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《华南理工大学》 2006年
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单分散分子印迹聚合物微球的制备、修饰及性能研究

郑细鸣  
【摘要】:分子印迹聚合物(MIPs)是一种具有分子识别能力的新型高分子材料,由于它具有预定性、专一性和实用性等优点,因此在色谱分离、抗体摸拟、固相萃取、生物传感器及模拟酶催化等诸多领域都有广阔的应用前景。 非球形或是球形但分散度宽的MIPs,由于形状不规则或填充空隙差别较大,其使用效果不理想。相比之下,单分散分子印迹聚合物微球(MIPMs)不仅性能更好,且使用更加方便,因此近年来得到了广泛的关注。现有制备单分散MIPMs的方法及工艺复杂,且高度交联的网络结构限制底物在MIPMs中的扩散,吸附速度慢;另外有关分子印迹热力学的研究也甚少,对于MIPs中各种类型的结合点在吸附与识别中的作用还缺乏系统的研究。本文主要目标是探求单分散、吸附速度较快的MIPMs的新制备方法,分析MIPMs的吸附特性,并从热力学角度研究各种类型结合点在吸附与识别中的作用。 本文通过改进无皂乳液聚合法制备聚苯乙烯微球的配方和条件,制备得到了单分散微米级聚苯乙烯微球,并以之为种球,以2,4-二氯-6,7-二甲氧基喹唑啉(DCQAL)为模板分子,采用合适的溶胀及聚合工艺,成功地通过单步溶胀聚合得到了多孔单分散MIPMs。研究了影响MIPMs粒径、孔径及形态的因素,结果表明:MIPMs的粒径随着溶胀比的增大而增大,但溶胀比大于60时,MIPMs的粒径不均匀;增大溶剂或交联剂用量,MIPMs的平均孔径减小,比表面积增大,但交联剂用量小于18mmol时,MIPMs表面出现单个大孔;采用极性较小的溶剂,有利于制得球形规整且具多孔结构的MIPMs。 采用静态吸附法对MIPMs的吸附性能、识别性能及其影响因素进行了研究。结果表明:在多孔的MIPMs中,底物较易与结合点接近,吸附速度较快,100min左右即可达到吸附平衡;氢键在吸附与识别中发挥重要的作用,酸性的功能单体能与模板分子形成较强的氢键,制得的MIPMs吸附与识别性能较好;增加交联剂用量,可增强印迹孔穴的稳定性而提高识别能力;在一定范围内增大模板分子与功能单体的摩尔比,能使更大比例的功能单体在MIPMs中形成有序的排列而呈现更好的识别效果;吸附液中添加少量的三乙胺(<0.1%)可减弱MIPMs的非特异性吸附性能而增强其识别能力。通过Scatchard分析,发现本文合成的MIPMs中存在两类结合点(即高亲和力结合点和低亲和力结合点)。 通过测定与计算,得到了MIPMs吸附过程焓变、熵变和自由能变化等热力学参数,并从热力学角度探讨了MIPMs的吸附与识别机理及不同类型结合点在吸附与识别中的作用。得到如下结论:MIPMs的吸附过程是受焓控制的;在影响
【学位授予单位】:华南理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:O631.3

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【引证文献】
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【参考文献】
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【共引文献】
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中国博士学位论文全文数据库 前10条
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10 郝岩丽;PS/SiO_2核壳复合微球的制备[D];长春工业大学;2010年
【同被引文献】
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2 周利民;王一平;黄群武;;乙二胺改性壳聚糖磁性微球吸附Hg~(2+)和UO_2~(2+)[J];核化学与放射化学;2007年03期
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【二级引证文献】
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1 李宜洋;黄胞胶基复合高吸水性树脂的制备及性能研究[D];陕西科技大学;2012年
【二级参考文献】
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10 郭洪声,贾裕梅,曹现峰,何锡文;微球形4-氨基吡啶分子模板聚合物的合成及结合性质研究[J];高等学校化学学报;2001年03期
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3 金龙一;侯瑞斌;陈铁;尹炳柱;;单氮杂苯并-34-冠-11及其聚轮烷的合成[A];中国化学会第二十五届学术年会论文摘要集(上册)[C];2006年
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5 于录;陈湧;刘育;;苯酰胺桥联环糊精对染料分子的识别[A];中国化学会全国第十三届大环化学暨第五届超分子化学学术讨论会论文选集[C];2006年
6 刘涛;邓洁丽;郭彩欣;张仁哲;江龙;;聚联乙炔囊泡生物传感器研究进展[A];中国化学会第26届学术年会胶体与界面化学分会场论文集[C];2008年
7 晋卫军;梁文娟;卫洪清;;利用卤键构建分子识别和化学传感体系[A];中国化学会第二十五届学术年会论文摘要集(下册)[C];2006年
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3 中科院自然科学史研究所 李斌;从蒸汽机到热力学的兴起[N];大众科技报;2007年
4 李斌;从蒸汽机到热力学的兴起[N];大众科技报;2007年
5 林鸿(热能系博士生);我的事业在中国[N];新清华;2006年
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9 徐匡迪;我的学术生涯 [N];中国工业报;2005年
10 徐匡迪;我的学术生涯[N];光明日报;2005年
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1 郑细鸣;单分散分子印迹聚合物微球的制备、修饰及性能研究[D];华南理工大学;2006年
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6 郭祥峰;亲水性萘酰亚胺阳离子荧光分子探针的设计、合成及性能[D];大连理工大学;2004年
7 吴维成;负载型碳化钼催化剂的制备、表征和选择加氢反应性能的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2004年
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10 王涛;含多胺、二硫键以及硫醚结构的环肽的设计合成及分子识别研究[D];四川大学;2004年
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1 张洪刚;Fe_3O_4/PTRIM磁性复合微球的制备与性质研究[D];天津大学;2004年
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4 孙亚红;向海湿地土壤草根层吸附铅、镉的研究[D];吉林大学;2005年
5 陈春梅;几种大孔硅基超分子识别材料制备及其吸附铯的基础特性研究[D];浙江大学;2011年
6 张海燕;含腺嘌呤的杯芳烃衍生物的合成表征及其对核苷碱基的分子识别性质的研究[D];同济大学;2008年
7 李玲;α-猪去氧胆酸类钳形受体的设计合成及识别性能研究[D];四川大学;2003年
8 江慧;南瓜尼的合成及其与联苯胺的相互作用研究[D];扬州大学;2005年
9 雷启福;分子印迹聚合物的制备及其识别特性的应用研究[D];中南大学;2005年
10 郑娜;自然水体生物膜吸附酚类化合物的特性研究[D];吉林大学;2005年
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