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贝壳边缘生物矿物的纳米结构及形貌转变过程

高若何  
【摘要】:生物矿物因其相对简单的结构、良好的力学性能以及环境友好的合成条件,受到材料科学领域的广泛关注和研究。其中贝壳的珍珠层一直以来就是生物矿物中的经典研究对象。虽然研究者们在珍珠层的结构、组成和力学性能等方面获得了许多研究成果,然而,对于珍珠层的生长理论仍然存在分歧。一些研究者开始把目光转移到棱柱层和棱柱-珍珠层过渡带,希望从其他角度探讨初始珍珠层的生长过程。本文使用XRD、FTIR、显微拉曼光谱、FESEM、FIB、TEM分别研究了翡翠贻贝和三角帆蚌贝壳边缘的棱柱层、棱柱-珍珠层过渡带、珍珠层的物相组成、三维形貌与转变过程、内部纳米结构、结晶学性质等,得到以下结论:(1)三角帆蚌贝中孤立的初生棱柱顶视呈椭圆形,由形状不规则纳米颗粒堆积而成,且其侧面并未出现预成型的多边形有机模板。研究了初生棱柱内部的结晶学性质,发现单个棱柱直接由文石纳米颗粒定向附着生长而成,并通过竞争生长机制最终沿表壳层内表面的垂直方向生长。(2)三角帆蚌贝中棱柱-珍珠层过渡带的形貌随其所在贝壳的位置而动态变化。从顶视图看,靠近贝壳后端一侧,可见初生的珍珠层板片直接生长在棱柱层表面上。而靠近腹侧的棱柱层与珍珠层之间有宽约30μm光滑过渡带,上面没有珍珠层板片生长。过渡区的板片为文石单晶,其晶体取向与相邻的珍珠层板片一致。它们的形状是不规则的,厚度为珍珠层板片平均厚度的2-3倍。(3)首次在翡翠贻贝珍珠层中发现一种顶视呈雪花状,侧面呈拼图状的生长板片。同时在两种贝壳中均观察到珍珠层初生板片随着生长进行,其形状由锥形变为棱台和棱柱。并在生长初期的珍珠层板片侧面发现一种新的纳米块结构,推测它们的组装与演化经历了两个过程。首先是ACC纳米颗粒附着在板片边缘,随后结晶并保留颗粒状凸起表面的非传统结晶过程。然后是这些纳米颗粒粗糙表面直接与套膜外液接触,在表面能最小化的驱动下进行溶解-再沉淀的传统结晶过程,粗糙表面转变成平直的文石晶面,在板片侧面形成阶梯状的纳米块结构。据此,我们把板片的结构按尺度分为三个层级,依次是纳米颗粒、结晶纳米块和板片。本工作研究了初生棱柱、棱柱-珍珠层过渡带和珍珠层生长板片的形貌与内部结构,从新的角度探索棱柱层对珍珠层生长的影响,有助于进一步了解珍珠层的生长机制。


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