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《华南理工大学》 1999年
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模拟酶活性材料组装合成及催化性能研究

胡希明  
【摘要】:该论文属于模拟酶仿生催化研究领域。该论文运用了新型层状锑磷酸材料层内为刚性结构层间为柔性结构的特性,提出P450单加氧酶新型层柱结构分子设计研究模型,并结合层型分子组装合成技术来发展这一学科前沿领域的研究工作。 该论文通过创新分子设计研究体系,采用组装合成研究方法,使得金属卟啉或金属酞菁镶嵌于刚性的层状材料中可以获得较高的定位度,配位活性中心层柱结构微环境以及空间通道又可由层间的嵌接过程来调控,反应物分子可以通过其层柱结构的空间通道与材料活性中心接触而发生催化作用,层柱结构较三维结构固定孔容的分子筛模拟体系具有更好的反应组份进出的分子空间通道。 在大分子金属卟啉、金属酞菁平面配合物在层状锑磷酸材料在位嵌接组装研究中,采用X-射线衍射和红外光谱等手段加强合成反应过程的在位监控,大大提高了合成研制工作的进度以及反应条件的控制,成功克服了具有大环结构配合物层状嵌接方面的困难,实现了活性配合物的嵌接组装。采用了包括富里哀变换红外光谱、X—射线衍射谱、固态粒子紫外可见光谱、磷同位素核磁共振谱、顺磁共振、扫描电镜等现代物化手段用于活性材料的组装合成以及材料微观态的研究。 通过特定条件下微波作用方式以及反应动力学规律研究基础上,采用微波诱导作用研究了活性配合物高效合成方式,并进一步在实现金属卟啉或金属酞菁活性组份的微波诱导直接嵌接组装方面取得进展,可制备成功一些采用常规在位化学嵌接不能制备的层状嵌接式配合物活性材料,包括一些较为复杂的活性客体分子的组装合成,并更好地控制材料组成晶形。 模拟材料催化活性及稳定性采用了多种重要的反应体系进行了系列研究工作。组装合成的这些具有不同特色的平面配合物层状嵌接活性新材料,比表面固载更为牢固,而较分子筛固载法具有更好的反应物分子进出通道,较高分子连接或包埋法具有更好的刚性,在系列研究的各种模拟反应体系例如
【学位授予单位】:华南理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:1999
【分类号】:O643.32

【引证文献】
中国硕士学位论文全文数据库 前1条
1 邱朋朋;苯乙烯环氧化制备氧化苯乙烯的催化剂研究[D];吉林大学;2010年
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 俞善信,钟为标,郭灿城;卟啉化合物的合成及其对细胞色素P-450的模拟──XⅢ.PVC和CPVC固载TPPMn(Ⅲ)OH的合成及其对惰性氢键的温和催化活化[J];催化学报;1994年03期
2 曹国英,奚祖威;卟啉锰络合物对苯乙烯催化环氧化的研究[J];分子催化;1990年02期
3 林英瑞;C-H键活化和官能化的新进展[J];分子催化;1991年03期
4 胡希明,黄剑,刘海洋,黄仲涛,赖声礼;金属酶模拟活性材料的微波诱导合成及性能研究[J];分子催化;1998年02期
5 郭灿城,刘晓宇,杨明生,朱申杰,桂明德;金属卟啉自氧化反应研究[J];高等学校化学学报;1991年12期
6 胡希明,陈碧芸,皮宗新,梅治乾,古国榜,黄仲涛;层状嵌接式卟啉钴的合成、表征及其对H_2O_2催化降解研究[J];高等学校化学学报;1997年02期
7 王杏乔,高爽,刘玉文,于连香,刘阳,曹锡章,吴志芸,崔跃勇;卟啉钴分子筛的制备、表征和催化性能的研究[J];高等学校化学学报;1994年06期
8 黄卡玛,刘永清,唐敬贤,赵军,王保义;电磁波对化学反应非致热作用的实验研究[J];高等学校化学学报;1996年05期
