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多羟基化合物的全细胞催化酯化及其聚合物在造纸中应用的初步研究

张奔  
【摘要】:多羟基酯类化合物因其具有宽范围的临界胶团浓度和亲水-亲油平衡值而被广泛运用于化妆品、食品、制药等行业。目前,多羟基化合物的酯化一般采用化学法,但存在副产物多、选择性差、环境不友好等缺点。酶法合成则是利用生物酶作为催化剂催化合成多羟基酯,具有反应条件温和、选择性高、环境友好等优点,但其较高的工业化应用成本也阻碍了其大规模工业化应用。微生物全细胞作为酶的天然载体,有效保护酶的活性,省去了酶法合成中酶的分离纯化以及固定化等步骤,从而降低了成本,有利于大规模工业应用。本论文以甲基丙烯酸乙烯酯为酰基供体,主要研究了不同微生物全细胞在有机溶剂中催化阿拉伯糖与蔗糖的酯化,筛选出能够高效催化酯化的菌种,并对产物进行了结构表征从而确定了反应产物具体的结构;同时还研究了全细胞催化剂用量、底物摩尔比、温度等条件对反应的影响。确定了最优酯化合成条件。研究发现,在7株不同来源的微生物中,施氏假单胞菌对催化阿拉伯糖和甲基丙烯酸乙烯酯的酯化反应具有最高的催化活性,其催化转化率为48.3%。在所研究的纯有机溶剂中,其催化转化率都不高。而在叔戊醇-二甲基亚砜双溶剂体系中,其催化转化率明显提高。当溶剂中二甲基亚砜-叔戊醇为20:80(v/v),反应温度为50℃,全细胞催化剂用量为80 mg·m L-1,甲基丙烯酸乙烯酯与阿拉伯糖摩尔比为10:1时,酯化反应的转化率达到最大为75.9%。在所研究的7株不同来源的微生物中,施氏假单胞菌对催化蔗糖和甲基丙烯酸乙烯酯的酯化反应具有最高的催化活性,其转化率为36.7%。在纯有机溶剂中,其催化转化率都不高。而在叔戊醇-二甲基亚砜双溶剂体系中,其催化转化率明显提高。当二甲基亚砜-叔戊醇为20:80(v/v),反应温度为40℃,全细胞催化剂用量为80 mg·m L-1,甲基丙烯酸乙烯酯与蔗糖摩尔比为10:1时,酯化反应的转化率达到最大为68.4%。对其操作稳定性进行研究发现,在全细胞催化剂重复使用6次之后,其相对活性还能达到88%,证明了良好的操作稳定性。用所合成的蔗糖酯单体与丙烯酰胺进行水溶液聚合,蔗糖酯加入量为丙烯酰胺物质的量的1%,引发剂用量为1%,反应温度为35℃时得到了水溶性良好的含蔗糖单体聚丙烯酰胺;通过红外光谱表征合成产物可知,该聚合物为含蔗糖单体聚丙烯酰胺;此外,还研究了含蔗糖单体聚丙烯酰胺作为增干强剂在造纸中的应用,研究发现随着其加入量的增加,纸张的抗张指数、撕裂指数和耐破指数呈现出先增大后减小的趋势,当含蔗糖单体聚丙烯酰胺的加入量为0.6%时,对纸张的抗张指数的增强效果最佳,提高了约25.8%;当含蔗糖单体聚丙烯酰胺的加入量为0.8%时,对于纸张的撕裂指数和耐破指数效果最佳,分别提高了21.8%和38.7%。


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