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《华南理工大学》 2016年
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基于新型胆碱类离子液体的小麦秸秆预处理研究

任欢  
【摘要】:目前,煤和石油等化石能源是全球消耗的最主要能源。随着这些不可再生资源日益枯竭,及其使用导致的环境急剧恶化,开发绿色可再生能源越来越受到人们的关注。木质纤维素生物质是地球上产量最丰富、最廉价的一种可再生资源。以其为原料通过生物精炼生产各种生物能源及平台化合物是实现社会可持续发展的有效途径。然而,由于该生物质结构复杂、且抗性较强,故需对其进行预处理,破坏其天然的抗性结构以增强其后续降解。离子液体作为一类新型溶剂,具有诸多优点,尤其是这类新型溶剂对纤维素和木质素等生物大分子具有较强的溶解能力,因此,将其应用于生物质预处理已成为当前的一个研究热点。此外,生物精炼过程中大量的水耗问题已逐渐成为限制其可持续发展的一个重要因素。所以,利用丰富、廉价的海水替代部分淡水对生物精炼的大规模应用具有重要意义。基于上述问题,本文合成了9种新型的胆碱类离子液体,并将其用于小麦秸秆预处理,以提高后续酶解效率;随后,探讨了利用海水替代淡水用于离子液体预处理小麦秸秆及酶解的可行性。首先,合成了9种新型可再生胆碱类离子液体,并对其结构进行了表征。其中,4种含有机阴离子的离子液体具有较高的Kraft木质素(高达483 mg/g)与木聚糖(高达721 mg/g)溶解能力,但纤维素、壳聚糖及角蛋白在所有离子液体中几乎不溶。在这些新型胆碱类离子液体中,[胆碱][牛磺酸盐]([Ch][Tau])是最佳的小麦秸秆预处理溶剂。小麦秸秆经过[Ch][Tau]预处理后,68.8%的木质素被去除,在后续酶解中还原糖收率达74.2%。随后,研究了预处理温度、时间、生物质颗粒大小、水含量与生物质载量对[Ch][Tau]预处理过程的影响。结果表明,最适的预处理温度和时间分别为80℃和6 h。当小麦秸秆粒度达2 mm时,经[Ch][Tau]预处理后,小麦秸秆仍极易被生物降解。此外,[Ch][Tau]预处理工艺具有良好耐水性。在10%小麦秸秆载量下,80℃经[Ch][Tau]预处理6 h后,酶解反应的还原糖收率高达79.7%。[Ch][Tau]为优异的草本类木质纤维素生物质预处理溶剂,但对木本类生物质预处理效果较差。研究发现,所考察的7种离子液体海水溶液,除[Ch][Lev]外,其余离子液体预处理均可有效提高小麦秸秆的酶解效率。在所研究的离子液体中,[Ch][Arg]海水溶液是最优预处理溶剂,约71.3%的木质素被去除,并且在后续酶解中还原糖收率达到70.7%。[Ch][Arg]海水溶液的脱木质素能力随海水含量的增加而降低,但预处理后小麦秸秆的酶解反应效率和还原糖收率无显著差异(70.1-77.0%)。不同反应介质中预处理后的小麦秸秆残渣酶解结果表明,以柠檬酸调节海水至pH 4.8的溶液为反应介质时的还原糖释放初速度(0.78 mg m L-1 h-1)和还原糖收率(73.8%)与淡水配置的柠檬酸盐缓冲液(50 m M,pH 4.8)体系中的结果相当;但海水浓度的提高会对酶解反应产生一定的抑制作用。[Ch][Arg]-海水混合物能有效地对草本类木质纤维素进行预处理,导致后续酶解还原糖收率显著提高,达54-59%,但对木本类木质纤维素预处理效果较差。本研究初步揭示了胆碱类离子液体的构效关系,为新型、用于高效预处理木质纤维素的胆碱类离子液体的理性设计奠定了理论基础。同时,建立了基于生物基离子液体的、简单、绿色、高效的木质纤维素预处理工艺,并为淡水资源匮乏地区进行生物精炼提供了有效解决方案。
【学位授予单位】:华南理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:TQ914.3

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