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新型梳状固态聚合物电解质的合成及性能研究

汪仕华  
【摘要】:锂离子电池作为一种比能量高、充放电寿命长、无记忆效应、对环境污染小、快速充电、自放电率低的化学能源,近年来获得迅速发展。但是传统的二次锂离子电池使用了液态电解质,这就造成了电池必须用金属包装,电池形状不灵活,同时还存在漏液和易燃的危险。 聚合物锂离子电池的出现成功解决了这一问题。因此,用聚合物电解质代替液态电解质成为锂离子电池的发展方向。但是,聚合物电解质最大的问题是电导率低,尤其是全固态聚合物电解质的室温离子电导率还远远达不到使用要求。 本文合成了一种新型的含硼酸酯的梳状聚氧化乙烯,梳状设计是为了破坏聚氧化乙烯的结晶性,引入硼酸酯期望能够提高聚合物电解质的电导率和锂离子迁移数。FTIR和NMR的测试结果显示成功合成了这种聚合物,DSC结果表明聚合物中几乎没有结晶出现,TGA结果显示聚合物热稳定性良好。 使用浇铸法制备了聚合物电解质薄膜,对其电性能和热性能进行了研究。结果发现,电解质的离子电导率受锂盐含量、温度、结晶性和玻璃化转变温度等因素的影响。[EO]:[Li~+]为10和30时,离子电导率出现峰值。氧锂比为10时,30℃电导率达到最大,为3.1510~(-5)S/cm。离子电导率随温度升高而增大,符合VTF方程和Arrhenius方程。其中[EO]:[Li~+]为5时,离子导电活化能明显高于其他锂盐浓度的聚合物电解质。聚合物中加入锂盐后,DSC曲线在170℃-180℃出现熔融峰,Tg升高,研究结果表明电导率受结晶程度和玻璃化温度综合作用的影响。TGA结果表明,加入锂盐后失重5%时的温度T_(95)有所降低。随着锂盐含量的增大,分解温度呈现先升高后降低的趋势,[EO]:[Li~+]为15的分解温度最高,达到174.3℃,[EO]:[Li~+]为5的样品热稳定性最差。聚合物电解质的分解电压为3.7-4.4V,锂离子迁移数在0.1到0.3之间。 对SPE-10进行纳米二氧化钛填充制备复合电解质。发现随着加入量的增大,纳米粒子团聚愈加严重。当添加量超过5phr时,制得的电解质薄膜力学强度很差。TGA结果表明,添加纳米粒子后电解质的热稳定性提高。且随着纳米粒子的加入份数增大,热分解温度也提高。


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