9 胡希明,皮宗新,梅治乾,古国榜,黄仲涛;层状锑磷酸嵌接式卟啉锰制备与模拟细胞色素氧化催化研究[J];高等学校化学学报;1996年09期
10 胡希明,古国榜,何志梅,黄仲涛;嵌接式酞菁材料合成及其双氧水体系催化性能[J];华南理工大学学报(自然科学版);1996年08期
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 唐雅琴;黄兵;刘仪柯;;光合细菌微生物产氢研究进展[J];安徽农业科学;2009年02期
2 张红漫,陈国松,仪明君,陆小华;复合氨基酸铜螯合物的研究[J];氨基酸和生物资源;2002年02期
3 陈敏;张群;潘玉锁;孙新园;;羟基磷灰石与碳酸钙的稳定性实验比较——脊椎动物骨骼和牙齿选择磷灰石的机理分析[J];安庆师范学院学报(自然科学版);2012年01期
4 段振宁,沈致隆,傅翔,吴爱萍,何明威;卟啉及金属卟啉化合物的合成与应用[J];北京轻工业学院学报;1995年02期
5 黄兴强;樊艳玲;吴天骄;吴腊梅;陈连清;;微波辐射下催化合成四(对硝基苯基)卟啉[J];江西师范大学学报(自然科学版);2009年06期
6 白燕,阮湘元,莫金垣;聚血红素修饰电极上氧还原的电催化研究[J];催化学报;2001年03期
7 阳卫军,郭灿城,毛彦利,李国成;金属卟啉的电化学性质与其催化氧化α-蒎烯性能的关系[J];催化学报;2005年05期
8 阳卫军;尹碧军;郭灿城;谭泽;张磊;;EPR法研究对氯四苯基锰卟啉对异丙苯过氧化氢的催化分解作用[J];催化学报;2010年05期
9 俞善信,钟为标,郭灿城;卟啉化合物的合成及其对细胞色素P-450的模拟──XⅢ.PVC和CPVC固载TPPMn(Ⅲ)OH的合成及其对惰性氢键的温和催化活化[J];催化学报;1994年03期
10 尹国川,奚祖威,曹国英;含氮氧配体的镍络合物对苯乙烯的催化环氧化[J];催化学报;1996年01期
中国重要会议论文全文数据库 前7条
1 冯清华;金佳梅;左梦娜;张东;;利用液相组成对聚酯微波解聚机理的初步研究[A];中国化学会第十二届全国应用化学年会论文集[C];2011年
2 崔巍;徐鹏;封世珍;;全血中常见毒物提取方法的比较研究[A];中国法医学最新科研与实践(二)——全国第七次法医学术交流会论文精选[C];2004年
3 孙大贵;陶长元;刘作华;杜军;刘仁龙;曹渊;;微波催化氧化法降解邻苯二甲酸酯的条件研究[A];中国化学会全国微波化学学术研讨会论文摘要集[C];2005年
4 刘长相;刘强;王进;王辰;郭灿城;;磁性纳米粒子与金属卟啉复合物的合成、表征及催化性能研究[A];中国化学会第九届全国络合催化学术讨论会论文集[C];2005年
5 杨红;孙景佳;杨仕平;;基于咪唑基团氨基酸衍生物配合物的合成及其在催化磷酸酯水解中的应用[A];中国化学会第26届学术年会无机与配位化学分会场论文集[C];2008年
6 陈津;宋平伟;王社斌;李艳芳;;微波加热含碳氧化锰矿粉体还原动力学研究[A];第十二届冶金反应工程学术会议论文集[C];2008年
7 苑鹏;韩宏亮;段东平;;生物质在炼铁中的应用现状与展望[A];2014年全国炼铁生产技术会暨炼铁学术年会文集(下)[C];2014年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 龙凌亮;一系列有机小分子荧光功能材料的设计、合成及其应用研究[D];湖南大学;2010年
2 王翎;碲化物量子点的制备、表征及其在生物荧光标记中的应用[D];山东大学;2010年
3 朱卫华;卟啉类金属配合物的合成及其与DNA的相互作用[D];江苏大学;2011年
