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《华南理工大学》 2001年
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SOFC阳极甲烷直接氧化电催化剂的研究

王毓娟  
【摘要】:本论文通过对甲烷直接转化型SOFC电极的设计、制备、活性测试、表征以及单电池组装、电池性能评价等一系列工作,对甲烷在SOFC中的直接应用进行了较深入的研究。 参照多相催化剂的设计原则以及SOFC电极的特定要求提出电催化剂设计主要基于以下几个原则:(1)甲烷氧化活性;(2)材料的离子-电子双重电导性能:(3)适当结构的选择。提出适宜甲烷直接转化型SOFC阳极电催化剂组成——La等稀土元素修饰的Cu-Ce-Zr体系。在催化剂设计过程中对各组分之间的相互作用也进行了详细评述。 采用浸渍法、共沉淀法、溶胶-凝胶法、溶胶-凝胶法浸渍法等四种方法制备了催化剂,发现溶胶-凝胶法和共沉淀法在活性和选择性最高,这是因为这两种方法制备的催化剂中立方、四方晶相比重高于浸渍法,Cu分散度更高,颗粒更微细。 对催化剂中CeO_2含量的影响进行了研究,催化剂活性随CeO_2含量增大而升高,TPR和XPS分析发现,催化剂中CeO_2含量增大,有利于增大Cu在载体表面的分散度,添加CeO_2之后催化剂表面出现Cu~+,Cu的多价态特性增强了Ce的Redox能力;同时氧物种由O~(2-)转变为O~(2-)和活性更强的O_2~(2-)(或O~-)物种的混合。在组装电池之后,考察了加入CeO_2对电池性能的影响,发现CeO_2可以显著提高电池功率密度,改善电池极化特性;将催化剂活性、选择性以及表征结果综合起来分析认为Ce~(4+)/Ce~(3+)对的Redox性能是影响催化剂催化氧化活性的重要因素。 对Cu含量改变对催化剂性能的影响进行了研究,结果表明Cu进入Ce-Zr-O晶格有助于提高催化剂活性,但Cu自身活化甲烷的能力很弱;CuO中的O作为强结合氧对甲烷完全氧化有利,反应后CuO被还原为Cu_2O和Cu,完全氧化选择性降低;所以,催化剂中各价态的Cu物种分布存在一个对反应有利的最佳值,这可以通过制备方法、Cu含量以及添加助剂等方法进行调节。 升高焙烧温度强化了催化剂结晶度,各晶型比重也发生改变,主要表现为:
【学位授予单位】:华南理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2001
【分类号】:O643.36

【引证文献】
中国期刊全文数据库 前1条
1 高文君;郑颖平;查燕;孙岳明;;甲烷为燃料的固体氧化物燃料电池阳极催化剂研究进展[J];江苏化工;2008年04期
中国博士学位论文全文数据库 前2条
1 杨志彬;透氧膜反应器焦炉煤气重整制氢催化剂研究[D];上海大学;2011年
2 于建国;煤基合成气平板式固体氧化物燃料电池性能研究与优化[D];上海交通大学;2012年
中国硕士学位论文全文数据库 前1条
1 李连和;相转化法制备锥管状阳极支撑固体氧化物燃料电池及其性能研究[D];华南理工大学;2010年
【参考文献】
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【共引文献】
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中国重要会议论文全文数据库 前10条
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5 曹阿林;张胜涛;朱庆军;侯保荣;;铝恒流阳极氧化过程中的电化学振荡研究[A];2009中国功能材料科技与产业高层论坛论文集[C];2009年
6 南军;李梅;刘晨光;王继锋;;连续重整汽油选择性加氢脱烯烃用贵金属催化剂的研究[A];第2届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2005年
7 王亚伟;刘冰;孙福权;李新东;迟彩楼;刘新宇;;镀锌层三价铬钝化膜耐蚀性的电化学研究[A];2011航空试验测试技术学术交流会论文集[C];2010年
8 王明环;朱荻;张朝阳;;利用电解法制备针尖的研究[A];2005年中国机械工程学会年会论文集第11届全国特种加工学术会议专辑[C];2005年
9 刘宇;曲宁松;曾永彬;朱荻;吴修娟;;基于纳秒脉冲电源的微细电解对刀实验[A];第14届全国特种加工学术会议论文集[C];2011年
10 宣天鹏;张丽丽;于瑶;闵文锦;;含稀土活化促进铜粉镀银[A];2009年全国电子电镀及表面处理学术交流会论文集[C];2009年
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1 展秀丽;石油焦成浆特性及不同添加物对石油焦气化反应活性的影响研究[D];华东理工大学;2011年
2 章江洪;电镀锌稀土转化膜工艺及机理研究[D];昆明理工大学;2010年
