收藏本站
《广西大学》 2017年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

有机酸增效光催化降解水中罗硝唑药物研究

陈冬梅  
【摘要】:硝基咪唑类药物是一种广泛用于禽畜和人类疾病预防和治疗的抗生素药物,过量使用硝基咪唑类药物导致其在水体和食品中频繁检出。研究表明硝基咪唑类药物具有基因毒性,且能致畸、致癌和致突变,严重威胁着人类健康。因此,对于废水中硝基咪唑药物进行有效的污染控制具有十分重要的意义。光催化技术是一种高效的高级氧化技术,具有反应条件温和,无二次污染等优点,被广泛应用于有机污染物的去除。然而光催化过程中的光生空穴和电子对的快速复合降低了光催化反应效率,同时粉体TiO_2光催化剂难于回收且无法利用可见光限制了光催化技术的实际应用。本文以罗硝唑(RNZ)为硝基咪唑类药物的代表物,系统开展以下研究:为了抑制TiO_2光生空穴和电子对的复合,提高光催化效率,通过在TiO_2体系中加入有机酸作为电子供体的方法有效促进了罗硝唑的降解效率。以紫外灯为光源,以P25为光催化剂,开展了不同有机酸对光催化降解罗硝唑的影响研究,并探讨有机酸的增效机制。研究结果表明,罗硝唑的降解受草酸浓度、溶液pH、有机酸结构的影响。不同有机酸对光催化降解罗硝唑的协同增效作用顺序为:乳酸洒石酸≈苹果酸柠檬酸草酸,仅含有单一羧基或羟基的有机酸或醇作为电子供体不能促进罗硝唑的光催化降解效率。TiO_2+草酸体系中的主要活性物质为(CO2·-和e-,罗硝唑在TiO_2+草酸体系中主要有2条降解途径:一为氮杂环上的双键断裂形成脂肪族化合物;二为杂环支链上的硝基、氨基经过转换聚合生成偶氮化合物,而后C-O键断裂。另外,为了有效解决粉体光催化剂难于回收的问题,且将催化剂的光响应范围扩展至可见光区域,采用溶胶凝胶法制备了Fe2O3@TiO_2@HGMs催化剂,对其进行能谱分析(EDS)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱分析(XPS)和紫外可见漫反射(UV-Vis DRS)表征。以氙灯为光源,在有机酸存在下,详细研究了降解条件对罗硝唑去除效率的影响,并对降解机理进行探讨。研究结果表明,Fe和Ti成功地负载在空心玻璃微珠表面,并分别以Fe203和TiO_2的形态存在。Fe203@TiO_2@HGMs复合材料不仅提高了紫外光区域的吸收能力,还拓宽了光的吸收范围。溶液初始pH值对罗硝唑降解的影响较大,随着溶液pH值的升高,罗硝唑的降解速率明显下降。有机酸存在对体系降解罗硝唑具有协同增效作用,则必须满足以下2个条件:(1)所添加的有机酸能与Fe(Ⅲ)形成配合物;(2)Fe(Ⅲ)-有机酸必须在可见光条件下有光反应活性。在草酸和Fe2O3@TiO_2@HGMs体系中,·OH为主要的活性物质,CO2·-起辅助作用。研究发现此体系能自生成H202,同时发生光芬顿和光催化反应,有效提高了罗硝唑的去除效果。有机酸增效Fe2O3@TiO_2@HGMs去除罗硝唑主要有3条降解路径:一为罗硝唑支链上的NH2与杂环上两个N之间的C原子成键形成新的杂环产物(3-乙酰-2-恶唑烷酮);二为罗硝唑杂环上的碳氮双键断裂形成开环产物;三为杂环支链断裂后生成聚合产物。最后中间产物进一步转化生成CO2和H2O。
【学位授予单位】:广西大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:X703

手机知网App
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 杨旭;李小龙;胡彩花;沙作良;杨立斌;;以乙二醇为电子给体在CuO/TiO_2上光催化分解水制氢[J];无机化学学报;2015年11期
2 陈冬梅;喻泽斌;孙蕾;黄俊;高丽红;李明洁;;TiO_2降解迪美唑的动力学及活性物质分析[J];环境科学;2015年11期
3 郑思灿;陈天虎;刘海波;邹雪华;朱承驻;陈冬;;光助芬顿反应催化降解气体中甲苯[J];环境科学;2015年10期
4 刘晴;喻泽斌;张睿涵;李明洁;陈颖;王莉;匡瑜;张搏;朱有慧;;钯掺TiO_2光催化降解全氟辛酸[J];环境科学;2015年06期
5 孙艳;闫康平;;甘油为电子给体的TiO_2纳米管光催化制氢[J];成都大学学报(自然科学版);2015年01期
