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《华南理工大学》 2003年
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稀土改性TiO_2光催化氧化苯类有机废气研究

洪伟  
【摘要】:采用溶胶-凝胶法制备了稀土离子(La~(3+),Ce~(3+),Nd~(3+))改性二氧化钛光催化剂。并采用XRD、BET、XPS等手段表征了改性光催化剂的晶体结构、晶格参数、比表面积、表面化学组成与化学状态、表面电子结构与价带能级结构。采用吸附实验、静态实验与动态实验验证了稀土离子改性对光催化剂的BTEX(苯、甲苯、乙苯、邻二甲苯)的吸附性能、一级反应动力学、动态去除效率的影响。GC-MS、FTIR等方法推断了BTEX的光催化降解过程机理。讨论了光催化剂的结构、性质与光催化剂降解BTEX活性之间的关系,进一步揭示了光催化机理。 XRD结果表明,稀土离子掺杂可以阻碍TiO_2光催化剂的晶相转移,提高光催化剂的热稳定性。Scherrer方程计算晶体颗粒的大小,稀土离子可以阻碍晶体颗粒变大,从而提高光催化剂的比表面积。掺入Nd~(3+)对晶格参数“a”、“c”影响不大,说明Nd~(3+)未进入TiO_2晶格,可能与TiO_2形成固溶体。Ce~(3+)、La~(3+)掺杂对晶格参数“a”、“c”有一定影响,部分Ce~(3+)、La~(3+)可能进入TiO_2晶格。 稀土离子掺杂显著增加光催化剂表面Ti~(3+)的含量,随着稀土离子掺杂浓度的上升,Ti~(3+)比例增大。稀土离子掺杂引起光催化剂表面Ti~(3+)比例上升的原因是:(1)稀土离子与TiO_2形成固溶体,而固溶体的形成过程中电荷不平衡由Ti~(4+)价态降低来补偿;(2)La~(3+)、Ce~(3+)进入了TiO_2晶格,引起了TiO_2晶体中电荷不平衡,Ti~(4+)被还原为Ti~(3+);(3)Ce~(3+)与Ti~(4+)发生氧化还原反应,Ce~(3+)被氧化为Ce~(4+),Ti~(4+)被还原为Ti~(3+)。因此,Nd~(3+)、Ce~(3+)、La~(3+)三种稀土离子促进Ti~(3+)的形成机理不尽相同。促进Ti~(3+)形成能力的大小依次为Ce~(3+)La~(3+)Nd~(3+),相同掺杂浓度稀土改性TiO_2表面Ti~(3+)浓度大小依次为Ce~(3+)-TiO_2La~(3+)-TiO_2Nd~(3+)-TiO_2。 掺杂Nd~(3+)、La~(3+)离子,表面O/Ti浓度比增大,而掺杂Ce~(3+)离子,表面O/Ti浓度比略有下降。Nd~(3+)、La~(3+)离子主要以Nd_2O3或La_2O_3,Nd(OH)_3或La(OH)_3的形式存在,而Ce~(3+)离子掺杂后,TiO_2表面存在Ce~(3+)、Ce~(4+)两种离子,主要以Ce_2O_3或CeO_2的形式存在。 吸附实验结果表明,稀土离子掺杂显著提高了光催化剂对苯、甲苯、乙苯、二甲苯等四种有机物的吸附能力,掺杂浓度越高,吸附能力越强。吸附能力提高的主要原因是由于比表面积的增大;以及稀土离子的4f空轨道的存在,稀土离子可以与有机物形成配合物。
【学位授予单位】:华南理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2003
【分类号】:X701

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【引证文献】
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【参考文献】
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