3 金会心;织金新华磷矿稀土赋存状态及其在浮选、酸解过程中的行为研究[D];昆明理工大学;2008年
4 祝琳华;新型NZP族催化剂载体材料的合成及应用研究[D];昆明理工大学;2010年
5 陈步明;新型节能阳极材料制备技术及电化学性能研究[D];昆明理工大学;2009年
6 于洁;固体氧化物燃料电池钙钛矿型复合氧化物阴极材料的研究[D];昆明理工大学;2009年
7 秦效英;化学、电化学反应工程数学模型的Adomian分解法求解[D];太原理工大学;2010年
8 周乐;Mg-Zn-(Al)系合金热裂敏感性及其微观机理研究[D];沈阳工业大学;2011年
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10 陆光;柱层粘土催化剂上丙烯选择还原NO反应的研究[D];大连理工大学;2011年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 苏志俊;稀土元素对Ni60自熔性合金涂层组织和性能的影响[D];河南理工大学;2010年
2 李新义;红壤土壤腐蚀直接、连续监测技术的研究[D];南昌航空大学;2010年
3 宋涛;SCR烟气脱氮催化剂及技术研究[D];山东科技大学;2010年
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5 高艳伟;炭载Pd-Ni催化剂对甲酸的电催化氧化[D];哈尔滨师范大学;2010年
6 黄国雅;电沉积法制备ZnSe薄膜[D];长春理工大学;2010年
7 李高飞;数控选区电沉积快速成型的成型质量研究[D];浙江理工大学;2010年
8 赵飞;锌酸钙制备方法和生成机制及锌枝晶的研究[D];郑州大学;2010年
9 王喆;铜互连层电化学机械抛光试验台及电解液研究[D];大连理工大学;2010年
10 刘兰;导电高分子修饰活性炭电极的制备与电化学性能研究[D];中国海洋大学;2010年
【同被引文献】
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1 司广树,姜培学,李勐;单相流体在多孔介质中的流动和换热研究[J];承德石油高等专科学校学报;2000年04期
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7 朱雪峰;杨维慎;;混合导体透氧膜反应器[J];催化学报;2009年08期
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10 卢立柱,胡湖生,谢慧琴;二氧化锆电泳沉积膜的致密化烧结[J];材料科学与工艺;1998年01期
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6 张耀辉;固体氧化物燃料电池两种电解质膜制备方法的研究及应用[D];哈尔滨工业大学;2006年
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2 唐文武;焦炉煤气重整转化实验及动力学模型的研究[D];中南大学;2007年
3 吴昊;SOFC核心部件PEN热应力场的数值模拟[D];华中科技大学;2007年
4 袁哲;中温固体氧化物燃料电池联合系统分析及实验研究[D];中国科学技术大学;2009年
【二级引证文献】
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1 严启龙;秦明娜;宋振伟;刘萌;齐晓飞;;钙钛矿型复合氧化物催化剂应用研究进展[J];工业催化;2011年05期
2 张亮;张维竞;崔贤;;固体氧化物燃料电池作为动力源在船舶应用中的关键技术问题[J];中国舰船研究;2011年06期
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1 温志宇;Ni_(0.6)Cu_(0.4)BaO_x阳极材料的制备及性能研究[D];大连理工大学;2011年
【二级参考文献】
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1 马紫峰,林卓旸,张煜,林维明;CH_4-O_2型管状固体氧化物燃料电池电性能的研究[J];电源技术;1996年03期
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【相似文献】
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1 苏蕙;吴也凡;罗凌虹;程亮;石纪军;;以(Cu–Ce–Zr–O)–ScSZ为阳极的固体氧化物燃料电池的制备及性能[J];硅酸盐学报;2011年08期
2 高文君;郑颖平;查燕;孙岳明;;甲烷为燃料的固体氧化物燃料电池阳极催化剂研究进展[J];江苏化工;2008年04期
