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《华南理工大学》 1999年
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修饰电极电催化应用于合成L-半胱氨酸的研究

李美霞  
【摘要】:本研究对电解L-胱氨酸合成L-半胱氨酸过程电极材料进行了改性,以解决由于受电极材料制约引起的电极活性不高,过程电流效率低下问题。 以Pb为基体电极,首先选用五种金属单质Ni、Sn、Cu、Bi、Zn进行修饰,筛选出性能较好的Ni、Sn、Zn作为被修饰组分。然后对三种金属的二元合金进行了性能研究,其中以Ni-Sn合金修饰Pb电极性能最佳。 然后对(Ni-Sn)/Pb修饰电极进行了修饰条件的探讨,结果以修饰温度80℃,修饰液pH值为2.75,电流为0.30A,络离子与主盐离子摩尔比F-/Sn(2+)为7,两种主盐NiCl_2·6H_2O/SnCl_2·2H_2O质量比为10:2时电极活性达到了最佳。修饰后电极反应活性大大增强,反应阴极电位明显下降,反应30分钟转化率由基体Pb电极的51.04%提高到(Ni-Sn)/Pb修饰电极的81.78%,电流效率由基体铅电极的77.44%提高到(Ni-Sn)/Pb修饰电极的80.81%。 对最佳性能的修饰电极进行电解反应工艺条件的探讨,最后以反应温度40℃、电解电压3.5V、盐酸/胱氨酸摩尔浓度分别为0.4、0.15mol/L(胱氨酸饱和溶液),抑氢剂尿素添加量为1%,采用氮气搅拌,氮气流量为25ml/min时,反应电流效率达到了100%。 对电极进行SEM-EDX研究发现,修饰条件对电极表面状态以及元素组成有很大影响:对电极XRD研究结果发现,修饰后电极表面形成了Ni_3Sn_2合金相,可能是反应的活性中心,电极表面晶相随着修饰条件的不同有较大差别;对电极进行XPS研究发现,修饰后电极表面各元素键合状态有很大变化,说明形成了新的物种。此外通过对电极表面进行刻蚀研究还发现,单质Sn主要集中在电极表面,这可能是其自由能较低的缘故:而Ni结晶由于表面自由能高,深入到修饰层内部;对电极进行稳态极化曲线测量发现,修饰后电极发生反应阴极电位较修饰前有明显降低,由修饰前的1.325V降低到修饰后的1.093V。 分光光度法对电解终点产物纯度检测结果为L-半胱氨酸含量达99.0%,达到了产品质量标准。 在对修饰电极活性评价和表征的基础上提出了反应可能的机理,并探讨了电极失活的原因,即Ni_3Sn_2合金晶相的流失。
【学位授予单位】:华南理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:1999
【分类号】:O643.32;O621.3

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