4 逯纪涛;卟啉酞菁化合物的设计、合成、表征及自组装性质的研究[D];山东大学;2011年
5 马盼;卟啉酞菁类化合物的设计合成与自组装纳米结构及有机半导体性质[D];山东大学;2011年
6 肖深初;三嗪卟啉衍生物的合成、表征及其生物活性研究[D];湖南大学;2009年
7 原金海;6-硝生产废水的治理技术研究[D];重庆大学;2011年
8 刘长相;金属卟啉键联磁性纳米复合物的制备、表征及其催化性能研究[D];湖南大学;2011年
9 李勇飞;简单金属卟啉催化分子氧氧化烯烃的研究[D];湖南大学;2010年
10 周宁;环境友好的丙烯和苯乙烯催化环氧化方法的研究[D];中国科学院大连化学物理研究所;2001年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 曾剑;“Click”反应合成卟啉聚合物[D];湘潭大学;2010年
2 张立龙;金属卟啉化合物的合成及其催化二氧化碳与环氧化合物的偶联反应研究[D];兰州大学;2010年
3 方艳华;几种基于卟啉的氧杂杯芳烃衍生物的合成及性质研究[D];安徽师范大学;2010年
4 常丽娟;仿生催化氧化1-已烯绿色合成1,2-环氧已烷的研究[D];华东理工大学;2011年
5 应习理;超声波—微波复合能量场促进水介质非均相有机合成反应[D];华东理工大学;2011年
6 顾晓娜;铈离子改性的钛酸盐的制备及其光催化活性研究[D];华东理工大学;2011年
7 江勇;基于Ugi四组分及钯催化的分子内氢酰胺化反应的苯并吖嗪酮轭合物的合成研究[D];浙江大学;2009年
8 吕爽;基于金属卟啉催化的砜类化合物选择性合成[D];大连理工大学;2011年
9 赵燕翔;新型卟啉化合物的合成、表征及性质研究[D];曲阜师范大学;2011年
10 何百寅;中药氧化卟啉原及合成卟啉新方法研究[D];广州中医药大学;2011年
【同被引文献】
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1 陈殿甲;氧化苯乙烯与氧化环己烯的阳离子共聚[J];北京化工学院学报;1984年04期
2 徐永军,奚祖威,张铭俊,刘维(王贞;水溶性镍(Ⅱ)络合物催化苯乙烯环氧化[J];催化学报;1995年01期
3 李守贵,房铭,庞文琴,刘纯晶,支志明;钌卟啉/MCM-41催化剂的制备、表征及性质[J];催化学报;1999年02期
4 张岩,银董红,伏再辉,李昌志,尹笃林;Mn(salen)/Al-MCM-41催化剂的制备及其对苯乙烯环氧化反应的催化性能[J];催化学报;2003年12期
5 王杏乔,高爽,曹昌盛,于连香,曹锡章;诱捕在沸石超笼内的金属卟啉的催化性能[J];催化学报;1996年04期
6 曹国英,奚祖威;卟啉锰络合物对苯乙烯催化环氧化的研究[J];分子催化;1990年02期
7 张萍;杨梅;吕效平;;Salen Co(Ⅱ)配合物催化苯乙烯环氧化的研究[J];分子催化;2007年01期
8 戴延凤,刘希尧,萨学理;TS-1分子筛催化苯的羟基化性能[J];分子催化;1998年01期
9 戚建英,杨启云,刘振义,阚家德,袁波,莫威;纳米二氧化钛催化苯乙烯环氧化反应研究(Ⅱ)[J];高等学校化学学报;2001年11期
10 王杏乔,高爽,刘玉文,于连香,刘阳,曹锡章,吴志芸,崔跃勇;卟啉钴分子筛的制备、表征和催化性能的研究[J];高等学校化学学报;1994年06期
中国博士学位论文全文数据库 前3条
1 王虹苏;催化及发光有机—无机杂化介孔材料的设计、合成、表征和性能研究[D];吉林大学;2007年
2 陈丽娟;负载型Co-salen催化剂制备及其苯胺氧化羰化性能研究[D];华中科技大学;2008年
3 魏霄;利用瞬态光伏技术研究功能材料的光电行为[D];吉林大学;2008年
中国硕士学位论文全文数据库 前7条
