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介孔受限功能化离子液体的制备及其用于SO_2的捕集

王淑芳  
【摘要】:二氧化硫是大气的主要污染物,可引起酸雨等环境问题,给人类的生存环境和健康造成巨大的威胁。如何采取有效的措施减少SO2排放量,成为了全人类面临的一大难题。近年来,开发既具有湿法脱硫的高硫容,又具有干法脱硫工艺简单、吸附剂易于再生及易于放大等特点的新型技术受到广泛关注。离子液体具有性质稳定、无挥发、产物易于分离、循环使用性高等特点,在酸性气体捕集方面受到科研人员的重视。含有碱性基团的功能化离子液体因与SO2发生化学相互作用或反应,能比传统离子液体固定更多的SO2,具备良好的应用前景;但存在黏度大、价格高等缺陷,若要实现工业化需进行离子液体固载化,使活性组分分散在多孔材料表面,利于传质同时提高其经济性。 本论文首先合成硅氧烷基类离子液体前驱体,并利用核磁、红外光谱等对其结构进行表征及pKa值进行测量。采用SBA-15作为主体材料,以P123为模板,将上述离子液体前驱体与硅酸四乙酯共聚,一步合成介孔受限胺基功能化离子液体主客体复合材料。FT-IR、元素分析以及热重分析表明,一步共聚法成功地将胺基功能化离子液体引入介孔材料中且该类主客体复合材料具备较高的热稳定性。同时,考察了离子液体投料量等过程因素与复合材料负载量及结构等之间的关联关系。利X-射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附及电镜分析结果发现,适当的负载量有利于提高主体材料的规整性及介孔性能,但是,随着离子液体负载量的增加,离子液体对介孔材料的弱化现象增强,主体材料的规整性受到影响。 所制备的系列主客体复合材料对SO2的吸附研究表明,胺基功能化离子液体受限的的主客体复合材料对SO2具有较强的吸附性能,50℃时,其吸附量最大可达到1.074mmol/g,即8O2的吸附量与实际受限的离子液体的摩尔比达到1:1。同时,研究发现,复合材料的主体结构对其吸附性能有一定的影响,即吸附量与主体结构变化基本保持-致。系列复合材料对SO2的吸附属于典型的化学吸附,其中接枝于客体离子液体的胺基起主导作用,咪唑环起辅助作用。TPD结果表明,SO2与胺基之间的相互作用属于弱的化学吸附,而咪唑环对SO2的吸附属于强化学吸附。循环试验表明,多次吸附-再生循环操作后,其吸附量没有变化。


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