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4 谢吉虹;郑颖平;查燕;孙岳明;孙柏旺;;甲烷为燃料的中温固体氧化物燃料电池阳极材料研究进展[J];江苏化工;2007年04期
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7 唐超群,夏正才;Pt|YSZ|Ag 固体燃料电池研究[J];华中理工大学学报;1998年05期
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8 高晓晓;黄传敬;张诺伟;翁维正;万惠霖;;Ca调变的Co/Al_2O_3催化剂上甲烷部分氧化制合成气[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
9 陈龙;王健康;解启慧;王晓来;;Ni-Co-La-O催化剂上CH_4化学气相沉积法制备多壁碳纳米管[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(下)[C];2007年
10 宋月芹;贺德华;;Ni/ZrO_2催化剂上甲烷部分氧化制合成气的研究[A];第六届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2009年
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1 记者  陈超;35亿年前微生物就能造甲烷[N];科技日报;2006年
2 新洲;日本利用海藻进行甲烷发电和废热供暖系统实验[N];中国海洋报;2004年
3 王俊鸣;欧美发现目前火星生命重要证据[N];科技日报;2004年
4 记者 陈勇;“卡西尼”在土卫六上看见“疑似湖泊”[N];新华每日电讯;2005年
5 解悦;南工大开发高效菌种让粪便转化成甲烷[N];江苏农业科技报;2009年
6 记者 杨骏;有雨有河,士卫六酷似地球40亿年前[N];新华每日电讯;2005年
7 吕静 王平才;北极甲烷面临解冻危险[N];中国石化报;2009年
8 辛 力;深海甲烷遇暖破冰升空污染大气[N];大众科技报;2003年
9 本报记者 黄永明;甲烷:气候变化的引爆器[N];南方周末;2010年
10 记者 曹丽君;地幔中可产生甲烷[N];新华每日电讯;2004年
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1 王毓娟;SOFC阳极甲烷直接氧化电催化剂的研究[D];华南理工大学;2001年
2 杨华清;Ni、NiH~+、NiO和MgO等活化甲烷的理论研究[D];四川大学;2002年
3 陈丰;微纳米分级多孔氧化铈生物遗态材料的构建及催化性能研究[D];江苏大学;2012年
4 张耀辉;固体氧化物燃料电池两种电解质膜制备方法的研究及应用[D];哈尔滨工业大学;2006年
5 贾俊曦;固体氧化物燃料电池传热传质模型研究[D];大连理工大学;2006年
6 王华;组合多相催化技术及其在甲烷与小分子化合物耦合反应中的应用[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2004年
7 史春开;甲烷低温燃烧反应分子筛负载Pd催化剂[D];厦门大学;2003年
8 刘艳娜;焦炉煤气中氢气和甲烷的吸附分离[D];大连理工大学;2010年
9 毕忠合;阳极负载新型复合电解质中温固体氧化物燃料电池的研制及其性能研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2005年
10 任丽丽;担载型分子筛催化剂上CH_4选择还原NO反应的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2003年
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1 王晓红;CH_4-CO_2低温转化合成含氧有机物的研究[D];太原理工大学;2002年
2 郭玉高;甲烷在甲醇和烃类混合溶剂中高压溶解度的研究[D];天津大学;2004年
3 荆瑞勇;改性尿素对农田温室气体排放的影响[D];西南农业大学;2005年
4 贾超;纳米铜锡氧化物的制备及催化性能的表征[D];北京化工大学;2005年
5 闫智慧;天然气(CH_4)催化燃烧催化剂的研究[D];哈尔滨工程大学;2005年
6 宣东;金属负载的HZSM-5上甲烷和丙烷无氧芳构化反应研究[D];浙江大学;2006年
7 黎展毅;折流板反应器厌氧处理住宅小区生活污水试验性研究[D];广东工业大学;2006年
8 师春元;甲烷泄漏检测及扩散研究[D];西南交通大学;2006年
9 尹潇;甲烷制燃料电池氢源催化剂的设计改进[D];华中科技大学;2007年
10 何方方;冷等离子体裂解甲烷制C_2烃的实验研究及动力学模拟[D];四川大学;2004年
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