6 高乃云;张晏晏;马艳;;UV/TiO_2去除水中磺胺甲唑的动力学及影响因素分析[J];中国环境科学;2013年11期
7 刘子传;郑经堂;赵东风;吴明铂;;TiO_2禁带宽度和光吸收系数对其光催化性能的影响[J];发光学报;2012年12期
8 彭寿;王芸;彭程;彭小波;;空心玻璃微珠制备方法及应用研究进展[J];硅酸盐通报;2012年06期
9 李瑛;吴振禹;周立祥;兰叶青;;施氏矿物和有机酸共存体系中孔雀石绿的多相光催化降解[J];南京农业大学学报;2012年03期
10 于化江;熊亮;熊中琼;张国庆;;复合电沉积制备TiO_2/泡沫镍光催化材料及其催化活性[J];化工进展;2011年09期
中国博士学位论文全文数据库 前4条
1 王娜;环境中磺胺类抗生素及其抗性基因的污染特征及风险研究[D];南京大学;2014年
2 杨莉宁;硝基咪唑类有机药物及其配合物的合成、表征和生物活性研究[D];西北大学;2012年
3 李春娟;芬顿法和类芬顿法对水中污染物的去除研究[D];哈尔滨工业大学;2009年
4 杨世迎;TiO_2光催化降解有机污染物的初始步骤机理研究[D];浙江大学;2005年
中国硕士学位论文全文数据库 前5条
1 王琳;均相UV-Fenton体系中有机羧酸根配体对金橙Ⅱ染料降解的增效作用及机理研究[D];南昌大学;2016年
2 周婉媛;TiO_2光催化浮球的制备及其降解甲硝唑的性能研究[D];东华大学;2014年
3 江丹君;施氏矿物对小分子有机酸光化学还原Cr(Ⅵ)的催化作用研究[D];南京农业大学;2012年
4 沈瑜潇;有机酸协同黄铁矿对Cr(Ⅵ)的还原作用研究[D];南京农业大学;2010年
5 李金莲;Fenton技术处理含聚丙烯酰胺废水的研究[D];大庆石油学院;2005年
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 孙建红;眭慧东;王紫薇;王坤;闫勇;卢琪;李玲;;铕掺杂纳米二氧化钛透明光触媒乳液的制备及光催化性能研究[J];中国光学;2017年06期
2 徐朋飞;郭怡秦;王光辉;王学刚;李鹏;;紫外活化过硫酸盐对甲基橙脱色处理实验研究[J];环境工程;2017年11期
3 赵涛;丘锦荣;蒋成爱;王秀娟;;水环境中磺胺类抗生素的污染现状与处理技术研究进展[J];环境污染与防治;2017年10期
4 范宇;谢强;田雨;;二氧化钛光催化降解十二烷基苯磺酸钠水溶液[J];安徽化工;2017年05期
5 王文静;王飞鸽;冯景伟;胡真虎;;介质阻挡放电结合TiO_2/活性碳纤维降解咖啡因[J];能源环境保护;2017年04期
6 王丽苹;赵粒成;兰开顺;;以MOFs为前驱体的多孔金属氧化物催化剂研究进展[J];化学通报;2017年07期
7 张超颖;王苹;刘岩岩;胡灵娜;;石墨烯助剂与Ni(Ⅱ)活性位点协同增强TiO_2制氢性能[J];无机化学学报;2017年07期
8 杨海;令狐文生;;PFOA和PFOS去除技术的研究进展[J];化学试剂;2017年06期
9 尹汉雄;唐玉朝;徐满天;胡伟;;H_2O_2光化学氧化技术对4BS和甲基橙的脱色研究[J];安徽建筑大学学报;2017年03期
10 金小青;曹杰;杨琴;祁芊芊;杨万珍;;CuO/石墨烯纳米片复合材料的制备及其电化学性能[J];化学通报;2017年05期
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 邵鹏辉;纳米氧化铁的优化制备及其可见光芬顿降解水中的双酚S[D];哈尔滨工业大学;2017年
2 钟爽;Bi_2WO_6基可见光催化剂的制备及在连续流反应器中降解四环素废水的研究[D];吉林大学;2016年
3 孙哲;光催化型微生物燃料电池产电特性及对污染物去除研究[D];东华大学;2016年
4 何良英;典型蓄禽养殖环境中抗生素耐药基因的污染特征与扩散机理研究[D];中国科学院研究生院(广州地球化学研究所);2016年
5 李立欣;基于松花江水源水絮凝沉淀工艺的微生物絮凝剂净水效能研究[D];哈尔滨工业大学;2016年
6 赖冬志;氧化亚铜/聚丙烯腈纳米纤维催化降解染料[D];浙江理工大学;2015年
7 孙圣楠;金属与非金属改性TiO_2/ASC光催化剂的制备与NO氧化表面光电子行为研究[D];中国海洋大学;2015年
