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改进TiO_2模拟太阳光催化的性能

肖洒  
【摘要】:能源短缺和生态环境恶化是当今人类社会亟待解决的两大难题。通过人工模拟光合作用将CO_2还原成低碳燃料资源(如CH_3OH),不仅能促进CO_2的资源化利用,还能缓解能源危机问题,具有重要的研究意义。TiO_2光催化剂因其价廉,环境友好以及出色的光催化活性,在人工光合成领域展现出了巨大的潜力。然而,TiO_2材料目前也存在一些缺陷,比如光能利用率较低,不能吸收太阳光中的可见光和红外光;光生载流子不稳定,极易复合等。这些问题导致TiO_2光合成反应的产率很低,制约了其规模化应用。因此,为了提高TiO_2的光催化产率,本论文通过掺杂稀土、异结半导体、沉积贵金属等手段对TiO_2进行了改进,主要研究工作分为如下两部分:第一部分采用溶胶凝胶法制备了Er~(3+),Yb~(3+)共掺杂的TiO_2纳米颗粒,并进一步通过浸渍法负载了Cu O,得到异质结催化剂Cu O/Er-Yb-TiO_2。在模拟太阳光条件下,以光催化CO_2和H_2O合成甲醇的产率为活性依据,考察了Er~(3+),Yb~(3+)的掺杂比例,以及Cu O负载对TiO_2光催化性能的影响,并对催化剂进行了多种表征分析,提出了该光催化体系的反应机理。实验结果表明,稀土离子成功掺入TiO_2晶格中,Cu O均匀分布在TiO_2颗粒表面,形成了p-n型异质结。Er~(3+)和Yb~(3+)的掺入不仅提高了TiO_2的热稳定性和光生电荷的分离效率,还能将红外光转换为可见光,有效扩展了光谱能量的利用范围。负载Cu O后,样品的可见光吸收能力和载流子分离效率得到进一步提高。当Er~(3+)与Yb~(3+)的掺杂量分别为1 mol%和2.5 mol%时,光催化反应2 h,甲醇的产率最高为116.7μmol·g~(-1);进一步负载Cu O后,甲醇的产率提高到281.2μmol·g~(-1)。另一部分是以葡萄糖为原料合成的碳球为模板,采用改进的溶胶凝胶法将TiO_2前驱体包覆在C球表面,煅烧后得到碳掺杂的TiO_2中空球(C-TiO_2),然后使用Ag和Cu O分别对C-TiO_2中空球的内外表面进行修饰,制得中空结构的Ag@C-TiO_2@Cu O。实验结果表明,以C球为模板制备的TiO_2中空球直径为100-200 nm,壁厚约为20 nm,Ag和Cu元素分别以单质Ag和Cu O形态负载于TiO_2中空球的内、外表面。中空TiO_2相较于P25具有更大的比表面积,掺杂C减小了TiO_2的带隙,改善了可见光吸收性能和光生电荷分离效率,在C-TiO_2中空球内外表面进一步负载Ag和Cu O后,样品的可见光吸收能力和光生电子空穴的分离效率得到大幅提高。在模拟太阳光条件下催化CO_2和H_2O合成甲醇的反应中,Ag@C-TiO_2@Cu O样品具有最高的催化活性,反应4 h,甲醇的产率高达1937.4μmol·g~(-1),为纯TiO_2的3.3倍。


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