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《华南理工大学》 2015年
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微生物燃料电池阴极催化剂双核酞菁钴的结构及性能优化

周秀秀  
【摘要】:微生物燃料电池(microbial fuel cells,MFCs)是利用污水中微生物作为生物催化剂降解废水中有机物同时产生电能的装置。该技术在能源紧缺的二十一世纪具有巨大的潜在应用价值。在阴极,氧气因便宜易得且产物绿色环保,成为一种理想的电子受体。在实现氧气的还原反应按理想四电子还原方式进行的过程中,高性能阴极催化剂起着至关重要的作用。目前,研究使用最多的阴极催化剂为铂,然而很多化学物质(如HS-,C l-,CO)易引起铂催化剂中毒,并且价格昂贵,储量有限,限制了其大规模的商业化应用。因此高效廉价的氧还原催化剂对于MFCs的研究具有重要的理论和现实意义。本文以生活污水为研究对象,用碳布作阳极,以双核酞菁钴(Bi-Co Pc)系列作为阴极催化剂应用于单室空气阴极微生物燃料电池(SCMFC),对Bi-Co Pc进行结构优化,以期解决微生物燃料电池阴极催化剂性能差且价格昂贵的问题。本论文的具体研究结果概括如下:1)以Bi-Co Pc/C作为新型阴极催化剂,代替价格昂贵的Pt/C运用于微生物燃料电池,优化该系列催化剂电池反应条件,包括:催化剂用量、底物乙酸钠浓度、离子强度、p H值等最佳条件。当催化剂用量1 mg/cm2、底物乙酸钠浓度为2 g/L、氯化钠浓度为0.1 M、p H值为6时微生物燃料电池产电性能最好。2)Bi-Co Pc的结构优化:将N i O和Co O复合到Bi-Co Pc表面,形成双核酞菁钴复合物。将合成的Bi-Co Pc/C-Ni O和Bi-Co Pc/C-Co O催化剂与钴基催化剂Co Pc/C和Bi-Co Pc/C、氧化物催化剂Ni O和Co O作对比,并通过TEM、XPS对催化剂形貌和表面结构进行细致表征。XPS结果显示,Ni O和Co O可以提高催化剂中氧和氮官能团的含量。循环伏安和线性扫描伏安测试表明Bi-Co Pc/C-Ni O和Bi-Co Pc/C-Co O的氧还原峰位分别在-0.12 V和-0.22 V,优于未复合的Bi-Co Pc/C。采用Bi-Co Pc/C-Ni O和Bi-Co Pc/C-Co O作为阴极催化剂的SCMFC最大功率密度分别为400和368 m W/m2,接近于商用Pt/C的最大功率密度(450 m W/m2),研究结果表明复合催化剂Bi-Co Pc/C-Ni O和Bi-Co Pc/C-Co O有望替代商用Pt/C催化剂。3)详细研究了高温焙烧对Bi-Co Pc催化剂的结构和性能的影响。实验中采用的焙烧温度分别为300、600、800、1000 oC。用SEM、TEM、XPS、XRD等对催化剂形貌、表面组成和结构特征等进行表征,并用循环伏安和线性扫描伏安对其电催化活性进行测试。研究结果表明:在焙烧温度为800度时,Bi-Co Pc/C-800表现出最好的氧还原催化活性,这与Bi-Co Pc/C-800含有大量的吡咯型氮相关。所组装的SCMFC最大功率密度随焙烧温度变化关系为:Bi-Co Pc/C-800Bi-Co Pc/C-1000Bi-Co Pc/C-600Bi-Co Pc/C-300Bi-Co Pc/C,其中,Bi-Co Pc/C-800作为阴极催化剂的SCMFC产生的最大功率密度为604 m W/m2,仅比Pt/C(724 m W/m2)低17%。这表明Bi-Co Pc/C-800具有优良的电催化活性,可以期望替代Pt/C用于微生物燃料电池的阴极催化剂,使MFC大规模应用成为可能。
【关键词】:微生物燃料电池 双核酞菁钴 氧还原反应 高温焙烧
【学位授予单位】:华南理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:O643.36;TM911.45
