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《华南理工大学》 2017年
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聚集诱导发光材料的构效关系及电致发光应用研究

聂汉  
【摘要】:有机发光材料由于在有机发光二极管和传感器等领域的广泛应用前景以及在有机激光和有机发光晶体管等方面的潜在应用价值,因而备受产业界和学术界关注。在实际应用中,绝大多数情况下有机发光材料是以聚集态的形式被使用。也就是说,聚集态的物理化学性质,尤其聚集态发光效率,决定有机发光材料在光电器件或传感器中的性能表现。然而,大部分传统的有机发光材料在聚集状态下存在聚集导致发光猝灭(ACQ)问题,这一定程度上限制了这类材料的功能应用效果和范围。聚集诱导发光(AIE)是目前公认的克服ACQ问题的最有效之法。AIE概念自2001年被唐本忠教授首次提出以来就受到了国内外同行的普遍关注,现在已经发展成为一个由我国科学家原创并引领的国际前沿领域。即便如此,AIE领域仍然存在一些基本科学问题和挑战,比如AIE体系及机理还需要进一步证实和理解;高效固态发光的多功能AIE材料或蓝光AIE材料仍亟待开发;AIE材料在有机发光二极管中的应用仍有待突破。机遇与挑战并存。为此,本论文的研究内容如下:在第二章中,通过以不同键接方式将苯并噻吩环(BT)引入到噻咯环的2,5位,我们研究了不同连接方式对所得噻咯衍生物AIE活性及电致发光性能的影响。基于理论和实验研究结果,我们认为:在溶液状态下,共轭作用也可以抑制由分子内旋转运动引起的非辐射跃迁通道,故对发光有利,这为证实并理解分子内旋转受限(RIR)机理提供了证据;然而,在聚集状态下,更好的共轭程度会诱导产生强烈的分子间相互作用,不利于固态发光效率,这为设计高效固态发光材料提供了设计思路。在第三章中,我们发现四苯基呋喃(TPF)并不具备所预期的AIE活性,而四苯基噻吩(TPT)具有微弱的AIE特性。为此,我们对TPF和TPT进行了构效关系研究。基于系统的理论计算以及第二章的研究结论,我们认为相比于TPT,TPF分子更加平面刚性,分子内共轭作用更强,这既可以提升其在溶液中的辐射跃迁速率也可以限制非辐射跃迁通道,因此TPF在溶液中发光高效;更加平面共轭的分子结构促使TPF分子在晶体中具有相对紧密有序的堆积特点,从而猝灭其在聚集态下的发光,这为深入认知AIE体系以及理解RIR机理提供了证据。在第四章中,通过明智地引入苯并咪唑或菲并咪唑功能基团,我们制备了一系列基于噻咯衍生物的n型固态发光多功能AIE材料,它们的固态发光效率高、热稳定性良好、LUMO能级低以及电子迁移率高达10~(-4) cm~2 V~(-1) s~(-1)量级。因此,它们在非掺杂OLED器件中表现优异,它们的“标准”三层OLEDs可以实现15.06 cd A~(-1)、16.24 lm W~(-1)和4.84%的高EL效率;值得关注的是,以它们同时作为发光层和电子传输层的双层器件的EL效率高达13.30 cd A~(-1)、14.51 lm W~(-1)和4.25%,这在类似发光的双层器件中是不多见的。本工作拓展了优异的n型固态发光材料,为设计该类材料提供了设计策略,凸显了AIE材料在简化OLED器件结构及降低器件制备成本方面的优势。在第五章中,我们设计并制备了一个基于四苯基乙烯衍生物的AIE蓝光材料(TPE-tAnPBI)。TPE-t AnPBI的热稳定性良好及固态发光效率高。以TPE-tAnPBI作为发光材料我们构建了一系列非掺杂OLEDs,其EL光色接近深蓝光区域,电致发光效率被优化至7.21 cd A~(-1)、6.78 lm W~(-1)和5.73%,这在已报道的基于AIE材料的非掺杂蓝光OLEDs中是最高的。同时,我们基于TPE-tAnPBI还制备了一个掺杂器件,EL光色蓝移至深蓝光区域,外部量子效率高达5.45%。在第六章中,我们基于新型的聚集诱导延迟荧光(AIDF)材料构建了一系列高效掺杂和非掺杂OLED器件。在以CBP作为主体材料的基础之上,我们研究了这些新型AIDF材料的掺杂浓度对其掺杂OLEDs性能的影响。结果发现随着掺杂浓度的增大,器件的工作电压降低,亮度增强,效率略有降低但效率滚降明显得到缓解。基于这些新型AIDF材料我们获得了一些高效非掺杂OLEDs,其中L_(max)、η_(C,max)、η_(ext,max)、η_(P,max)分别高达100290 cd m~(?2)、59.1 cd A~(?1)、18.4%和65.7 lm W~(?1),而且效率滚降非常小。在目前已报道的非掺杂OLEDs中,该器件的综合性能几乎是最优异的,甚至可以跟大多数传统延迟荧光或磷光掺杂器件相媲美。我们认为:由于独特的AIDF属性以及弱的分子间相互作用,这些新型AIDF材料在器件中可以缓解高浓度激子间的湮灭过程,同时具有优异的固态发光量子产率和高的激子利用率,使相应OLED器件在高激子浓度下仍可以维持较优异的EL性能,该工作无疑是AIE材料在OLED器件中应用的突破性进展,为构建高效率、低滚降以及稳定性良好的高浓度掺杂和非掺杂OLEDs提供了一个行之有效的策略。
【学位授予单位】:华南理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:TQ422

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