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非均相UV-Fenton处理氯酚废水的研究

陈永利  
【摘要】:氯酚类污染物(CPs)是一类典型的难降解有机污染物,具有较强的杀菌活性、生物毒性及“三致”效应,且可通过食物链在生物体内累积,严重威胁着人类健康和生态环境。针对CPs造成的一系列问题,许多国家已将其列入优先控制污染物名单,由于CPs有较强的生物毒性和抗降解的稳定性,单纯采用物化、生化技术往往无法高效、彻底降解。进年来,高级氧化技术(AOPs)因具有氧化能力强、反应速率快、选择性小、适用范围广、很少有二次污染等优点,成为处理难降解有机废水的研究重点,而其中以光催化与Fenton技术的研究最为广泛。本论文采用光催化与Fenton技术结合的方式(非均相UV-Fenton技术)对含氯酚废水进行处理研究,以期为该技术的产业化应用提供一定的理论依据和实践经验。本论文采用吸附相反应技术制备了纳米复合非均相催化剂,考察了制备过程各影响因素对催化剂形态及性能方面的影响,并对制备的催化剂进行了分析表征。制备出的纳米Fe-Cu复合非均相催化剂中铁的形态为α-Fe2O3和γ-Fe203的混合物,铜的形态为CuO;催化剂的粒径在10nm以内,且均匀性、分散性、稳定性好,具有良好的光敏性和催化活性;催化剂中Si, Fe, Cu的分子量比例约为80.4:12:7.6。论文以2,4-DCP为模拟物研究了初始pH值、H2O2投加量、催化剂投加量、反应时间、反应温度、2,4-DCP初始浓度、催化剂稳定性等因素对非均相UV-Fento n降解2,4-DCP的影响。结果表明制备的非均相催化剂催化性能良好,可显著拓展适用pH值范围,并具有较好的稳定性,多次重复使用仍可保持较好的催化效果。H202作为反应的氧化剂,适当增加其投加量会提高系统的去除率,但其同时也是.OH的清除剂,过量投加不仅消耗产生的-OH,也使自身无效分解,降低了的利用率,导致氧化效果不升反降。温度对非均相UV-Fenton影响较小,但温度过高会导致H202无效分解。论文对非均相UV-Fenton技术处理含氯酚类物质的造纸中段废水进行了研究,并与均相Fenton技术处理该废水进行了对比。结果表明非均相UV-Fenton与均相Fenton技术都可对该废水中难降解有机物污染物进行有效处理,H202投加量在0.5Qth时出水可达到国家相关排放标准(GB3544-2008)要求。与均相催化相比,非均相催化可显著拓展适用pH值范围,同时大大减少铁泥的产生量。对废水中的有机污染物分别按照有机物特性和分子量进行分类,对比研究了两种工艺对各类有机物去除效果,结果表明,均相Fenton因具有混凝作用,对废水中疏水酸及分子量大于10K的有机物处理效果优于其他类,而非均相JV-Fenton对各类有机物去除较平均;两种工艺对UV254去除率都较CODCr高,说明两种工艺都优先氧化在紫外光254nm处有吸收的物质;研究发现在对废水处理过程中存在疏水物质经降解向亲水物质转化、大分子量经降解向小分子量转化的现象。本论文研究了不同反应体系对模拟废水中2,4-DCP和CODcr的去除效果,得出紫外与非均相芬顿联合后去除率远大于二者的简单加和,可见两者之间存在协同降解作用。研究发现反应过程-OH的生成量始终保持在较高水平,生成速率遵循零级动力学方程(K.oH=0.059);通过对反应过程pH值的监测验证了反应过程中间产物有机酸的生成。对反应过程氯离子、中间产物GC-MS及HPLC分析推测出2,4-DCP在非均相UV-Fenton下降解的途径和历程。根据自由基理论对非均相UV-Fenton降解2,4-DCP过程表观动力学进行了研究,建立了H202消耗及2,4-DCP降解的动力学模型,并由曲线拟合解得相应参数进而得出动力学模型,最后通过将实际实验数据与动力学模型曲线对比来验证动力学模型的适用性。动力学模型的推导是以自由基机理为基础的,模型曲线吻合度较好也进一步说明了自由基理论符合非均相UV-Fenton反应机理。得出的H2O2消耗和2,4-DCP降解的动力学模型方程,分别为:


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