【目录】:
  • 摘要5-7
  • ABSTRACT7-12
  • 第一章 绪论12-22
  • 1.1 引言12
  • 1.2 微生物燃料电池12-16
  • 1.2.1 微生物燃料电池工作原理12-13
  • 1.2.2 微生物燃料电池反应器的主要构型13-14
  • 1.2.3 微生物燃料电池的发展史及研究进展14-15
  • 1.2.4 微生物燃料电池阳极材料15
  • 1.2.5 微生物燃料电池阴极15-16
  • 1.3 微生物燃料电池阴极催化剂的分类16-17
  • 1.3.1 贵金属Pt系催化剂16
  • 1.3.2 非贵金属阴极催化剂16-17
  • 1.4 金属酞菁作为阴极催化剂的研究17-20
  • 1.4.1 单核金属酞菁17-18
  • 1.4.2 双核金属酞菁18-19
  • 1.4.3 金属酞菁大环杂化物与氧化物的复合19
  • 1.4.4 高温焙烧金属酞菁钴19-20
  • 1.5 微生物燃料电池瓶颈20
  • 1.6 选题依据及研究内容20-22
  • 1.6.1 本文选题依据20-21
  • 1.6.2 本课题主要研究内容21-22
  • 第二章 实验设计与方法22-29
  • 2.1 引言22
  • 2.2 实验部分22-27
  • 2.2.1 试剂22-24
  • 2.2.2 实验方法24-27
  • 2.3 分析方法27-29
  • 2.3.1 电压的采集27
  • 2.3.2 极化曲线测试27-28
  • 2.3.3 水化学分析28-29
  • 第三章 微生物燃料电池的运行参数优化29-38
  • 3.1 实验部分29
  • 3.2 结果与分析讨论29-37
  • 3.2.1 催化剂负载量对单室微生物燃料电池产电性能的影响29-31
  • 3.2.2 乙酸钠用量在产电过程中的影响31-33
  • 3.2.3 离子强度对微生物燃料电池产电性能的影响33-35
  • 3.2.4 底物p H值对微生物燃料电池产电性能的研究35-37
  • 3.3 本章小结37-38
  • 第四章 双核酞菁钴复合物在微生物燃料电池中的应用研究38-52
  • 4.1 引言38
  • 4.2 实验部分38-39
  • 4.2.1 阴极催化剂的制备38-39
  • 4.2.2 催化剂的表征39
  • 4.2.3 电化学测试39
  • 4.3 结果与讨论39-50
  • 4.3.1 Bi-Co Pc/C催化剂材料的表征39-44
  • 4.3.2 阴极催化剂的氧还原活性测试44-45
  • 4.3.3 不同阴极催化剂电池性能的测试45-48
  • 4.3.4 COD去除率和库伦效率48-50
  • 4.4 本章小结50-52
  • 第五章 高温处理双核酞菁钴对微生物燃料电池阴极性能的影响52-69
  • 5.1 引言52
  • 5.2 实验部分52
  • 5.3 结果与讨论52-68
  • 5.3.1 催化剂的表征52-59
  • 5.3.2 催化剂的电催化性能59-61
  • 5.3.3 不同阴极催化剂电池性能的测试61-66
  • 5.3.4 COD去除率和库伦效率66-68
  • 5.4 本章小结68-69
  • 结论与展望69-71
  • 结论69
  • 展望69-71
  • 参考文献71-81
  • 攻读硕士学位期间取得的研究成果81-82
  • 致谢82-84
  • 附件84

【参考文献】
中国期刊全文数据库 前2条
1 马金福;刘艳;赖俊华;柳永宁;;双核双金属酞菁(FeCoPc_2)阴极催化直接硼氢化物燃料电池[J];电化学;2009年03期
2 孙健;胡勇有;;废水处理新理念——微生物燃料电池技术研究进展[J];工业用水与废水;2008年01期
中国博士学位论文全文数据库 前1条
