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《华南理工大学》 2018年
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淀粉基纳米复合膜材多层次结构对水蒸气与氧气阻隔性能的影响研究

刘思源  
【摘要】:食品包装材料的阻隔性能由于决定着保障食品品质与安全而备受关注。因此,设计具有良好阻隔性能的食品包装材料,已成为当今食品科学领域中所亟待解决的关键科学问题之一。食品包装材料的阻隔性能是由小分子在食品包装材料中的传质过程所决定的。调节水分子与氧气的阻隔性能,对食品包装材料至关重要。论文针对生物降解包装材料的发展趋势,从影响水分子与氧气在生物降解包装材料中传质的材料多层次结构出发,提出采用纳米粒子化学成分、粒径以及长径比作为复合薄膜材料多层次结构为调控手段,调控淀粉基纳米复合薄膜材料的阻隔性能,并明晰影响阻隔性能的淀粉基纳米复合薄膜材料多层次结构变化机制,对实现不同阻隔性能的淀粉基纳米复合薄膜材料的理性设计具有重要的学术价值和指导意义。针对影响水分子与氧气的阻隔性能传质过程和影响机制,采用纤维素纳米晶与棕榈蜡纳米颗粒,通过改变纳米粒子的化学成分、粒径以及长径比构建了不同的淀粉基纳米复合薄膜材料。在模拟真实食品体系贮藏条件下,依据相关国家标准测得不同种类淀粉基纳米复合膜材对水蒸气与氧气的相对透过率。结果表明,添加不同种类纳米粒子后,复合膜材对水蒸气与氧气的相对透过率降低,但是都明显偏离阻隔性能曲线理论模型预测值,并且相同复合膜材对两类传质小分子的阻隔性能存在明显差异。这说明仅依靠曲线理论中纳米粒子的不可渗透性无法准确解释复合薄膜材料阻隔性能的变化规律。由于曲线路径理论忽略了添加纳米粒子后淀粉基纳米复合薄膜材料多层次结构变化,因而,采用现代分析技术,系统分析了纳米粒子化学成分、粒径、长径比对淀粉基纳米复合薄膜材料中淀粉分子间相互作用、短程有序结构、结晶结构、有序微区结构的影响规律,构建淀粉基纳米复合薄膜材料多层次结构变化与阻隔性能之间的物理模型,从分子水平研究两者之间的相互影响关系进而揭示调控淀粉基纳米复合薄膜材料阻隔性能的分子机制。研究结果表明,从分子间相互作用上看,氢键结合是淀粉基纳米复合膜材中最主要的次级相互作用。纳米粒子化学成分是影响其与淀粉分子之间氢键结合的最重要结构因素。纳米粒子与淀粉之间形成氢键结合会占据淀粉分子表面氢键结合位点,改变淀粉分子间以及分子内氢键结合作用。从短程有序结构上看,淀粉螺旋结构形成需要分子间氢键结合稳定,淀粉分子间氢键结合同时也会限制无规则线团淀粉分子链的运动能力。复合膜材中氢键结合的变化会引起淀粉单螺旋、双螺旋以及无规则线团比例的改变。纳米粒子长径比相比于化学成分与粒径能够实现对短程有序结构更为精细化的调节。从结晶结构上看,淀粉双螺旋结构是淀粉结晶结构最主要的组成成分,双螺旋比例的增加有利于淀粉相对结晶度的增大,但是两者之间并不是存在正比例线性关系。纳米粒子的成核作用与空间位阻效应共同决定了淀粉相对结晶度的变化。纳米粒子粒径与长径比相比于化学成分对淀粉相对结晶度的影响更为明显。从有序微区结构上看,该结构是比结晶结构在更高尺度上对复合膜材聚集态结构的表征形式。有序微区结构尺寸受到淀粉相对结晶度以及淀粉分子间氢键结合两方面因素的影响。纳米粒子化学成分与长径比对有序微区尺寸的影响程度高于粒径。由于水蒸气与氧气在复合膜材中传递方式的差异,多层次结构对两类传质小分子阻隔性能影响的关键结构因素不同。水蒸气为典型极性分子,能够与有序微区结构中非结晶淀粉分子形成氢键结合而进一步塑化淀粉分子,完全打开淀粉分子链而发生传递,因此有序微区结构尺寸变化对水蒸气阻隔能力影响相对较弱。淀粉结晶结构排列密实,水分子不能通过与结晶区中的淀粉分子发生氢键结合而进一步塑化该区域中的淀粉分子。淀粉相对结晶度增大有助于提高复合膜材对水蒸气阻隔性能。无定型区中淀粉分子排列疏松,添加纳米粒子后无定型区中淀粉分子链排列进一步无序化将为水分子提供更多吸附位点,有助于增强水蒸气在复合膜材内部的传递。但是氧气为典型分非极性分子,不能通过与淀粉分子间形成氢键而进一步塑化淀粉分子。氧气的传递需要淀粉分子链完全打开,因此其传递受复合膜材中内聚能密度的约束更为明显。氧气无法直接穿越内聚能密度相对较高的有序微区,因此有序微区结构尺寸增大能够增强复合膜材对氧气传递的阻隔性能,并且增强效果远大于水蒸气。内聚能密度相对较低的无定型区为氧气传递的主要路径,无定型区内淀粉分子链排列进一步无序化有利于氧气分子的传递,但对氧气传递提高程度低于水蒸气。论文将淀粉基纳米复合膜材多层次结构与典型小分子物质在该类材料中的传质过程进行科学关联,获得了调控淀粉基纳米复合薄膜阻隔性能的方法及其影响机制,为具有选择性阻隔功能的新型生物降解食品包装材料的设计提供了技术支撑和理论依据。
【学位授予单位】:华南理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TS206.4

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