1 郑东华;纳米镍和氧化镍粒子的制备研究及其性能表征[D];北京化工大学;2004年
2 马云云;苯乙烯氧化反应制苯甲醛的研究[D];大连理工大学;2006年
3 王亚丽;负载型金基催化剂上苯乙烯环氧化反应和氧化碳酰化反应催化性能研究[D];吉林大学;2007年
4 汤雁;金属酞菁的仿生酶催化性能及其应用[D];武汉理工大学;2008年
5 刘春丽;杂多酸复合物的制备及其催化合成2-(1-环已烯基)环已酮[D];太原理工大学;2008年
6 李娟;酞菁与分子氧对苯并噻吩类氧化反应的研究[D];大连理工大学;2009年
7 韩蔚;TS-1催化H_2O_2环氧化苯乙烯的研究[D];大连理工大学;2008年
【二级引证文献】
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1 任红海;H_2O_2氧化苯乙烯合成环氧苯乙烷的工艺研究[D];郑州大学;2012年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 徐永军,奚祖威,张铭俊,刘维(王贞;水溶性镍(Ⅱ)络合物催化苯乙烯环氧化[J];催化学报;1995年01期
2 刘莲英,郭灿城;气相色谱在细胞色素P-450单充氧酶模拟体系中的应用 Ⅰ.金属卟啉催化下环己烷单充氧反应中产物的定量分析及在动力学研究方面的应用[J];分析化学;1993年04期
3 朱申杰,桂明德,郭灿城;μ-氧-双四苯基卟吩合铁(Ⅲ)在CH_2Cl_2-氧化剂体系中的转化反应研究[J];高等学校化学学报;1989年11期
4 朱申杰,桂明德,郭灿城;模拟细胞色素P-450的仿生氧化反应研究(Ⅷ)——附加有机配体对TPPFe(Ⅲ)Cl催化羟化环己烷的性能影响[J];高等学校化学学报;1990年10期
5 郭灿城,刘晓宇,杨明生,朱申杰,桂明德;金属卟啉自氧化反应研究[J];高等学校化学学报;1991年12期
6 胡希明,陈碧芸,皮宗新,梅治乾,古国榜,黄仲涛;层状嵌接式卟啉钴的合成、表征及其对H_2O_2催化降解研究[J];高等学校化学学报;1997年02期
7 王杏乔,高爽,刘玉文,于连香,刘阳,曹锡章,吴志芸,崔跃勇;卟啉钴分子筛的制备、表征和催化性能的研究[J];高等学校化学学报;1994年06期
8 黄卡玛,刘永清,唐敬贤,赵军,王保义;电磁波对化学反应非致热作用的实验研究[J];高等学校化学学报;1996年05期
9 胡希明,古国榜,何志梅,黄仲涛;嵌接式酞菁材料合成及其双氧水体系催化性能[J];华南理工大学学报(自然科学版);1996年08期
10 张华莲,胡希明,赖声礼;微波对化学反应作用的动力学原理研究[J];华南理工大学学报(自然科学版);1997年09期
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4 刘巧芬;孙晓然;;聚合金属酞菁的合成及研究进展[J];化工生产与技术;2011年06期
5 陶正章;高延敏;贾宁宁;杨志磊;;四羧基单核金属酞菁配合物的表征[J];武汉科技大学学报;2013年01期
6 刘巍;吴星;丁子庆;许宜铭;严鹏权;;金属酞菁配合物研究——Ⅱ.镱单酞菁配合物的合成及其性质[J];扬州师院学报(自然科学版);1987年Z1期
7 肖佳民;潘恩庭;梁福沛;李庆远;;4,4′,4″,4″′——四酰胺基金属酞菁的热稳定性[J];广西科学院学报;1992年02期
8 张济宇;;高效率新型脱臭剂的开发[J];化工环保;1992年03期
9 肖佳民,潘恩霆,梁福沛;4,4′,4″,-四酰胺基金属酞菁配合物的热分析研究[J];广西师范大学学报(自然科学版);1993年03期
10 潘恩霆,肖佳民,梁福沛;四羧基金属酞菁配合物脱硫活性的研究[J];广西化工;1993年04期
