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带有可热脱除侧链的共轭聚合物/小分子的设计、合成及性能研究

刘春晨  
【摘要】:有机太阳电池由于具有轻质、柔性及可大面积生产等优势而受到广泛的关注。目前,越来越多高效的共轭聚合物/小分子被研究出来,使得有机太阳电池效率已超过10%,表现出极大的商业化应用前景。然而,在设计共轭聚合物/小分子的过程中,我们通常会在分子主链上连接不同长度的烷基链,以达到使所得材料具有较好溶解性的目的。但是,烷基链的引入会对共轭聚合物/小分子薄膜状态下的分子间堆积产生不利影响,从而降低材料的电荷传输性能。本文就是从这一问题出发,提出带有可热脱除侧链的共轭聚合物/小分子的分子结构设计理念。通过可热脱除基团的增溶作用,确保所合成材料的可溶液加工性能;同时,通过侧链的热脱除使分子的共平面性得到恢复,增强分子在固态下的堆积,从而提高材料的电荷传输性能。本文的第二章选取了分子平面性非常好的蒽单元来构建给体-受体型共轭聚合物,通过在其9,10位引入不同的侧链,得到了一系列基于蒽的共轭聚合物。通过对所得聚合物的光电性能进行详细的研究,我们发现不同侧链对聚合物的光伏性能会产生非常大的影响。其中,以烷基苯作为侧链的聚合物获得了最高为4.34%的光电转换效率,开路电压达到0.98 V,充分证明了蒽单元用来构建给体-受体型共轭聚合物的可行性。本文第三章在第二章的研究基础上,提出了带有可热脱除基团的蒽的共轭聚合物这一分子结构设计理念。通过蒽单元的开环加成,得到可发生热脱除的Diels-Alder加成结构单元,并成功将这一单元构建成共轭聚合物。由于加成基团的增溶作用,所得共轭聚合物在常用溶剂中具有优异的溶解性;而对加工好的聚合物薄膜进行250oC热退火处理后,加成基团可成功被热脱除,聚合物分子平面性得到了有效的增强,导致聚合物薄膜的载流子迁移率得到有效提高。最终,基于这一设计理念所合成的聚合物也表现出了相对可观的光伏器件性能,光电转换效率最高为2.15%。本文第四章将热脱除这一分子设计思路应用到缺电子单元上,成功合成了带有可热脱除侧链的靛蓝、异靛蓝和DPP单元,并将这三个单元成功构建成给体-受体型共轭聚合物。所得聚合物由于可脱除侧链的增溶作用而具有非常好的溶解性,因而很容易被加工成均匀的薄膜。通过对加工得到的薄膜进行热退火处理,我们可以成功地将侧链从聚合物主链上脱除,使得聚合物的平面性得到增强,同时使聚合物中的内酰胺结构间形成NH…O=C氢键作用,从而使聚合物分子间的堆积得到显著增强,最终使聚合物薄膜的空穴迁移率得到有效提高。我们将所得聚合物成功制备成聚合物太阳电池器件,光伏性能虽然并没有像所预期的那样得到提高,但通过对薄膜形貌的深入研究,我们发现热脱除过程中,共混膜的形貌是影响器件最终光伏性能的重要因素。在第五章中,为了有效控制热脱除过程中薄膜形貌的变化,我们设计并合成了带有可热脱除侧链的靛蓝和异靛蓝小分子。对两个小分子进行溶液状态下的热脱除处理后,基于异靛蓝的小分子利用分子间的NH…O=C氢键作用而进行分子自组装行为,最终得到分子有序排列的纳米线结构。通过分子的有序排列,材料薄膜的电荷传输性能得到很大的提升,空穴迁移率达到1.3×10-3 cm2V-1s-1。在第六章中,为了减小热脱除过程对分子主链的影响,我们将可热脱除的酯基链连接在聚合物的侧链上。对所得聚合物进行热脱除处理后,我们发现聚合物的能级发生轻微的改变,但薄膜吸收光谱出现明显的红移,表明发生热脱除后的聚合物电子结构并没有表现出明显的变化,但聚合物链间的堆积却得到有效的增强。将聚合物制备成聚合物太阳电池器件,发现热脱除后光伏性能的下降程度有一定改善,预计通过不断优化加热脱除后的薄膜形貌,器件的性能会有相应的提高。


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