1 王鑫;微生物燃料电池中多元生物质产电特性与关键技术研究[D];哈尔滨工业大学;2010年
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 徐苏莉;杨保俊;俞志敏;吴克;刘盛萍;;盐桥管径对微生物燃料电池处理啤酒废水的影响[J];包装与食品机械;2011年04期
2 马金福;柳永宁;;金属酞菁类大环化合物对氧气还原反应催化行为的阻抗谱研究[J];高等学校化学学报;2011年10期
3 谢晴;王彬;冷庚;杨嘉伟;但德忠;;基于混菌产电微生物燃料电池的最新研究进展[J];中国给水排水;2010年02期
4 王慧勇;呼唤;梁鹏;;不同来源菌群接种微生物燃料电池处理淀粉废水的研究[J];工业水处理;2012年07期
5 姜秀华;;利用微生物电池技术处理废水[J];科技创新与应用;2013年18期
6 唐艳;;MFC利用植物秸秆产电特性研究[J];工业安全与环保;2014年12期
7 周婧斐;沈峥;周雪飞;张亚雷;陈杰;;藻类资源化的研究进展[J];工业用水与废水;2011年02期
8 郭璇;詹亚力;郭绍辉;阎光绪;孙素秀;赵丽杰;耿荣妹;;炼油废水微生物燃料电池启动及影响因素[J];环境工程学报;2013年06期
9 梁波;方文迪;;微生物燃料电池法净化含锌废水研究[J];工业用水与废水;2013年04期
10 李婉君;胡勇有;陈洁;;反转极性微生物燃料电池同步降解偶氮染料与产电研究[J];工业用水与废水;2014年04期
中国重要会议论文全文数据库 前1条
1 杨改秀;孔晓英;孙永明;;微生物燃料电池阴极催化剂的研究进展[A];全国农村清洁能源与低碳技术学术研讨会论文集[C];2011年
中国博士学位论文全文数据库 前9条
1 张培远;微生物燃料电池能量特性研究[D];北京工业大学;2011年
2 梁伊丽;奥奈达希瓦氏菌气液界面生物膜的生长及其机制研究[D];中南大学;2009年
3 王广进;直接硼氢化钠燃料电池阳极催化剂及膜电极研究[D];哈尔滨工业大学;2010年
4 张潇源;空气型微生物燃料电池分隔材料、阴极及构型优化[D];清华大学;2012年
5 路璐;生物质微生物电解池强化产氢及阳极群落结构环境响应[D];哈尔滨工业大学;2012年
6 孙丹;定向优选阳极微生物促进生物电化学系统效能的研究[D];哈尔滨工业大学;2013年
7 彭新红;铁(Ⅲ)氧化物修饰微生物燃料电池阳极及其电容特性研究[D];南开大学;2013年
8 郭伟;微生物燃料电池产电性能及处理偶氮染料废水研究[D];河南师范大学;2014年
9 郭璇;微生物燃料电池技术处理炼油废水同步产电及系统内协同作用与代谢特征研究[D];中国石油大学(北京);2014年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 迟美玲;提高微生物燃料电池性能的电极材料研究[D];南开大学;2011年
2 周玲;盐桥连接下微生物燃料电池阳极材料及其应用的研究[D];广东工业大学;2011年
3 李明;无膜微生物燃料电池性能特性与应用拓展研究[D];重庆大学;2011年
4 张超;微生物燃料电池处理苯胺和硝基苯废水的研究[D];南京理工大学;2012年
5 刘兵;微生物燃料电池处理含酚及特殊废水的应用研究[D];合肥工业大学;2009年
6 谭茜;双室微生物燃料电池结构改进和处理中药废水初探[D];合肥工业大学;2009年
7 朱宁正;同步废水处理及产能的微生物燃料电池[D];哈尔滨工程大学;2009年
8 滕少香;以电极为电子受体的厌氧过程中污染物转化机制与微生物学研究[D];山东大学;2010年
9 马志云;酞菁类配合物的合成及其对锂/亚硫酰氯电池催化活性研究[D];西北大学;2010年
10 姜颖;基于“产电—除污”耦合工艺的微生物燃料电池的研究[D];东北林业大学;2010年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 冯雅丽;周良;祝学远;连静;李少华;;Geobacter metallireducens异化还原铁氧化物三种方式[J];北京科技大学学报;2006年06期