8 陈永利;非均相UV-Fenton处理氯酚废水的研究[D];广西大学;2015年
9 熊重铎;蒽醌染料茜素绿模拟废水的微波无极紫外光催化氧化降解过程的研究[D];东华大学;2015年
10 李婷;亚铁强化去除水中磷酸盐的作用机制与效能[D];哈尔滨工业大学;2015年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 陈冬梅;有机酸增效光催化降解水中罗硝唑药物研究[D];广西大学;2017年
2 种盼盼;低压湿式氧化降解模拟石油废水的研究[D];浙江海洋大学;2017年
3 刘鹏;纳米铁/聚丙烯腈复合材料制备及去除甲硝唑研究[D];昆明理工大学;2017年
4 李辰;复合驱采出液油水界面张力影响因素研究[D];东北石油大学;2017年
5 刘晴;贵金属Ag Pt Pd及其氧化物改性氧化镓光催化降解罗硝唑的研究[D];广西大学;2016年
6 李军;Fenton试剂和UV/Fenton试剂处理环氧树脂生产废水的试验研究[D];安徽建筑大学;2016年
7 钱婧;Fenton和光-Fenton法降解典型抗癌药5-氟尿嘧啶的研究[D];南京林业大学;2014年
8 陈雪;Cu(Ⅱ)协同酒石酸/草酸光催化降解偶氮染料甲基橙的研究[D];南京农业大学;2014年
9 董超;施氏矿物和小分子有机酸存在下偶氮染料AO7的异相光催化降解研究[D];南京农业大学;2014年
10 张娇;LiFePO_4光催化草酸/酒石酸降解偶氮染料甲基橙的研究[D];南京农业大学;2014年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 蒋少锋;姚倩茹;高碧芬;陈亦琳;林碧洲;;CdS柱撑钛铌酸介孔复合材料的制备与光解水制氢活性[J];无机化学学报;2015年03期
2 孙艳;闫康平;;TiO_2纳米管双室光电化学池光催化制氢的研究[J];无机化学学报;2014年12期
3 周文常;阳海;胡志斌;兰世林;;啶虫脒光催化降解动力学的优化及其降解产物的分析[J];环境科学;2014年12期
4 李明洁;喻泽斌;陈颖;王莉;刘晴;刘钰鑫;何丽丽;;TiO_2光催化降解PFOA的反应动力学及机制研究[J];环境科学;2014年07期
5 王现丽;王世峰;吴俊峰;濮文虹;杨昌柱;张敬东;杨家宽;;光电Fenton技术处理污泥深度脱水液研究[J];环境科学;2014年01期
6 王铁宇;李奇锋;吕永龙;;我国VOCs的排放特征及控制对策研究[J];环境科学;2013年12期
7 高乃云;张晏晏;马艳;;UV/TiO_2去除水中磺胺甲唑的动力学及影响因素分析[J];中国环境科学;2013年11期
8 涂盛辉;巫辉;梁海营;万金保;杜军;;醇类在Pt-TiO_2纳米管上的光催化制氢[J];化工学报;2013年09期
9 梁小燕;程建华;胡勇有;杨佘维;;VUV/Fe~(3+)体系对水中全氟辛酸(PFOA)脱氟影响因素研究[J];环境科学学报;2013年09期
10 邵田;张彭义;李振民;金玲;;纳米针状氧化镓光催化降解纯水和废水中全氟辛酸[J];催化学报;2013年08期
中国博士学位论文全文数据库 前3条
1 赵雷;超声强化臭氧/蜂窝陶瓷催化氧化去除水中有机物的研究[D];哈尔滨工业大学;2008年
2 杨立荣;牛磺酸席夫碱配合物的合成、表征及生物活性研究[D];中国海洋大学;2006年
3 高恩君;钯(Ⅱ)混配配合物中的弱相互作用及其生物活性研究[D];东北师范大学;2003年
中国硕士学位论文全文数据库 前6条
1 王恩强;模拟光催化浮床的优化及其处理污水厂二沉池出水的研究[D];东华大学;2012年
2 沈瑜潇;有机酸协同黄铁矿对Cr(Ⅵ)的还原作用研究[D];南京农业大学;2010年
3 梁斌;有机物对六价铬的还原作用及其影响因素研究[D];南京农业大学;2007年
4 贺永强;黄铁矿和铁粉对Cr(Ⅵ)的还原作用及其影响因素研究[D];南京农业大学;2006年
5 李琛;有机酸还原六价铬反应动力学及其影响因素研究[D];南京农业大学;2006年
6 叶锦韶;重金属生物吸附剂的开发、应用与机理研究[D];暨南大学;2003年
中国知网广告投放
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62791813
  • 010-62985026