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脉冲放电低温等离子体与催化组合处理VOCs的装置开发

龙千明  
【摘要】: 低温等离子体技术以其效率高、结构简单、维护方便等优点,近年来逐渐受到关注。目前有关该技术的研究大部分仍处于实验室研究阶段,主要采用介质阻挡放电和电晕放电等形式,但处理气体的流量较少能达到工业化规模,处理时气体停留时间过长,处理成本高。本研究旨在开发一套适用于处理大流量、低浓度的VOCs工业废气的脉冲放电低温等离子体与催化组合装置。论文主要开展了以下几方面研究: 1.首先设计了一套小型针板式脉冲放电反应装置,进行甲苯气体处理的实验研究。在自制的脉冲电源驱动下,通过钢制的针板正负极放电,产生低温等离子体。对模拟甲苯废气进行处理,实验发现,随脉冲峰值电压和脉冲频率的增大,甲苯去除率呈现出先增大后减小的趋势,两者的最佳值分别为f=32 kHz和U=15 kV。在该脉冲峰值电压和脉冲频率下,甲苯的去除率会随着停留时间增加而增加,随甲苯进口质量浓度的增加而减小。在同一反应流程时采用单一的臭氧发生器产生的臭氧会对甲苯有一定的降解效果,但效率很低,不超过13%。 2.在小试装置的负极板上分别负载两种催化剂(Mn-Cu-O催化剂和Mn-Cu-Pd-O催化剂),以考察脉冲低温等离子体与催化组合的甲苯处理效果。以甲苯为处理对象,在最佳脉冲峰值电压和脉冲频率(分别为32 kHz、15 kV)条件下,负载催化剂会提高甲苯的去除效果,其中Mn-Cu-Pd-O催化剂的效果好于Mn-Cu-O催化剂。采用GC-MS和VOCs检测仪对出口气体进行分析,发现除未参与反应的甲苯外,还存在其它的低浓度VOCs气体,同时测得VOCs去除率较高,表明该组合装置可以比较彻底地分解甲苯。 3.在小试装置的基础上,设计加工了脉冲放电低温等离子体与催化组合的应用装置,并以甲苯为对象,对装置参数进一步优化,最佳脉冲峰值电压和脉冲频率微调为34kHz和16 kV。分别以甲苯和苯为处理对象,进行了应用装置的效果评价试验。结果表明,气体去除率随气体流量增加会降低。在500~1500 m3/h的气体流量变化范围内,应用装置对苯的去除率比甲苯平均低约7.2%。随着气体进口质量浓度的增加,气体去除率降低;气体进口质量浓度在100~1000 mg/m3范围内变化时,苯平均去除率比甲苯低15.8%。如果将多个放电模块串联,会明显增加气体的去除率。负载Mn-Cu-Pd-O催化剂时,应用装置对甲苯和苯的平均去除率可以分别提高了19.2%和13.3%。


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