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《华南理工大学》 2016年
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Mn~(2+)离子的发光和聚集发光研究

王金良  
【摘要】:稀土离子和过渡金属离子是无机发光材料的主要激活离子,在照明、显示、防伪、激光材料及生物成像等领域具有广泛的应用。然而,稀土离子由于具有窄带发射、峰位固定、多峰发射等本征缺陷,其应用在一定程度上受到了限制。过渡金属离子Mn~(2+)则由于具有宽带发射、波长可调、单峰发射等特点,有望弥补稀土发光的不足,已在斯托克斯发光、长余辉发光以及上转换发光等领域中获得应用。此外,通过晶体场调控Mn~(2+)离子的~4T_1(~4G)能级与稀土离子能级的相对位置,Mn~(2+)离子还有可能对稀土离子发光行为进行选择性调控,从而改善稀土离子的发光。然而,长期以来对Mn~(2+)发光的研究仅限于单个Mn~(2+)离子,鲜有对Mn~(2+)离子聚集体发光的报道,这使得对Mn~(2+)离子发光的认识并不完整。基于此,本文详细探讨了单个Mn~(2+)离子与Mn~(2+)离子聚集斯托克斯发光与长余辉发光、Mn~(2+)室温可调上转换发光以及Mn~(2+)调控Er~(3+)上下转换发光,取得的主要研究成果如下:(1)采用高温固相法制备Ca O:Mn~(2+)体系,通过调控Mn~(2+)离子掺杂浓度,可以实现单峰(~600 nm)向双峰(~600/660 nm)的可见发光演变。基于激发/发射光谱,荧光衰减、结构分析以及第一性原理计算,证明了~600 nm和~660 nm的发射峰分别来自于孤立Mn~(2+)离子的~4T_1(~4G)→~6A_1(~6S)跃迁和通过超交换耦合作用形成的Mn~(2+)-Mn~(2+)二聚体的~6A_1(~6S)~4T_1(~4G)→~6A_1(~6S)~6A_1(~6S)跃迁。同时发现该体系也具有长余辉现象,研究表明Mn~(2+)-Mn~(2+)二聚体同孤立Mn~(2+)离子一样,也可以作为余辉发光中心。(2)Ca O:Yb~(3+),Mn~(2+)上转换体系,在980 nm激光二极管(LD)激发下,调节Mn~(2+)掺杂浓度可获得从绿光向橙光可调的室温上转换发光现象。发射光谱上包含一个峰位固定于508 nm的绿光峰和峰位可调的橙光峰,分别归因于Yb~(3+)-Yb~(3+)离子对的合作上转换发光和交换耦合形成的Yb~(3+)-Mn~(2+)二聚体的〉〉跃迁。(3)通过高温固相法合成Mg Ga2O4:Er~(3+),Mn~(2+)和Mg Ga2O4:Er~(3+),Yb~(3+),Mn~(2+)上转换体系,在980 nm LD激发下,可以选择性增强Er~(3+)离子的上转换绿光发射(533 nm)和下转换近红外发射(1550 nm)。主要来源于Yb~(3+)-Mn~(2+)二聚体对Er~(3+)离子敏化作用,即二聚体丨~2F_(7/2),~4T_1(~4G)〉能级向Er~(3+)离子~2H_(11/2)能级的能量传递过程。
【学位授予单位】:华南理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O614.711

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