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《华南理工大学》 2012年
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钨酸铋基异质结型催化剂的制备及其光催化性能的研究

桂明生  
【摘要】:由于光催化技术可以将低密度的太阳光能转化为化学能和电能,在杀菌、环境净化、光解水制氢和染料敏化太阳能电池等领域有广泛的应用前景。但光催化技术发展至今仍然存在诸多问题,其中光催化剂的量子效率低、不易回收成为其大规模应用的主要障碍。因而,寻求高活性、易回收的可见光光催化剂是解决光催化技术应用的当务之急。众所周知,高效的可见光光催化剂应具备低能带、高量子效率、大比表面积、稳定性高和易回收等特点。然而,事实上现阶段在提高光催化剂催化效率的诸多方案中仍不能同时满足以上几点。本文基于催化剂发展中存在的问题,利用溶剂热、水热法制备具有高效光催化活性的钨酸铋基半导体异质结型光催化剂,通过对异质结型光催化剂的组成和形貌控制试图解决催化剂在应用中的问题,具体内容如下: 1.在3D Bi_2WO_6的基础上通过溶剂热法成功地制备了分等级3D Bi_2O_3/Bi_2WO_6异质结微球,分别用XRD、SEM、TEM、XPS、DRS、BET和光催化性能等手段对样品进行了表征和测试,探讨了Bi_2O_3负载在Bi_2WO_6表面的形成机理。结果表明:分等级异质结型光催化剂Bi_2O_3/Bi_2WO_6是由粒径约1-15nm的Bi_2O_3颗粒均匀的修饰在3D Bi_2WO_6微球的纳米片上所组成。以罗丹明B (RhB)为目标降解物,在可见光照射下异质结型光催化剂Bi_2O_3/Bi_2WO_6的光催化活性明显优于单一的Bi_2O_3和Bi_2WO_6。这主要是由于在光降解的过程中异质结体系促使了光生电子与光生空穴的分离,提高了光催化剂的量子效率。另外,Bi_2O_3作为客体修饰Bi_2WO_6,其用量对催化剂的催化活性有很大的影响,结果显示,Bi_2O_3的负载量为3wt%时Bi_2O_3/Bi_2WO_6对RhB的催化活性达到最高值且稳定性良好。 2.为了避免用两步法制备异质结时可能导致光催化剂比表面积减小的问题,第二章内容继续以Bi_2O_3/Bi_2WO_6为研究对象,利用一种简单、经济、有效的办法不仅成功地制备了Bi_2O_3/Bi_2WO_6异质结型光催化剂,而且也保证了其比表面积没有明显的减小。 利用混合溶剂热法在甲醛的协助下成功地制备了形貌均一、粒径约1μm的似线团状3D Bi_2WO_6微球,微球表面是由特殊的纳米片按一定的空间顺序组装而成。通过一系列条件实验,讨论了甲醛和混合溶剂对3D Bi_2WO_6特殊形貌的影响,探究了其形成机理。为进一步提高线团状3D Bi_2WO_6微球的光催化效率,通过离子交换,BiOI作为中间产物,制备了具有高活性的Bi_2O_3/Bi_2WO_6异质结型光催化剂,在对RhB溶液的降解过程中,表现出了较高的催化活性。 3.为了更好地改进Bi_2O_3/Bi_2WO_6光催化剂的性能和未来的应用,通过一步溶剂热法成功地制备了空心结构的Bi_2O_3/Bi_2WO_6微球。使Bi_2O_3/Bi_2WO_6光催化剂同时具备了高的量子效率、大比表面积、稳定和易回收的特点。使用XRD、ESEM等技术对所合成样品的组成、形貌等进行了相应的表征,讨论了空心微球的形成机理,以及不同合成条件对最后产物形貌的影响。在可见光照射下,以RhB作为目标降解物,研究了Bi_2O_3/Bi_2WO_6空心结构催化剂的光催化活性,结果发现:样品不仅具有高的催化活性而且极易通过自然沉降的方法回收利用。另外,样品在多次重复使用后其结构和性能基本不变,具有良好的实际应用价值,对其它新型光催化剂的设计及合成具有极好的启发作用。 4.利用一步水热法制备了WO3/Bi_2WO_6分等级结构的异质结型光催化剂。样品分别进行了各项表征,讨论了WO3/Bi_2WO_6的形成机理。结果表明,WO3纳米颗粒均匀地负载在Bi_2WO_6二维(2D)纳米片上,在合成过程中过量的Na2WO4·2H2O和HNO3对WO3/Bi_2WO_6的形貌形成起着重要作用。在可见光照射下,以RhB作为目标降解物,WO3/Bi_2WO_6分等级异质结型光催化剂与单一相的Bi_2WO_6和WO3相比表现出了较高的催化活性。这是因为WO3/Bi_2WO_6光催化剂不仅具有高的比表面积,而且由于异质结结构的存在使催化剂具有高的量子效率。此外,催化剂易回收且在多次重复使用后性能稳定,具有良好的实际应用价值。 5. Bi_2WO_6作为客体通过简单溶剂热法成功地将其纳米颗粒负载在g-C_3N_4上形成了异质结型光催化剂,同时又实现了大块状g-C_3N_4的部分剥离。使用XRD、IR、SEM、TEM、DRS和可见光光催化性能等手段对所合成材料的组成、结构、光学性质和光催化性能进行了表征。在可见光照射下,RhB的降解过程中Bi_2WO_6/g-C_3N_4光催化剂不仅表现出高的光催化活性,而且还克服了g-C_3N_4作为光催化剂难以回收的缺点。其高的光催化性能主要归结于Bi_2WO_6/g-C_3N_4异质结型光催化剂高的量子效率和大的比表面积。另外,Bi_2WO_6/g-C_3N_4异质结结构还具有稳定的光催化活性,在多次重复使用后其催化活性基本保持不变。Bi_2WO_6/g-C_3N_4催化剂的设计集中了聚合物的强吸附能力和异质结的高量子效率的优点,克服了聚合材料因密度较小难以回收的难题,为研究其它新型异质结型光催化剂拓展了思路。
【学位授予单位】:华南理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:O643.36

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【参考文献】
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