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《华南理工大学》 2017年
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掺锶磷酸钙的制备及纤连蛋白对其表面矿化层形成影响研究

何丽泳  
【摘要】:生物医用材料与蛋白质间的相互作用是生物材料研究的前沿热点。本论文主要考察蛋白质在生物磷酸钙材料表面的吸附行为及矿化过程,并研究其机理。元素掺杂改性是提高羟基磷灰石(HA)性能的有效手段。锶(Sr)元素掺杂会改变HA的结晶度、晶体结构和溶解性,进而影响陶瓷的力学性能和体外矿化活性,并且Sr参与人体骨骼代谢,对骨矿化过程产生影响。模拟体液浸泡法常用来表征材料表面的生物活性,但该方法不能动态检测材料表面矿化层的形成过程。蛋白质在生物矿化过程起重要作用,能够调控矿化晶体的形核、生长和形貌。石英晶体微天平技术(QCM-D)因能实时原位动态监测材料表面的微变化过程,被广泛应用于蛋白质吸附和生物矿化过程研究。本文采用湿化学法制备掺锶羟基磷灰石(SrHA),利用QCM-D法研究纤连蛋白(Fn)在掺锶羟基磷灰石材料表面的吸附行为,同时考察Fn蛋白吸附层对SrHA表面矿化层形成过程的影响。首先,本文采用湿化学法合成了纳米棒状掺锶HA粉体,并考察了掺锶对HA相转变过程及影响规律。研究结果显示,掺锶可降低HA前驱体的结晶度;经1000℃热处理掺锶HA前驱体粉体,发现掺锶降低了HA的热稳定性,并促使HA向β-TCP相转变,且β-TCP相含量随Sr含量的增加而增大。当Sr含量≤5 mol%时,HA为主相,β-TCP为次相;当Sr含量≥15 mol%时,β-TCP成为主相,HA为次相。掺锶降低了HA/β-TCP相比例,增大了HA和β-TCP的晶格参数(a、c、V)。通过调节Sr掺杂含量和烧结温度,可获得含HA与β-TCP两相不同比例的掺锶磷酸钙。研究了锶含量对磷酸钙陶瓷力学性能与矿化性能的影响。研究发现:1)5 mol%锶掺杂有利于提高磷酸钙陶瓷的力学性能,不同掺锶磷酸钙陶瓷的抗压强度和弹性模量分别在138.3~264.9 MPa和10.35~15.46 GPa范围,与人体皮质骨力学性能接近;2)不同HA/β-TCP比例的掺锶磷酸钙陶瓷具有良好的体外矿化活性。利用QCM-D法研究了Fn在SrHA涂层表面的吸附行为。研究发现,Sr掺杂含量影响Fn蛋白的吸附量和粘弹性。不同SrHA涂层表面的Fn吸附量大小顺序为:15SrHA5SrHA≈HA21SrHA。考察了不同浓度Fn蛋白在Au和HA表面的吸附过程,发现Fn在Au表面的吸附量和粘弹性均随蛋白浓度的增加而增大;而Fn在HA表面的吸附量大小顺序为HA-Fn100HA-Fn200HA-Fn50。利用QCM-D法研究了Fn蛋白吸附层对不同基材(Au、HA和SrHA)表面矿化过程的影响。研究发现,Fn可以诱导Au表面矿化形核和生长;Fn蛋白吸附层降低了HA表面矿化晶体的生长速率;Fn吸附在SrHA表面能够促进矿化晶体形核,并抑制晶体生长。不同SrHA表面的Fn蛋白吸附层诱导矿化能力不同,其顺序为:HA-Fn50(29)5SrHA-Fn5021SrHA-Fn5015SrHA-Fn50。研究了含Fn的不同基材表面对矿化形貌的影响。结果显示,不同基材表面的矿化形貌不同:Au-Fn50表面为球簇状形貌,HA-Fn50和5SrHA-Fn50表面形成无规网状结构,而15SrHA-Fn50和21SrHA-Fn50表面形成薄片状结构。
【学位授予单位】:华南理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:R318.08

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