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1 闫东航;;金属酞菁有机半导体材料[A];第十二届固态化学与无机合成学术会议论文摘要集[C];2012年
2 赵玉真;贺泽民;韩会会;郭庆森;张蕊蕊;张丽;王冬;;不同取代基金属酞菁的合成及光谱性质研究[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第16分会:π-共轭材料[C];2014年
3 熊志刚;孙爱华;胡美琴;许宜铭;;金属酞菁敏化可见光降解氯代苯酚的研究进展[A];2004年全国太阳能光化学与光催化学术会议论文集[C];2004年
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5 肖文德;刘立巍;杨锴;张礼智;宋博群;杜世萱;高鸿钧;;氢原子吸附对金表面金属酞菁分子的自旋、手性和吸附位置的调控[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第01分会:表面物理化学[C];2014年
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10 陈晓贵;彭正合;秦子斌;;二维聚金属硫杂酞菁的导电性[A];首届中国功能材料及其应用学术会议论文集[C];1992年
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1 马锋;全氟金属酞菁的合成与性能研究[D];天津大学;2012年
2 潘勇;新型金属酞菁及其温敏聚合物的合成和仿酶催化性能[D];浙江大学;2005年
3 朱荣义;金属酞菁的光物理性质研究[D];复旦大学;2006年
4 姚玉元;催化纤维净化室内空气有机污染物的研究[D];东华大学;2008年
5 邱滔;全氟烷基金属酞菁衍生物的合成及应用[D];华东理工大学;2011年
6 郭增彩;纳米酞菁及其复合材料的制备与光催化性质研究[D];东北师范大学;2012年
7 李莹莹;金属酞菁/La_(0.8)Ce_(0.2)NiO_3复合催化剂的制备及光催化氧化DBT研究[D];西北大学;2014年
8 李芳;金属酞菁的光学特性研究[D];华中科技大学;2008年
9 胡希明;模拟酶活性材料组装合成及催化性能研究[D];华南理工大学;1999年
10 李祥高;酞菁化合物的电催化氧还原特性和光导性研究[D];天津大学;2006年
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1 桃李;金属酞菁的合成及应用研究[D];合肥工业大学;2010年
2 牛效迪;金属酞菁轴向配合物的合成及性质的研究[D];东北师范大学;2005年
3 殷焕顺;易溶性金属酞菁衍生物的合成及性质研究[D];湘潭大学;2004年
4 李文菊;几种新型四取代金属酞菁配合物的合成及性质研究[D];东北师范大学;2010年
5 祝阳;金属酞菁衍生物的合成与其非线性光学性能的研究[D];华中科技大学;2004年
6 丛方地;氨基金属酞菁及其衍生物的合成、表征与性质的研究[D];东北师范大学;2003年
7 尹彦冰;取代金属酞菁的合成及其性质[D];东北师范大学;2003年
8 叶廷秀;四α位含氮芳氧基取代酞菁金属配合物的合成、表征及性质研究[D];福州大学;2004年
9 于海玲;四取代金属酞菁配合物的合成及性质研究[D];东北师范大学;2007年
10 孙丹;负载型金属酞菁的合成、表征及催化性质研究[D];齐齐哈尔大学;2012年
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