2 冯雅丽;李浩然;祝学远;;单室直接微生物燃料电池性能影响因素分析[J];北京科技大学学报;2007年S2期
3 黄霞;范明志;梁鹏;曹效鑫;;微生物燃料电池阳极特性对产电性能的影响[J];中国给水排水;2007年03期
4 韩洪军,徐春艳;升流式厌氧污泥床处理啤酒废水的试验研究[J];哈尔滨工业大学学报;2004年04期
5 周良;刘志丹;连静;李福生;杜竹玮;李浩然;;利用微生物燃料电池研究Geobacter metallire ducens异化还原铁氧化物[J];化工学报;2005年12期
6 陈洪章,刘健,李佐虎;半纤维素蒸汽爆破水解物抽提及其发酵生产单细胞蛋白工艺[J];化工冶金;1999年04期
7 付宁;黄丽萍;葛林科;陈景文;;微生物燃料电池在污水处理中的研究进展[J];环境污染治理技术与设备;2006年12期
8 孔令才;周顺桂;赵华章;张宝刚;倪晋仁;;厌氧折流板式微生物燃料电池堆影响因素研究[J];环境工程学报;2010年01期
9 崔康平;金松;;微生物燃料电池阳极室内电子受体竞争研究[J];环境科学研究;2010年01期
10 张立秋,封莉,吕炳南,张晓菲;淹没式MBR处理啤酒废水的净化效能[J];环境科学;2004年06期
中国博士学位论文全文数据库 前1条
1 尤世界;微生物燃料电池处理有机废水过程中的产电特性研究[D];哈尔滨工业大学;2008年
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 刘登;刘均洪;刘海洲;;微生物燃料电池的研究进展[J];化学工业与工程技术;2007年05期
2 张广柱;刘均洪;;微生物燃料电池研究和应用方面的最新进展[J];化学工业与工程技术;2008年04期
3 孙健;胡勇有;;废水处理新理念——微生物燃料电池技术研究进展[J];工业用水与废水;2008年01期
4 ;微生物燃料电池或成汽车节能环保解决方案[J];材料导报;2008年07期
5 白中炎;仲海涛;彭晓春;吴文娜;刘仁杰;;微生物燃料电池研究进展[J];广东化工;2008年08期
6 双陈冬;张恩仁;刁国旺;范芳芳;袁杰;;复合菌体及单一菌体催化的微生物燃料电池产电机理初步研究[J];电化学;2008年03期
7 ;微生物燃料电池节能环保[J];化学与生物工程;2008年09期
8 ;水质淡化,微生物燃料电池新方向[J];环境污染与防治;2009年09期
9 谢珊;欧阳科;陈增松;;微生物燃料电池在污水处理领域应用的最新进展[J];广东化工;2011年07期
10 ;美研制出新型微生物燃料电池系统[J];企业技术开发;2012年08期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 顾忠泽;吴文果;;微生物燃料电池的研究[A];中国化学会第27届学术年会第05分会场摘要集[C];2010年
2 赵峰;;来自废水的能量-微生物燃料电池[A];2010年海峡两岸环境与能源研讨会摘要集[C];2010年
3 李正龙;刘红;孔令才;韩梅;;可利用空间基地有机废物的微生物燃料电池预研[A];中国空间科学学会第16届空间生命学术研讨会论文摘要集[C];2005年
4 孙健;;废水处理新理念——微生物燃料电池技术研究进展[A];节能环保 和谐发展——2007中国科协年会论文集(一)[C];2007年
5 赵峰;;微生物燃料电池的电子传递及电极反应研究[A];广东省科协资助学术会议总结材料[C];2010年
6 付玉彬;;海底微生物燃料电池研究和应用[A];广东省科协资助学术会议总结材料[C];2010年
7 孔晓英;李连华;李颖;杨改秀;孙永明;;葡萄糖浓度对微生物燃料电池产电性能的影响[A];广东省科协资助学术会议总结材料[C];2010年
