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《华南理工大学》 2017年
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Mg/MgH_2基水解制氢材料的探索

黄明鸿  
【摘要】:轻金属Mg及其氢化物具有制氢密度高、资源丰富、再生工艺成熟等优点被视为具有良好应用前景的水解制氢材料,可为便捷式燃料电池提供氢源。但水解时生成的致密Mg(OH)2钝化膜阻断水解反应的继续进行,从而使得转化率和动力学难以满足应用要求。本文以轻金属Mg及其氢化物MgH2作为研究对象,通过球磨添加催化剂和改变水溶液成份等方法改善Mg和MgH2水解性能,采用XRD、SEM、XPS等测试方法进行表征分析来阐明其催化和反应机理,重点围绕提高Mg和MgH2水解动力学、制氢转化率等关键科学问题开展研究,旨在获得高产氢量、动力学性能良好的可控放氢体系。本文首次选用MoS2作为提高Mg的水解性能的催化剂,采用固体球磨制备一系列Mg-MoS2复合材料。利用MoS2在球磨过程中有效细化Mg颗粒并防止其团聚,克服了纯Mg球磨效果不佳的缺点。水解测试结果表明,添加少量MoS2即可以显著提高Mg的水解反应动力学。Mg-0.2 wt%MoS2复合材料在海水中10 min内的水解制氢量可以达到763 mL g-1,转化率为81.8%,为纯镁(19.8%)的4.1倍。Mg-MoS2复合材料的水解转化率随着球磨时间的增加以及MoS2添加量的增大呈现出先增大后减小的趋势。而且利用简单水热合成方法制备出的MoS2在微观上是由大量弯曲的纳米薄片组成的球形花状结构,与传统的块状MoS2相比,花状MoS2不仅具有独特的微观形貌,还表现出更加优异的催化性能。本文还探讨了Mo及其氧化物和过渡金属氧化物对Mg水解制氢性能的改善效果。随着Mo的氧化态从0提高至+6时,Mg的水解动力学性能得到有效提高。其中Fe2O3和MoO3对Mg水解制氢性能改善效果显著,球磨1 h的Mg-5 wt%MoO3和Mg-5 wt%Fe2O3复合材料在10 min内的转化率分别可达95.2%,93.1%。在通过球磨和催化改善Mg基制氢材料的基础上,本文还对MgH2中添加MoS2和通过改变水溶液成分也进行了系统地研究。相比于添加MoS2,在水溶液中引入NH4Cl可以有效地破坏Mg(OH)2钝化膜。在饱和NH4Cl溶液中,MgH2可以完全水解。
【学位授予单位】:华南理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:TQ116.2;TB34

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