剂。该催化剂可以在30000ml·gcat~(-1)·h~(-1)空速下60h内保持较好的稳定性,同时对H_2和CO都表现出较好的催化燃烧效果。其催化性能优于相应的粉末Pd/Al_2O_3催化剂,催化剂制备过程中骨架Ni原子扩散至黏合剂层中是造成活性增强的主要原因。Ni原子扩散至黏合剂层的行为提高了Pd元素在表面的相对含量,增加了PdO的结晶度,并提高了Pd在催化剂表面的分散度。


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