8 袁勇;庄莉;周顺桂;;盘管式微生物燃料电池的构建及其应用[A];广东省科协资助学术会议总结材料[C];2010年
9 喻玉立;袁用波;胡忠;;产电菌的选育及其在微生物燃料电池中的应用[A];广东省科协资助学术会议总结材料[C];2010年
10 陈禧;王炜;彭香琴;刘宇波;幸毅明;;微生物燃料电池结构与材料研究进展[A];2013中国环境科学学会学术年会论文集(第八卷)[C];2013年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 ;微生物燃料电池处理污水发电两不误[N];中国环境报;2005年
2 记者 符王润 通讯员 曾晓舵 李洁尉 刘静;微生物燃料电池有很大挖掘空间[N];广东科技报;2010年
3 萧潇;微生物燃料电池:处理污水发电两不误[N];中国煤炭报;2005年
4 记者 毛黎;微生物燃料电池技术又推进一步[N];科技日报;2006年
5 纪振宇;微生物燃料电池为汽车节能环保提供解决方案[N];中国高新技术产业导报;2008年
6 本报记者 赵亚平;虾兵蟹将派上新用场[N];科技日报;2007年
7 张芮;希腊从芝士副产品中回收能源[N];中国石化报;2010年
8 常丽君;高空“超级细菌”可成发电新能源[N];科技日报;2012年
9 编译 杨孝文;微生物机器人吃苍蝇发电[N];北京科技报;2006年
10 记者 陈勇;美科学家开发出微生物燃料电池[N];新华每日电讯;2005年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 黄杰勋;产电微生物菌种的筛选及其在微生物燃料电池中的应用研究[D];中国科学技术大学;2009年
2 许凤玲;海洋生物膜的电活性及其在微生物燃料电池中的应用基础研究[D];中国科学院研究生院(海洋研究所);2009年
3 张叶臻;新型石墨纸和石墨烯在微生物燃料电池中的应用研究[D];华南理工大学;2013年
4 刘宜胜;基于三角转子发动机和微生物燃料电池的微小型电源研究[D];浙江大学;2008年
5 曹效鑫;微生物燃料电池中产电菌与电极的作用机制及其应用[D];清华大学;2009年
6 孙敏;微生物燃料电池的功能拓展和机理解析[D];中国科学技术大学;2009年
7 莫光权;功能化碳纳米管材料在微生物燃料电池中的应用研究[D];华南理工大学;2010年
8 王凯鹏;电子中介体固定化及其在微生物燃料电池阳极的应用[D];武汉大学;2010年
9 张培远;微生物燃料电池能量特性研究[D];北京工业大学;2011年
10 林博;水稻土微生物燃料电池阳极微生物群落结构及对底物的差异响应[D];中国农业大学;2015年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 郗名悦;大肠杆菌微生物燃料电池的研究[D];太原理工大学;2008年
2 李明;无膜微生物燃料电池性能特性与应用拓展研究[D];重庆大学;2011年
3 史海凤;微生物燃料电池的阻抗特性以及在生物阴极实现硝化的研究[D];华东理工大学;2012年
4 吴自润;基于泡沫金属电极的微生物燃料电池产电性能研究[D];华南理工大学;2011年
5 王莹;基于过硫酸盐活化技术的微生物燃料电池研究[D];湖南大学;2012年
6 亓召琴;微生物燃料电池系统的技术研究与结构优化设计[D];烟台大学;2012年
7 王振;厌氧流化床微生物燃料电池传质与基质降解动力学研究[D];青岛科技大学;2012年
8 刘晖;微生物燃料电池法处理难降解污染物及其产电性能的研究[D];湖南大学;2011年
9 屈原津;以谷壳及剩余污泥为底物的微生物燃料电池性能研究[D];哈尔滨工程大学;2013年
10 张小燕;微生物燃料电池去除废水中的氨氮及下流式微生物燃料电池的扩大化研究[D];苏州大学;2013年
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