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《桂林电子科技大学》 2018年
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多孔碳的制备及其电化学性能研究

邵春风  
【摘要】:碳材料由于具有高比表面积、可控的孔隙结构、高导电和导热性等特点,在电化学储能、吸附和催化等领域有着广泛应用,尤其是用在高效清洁的储能装置——锂离子电池和超级电容器。最近,分级多孔碳材料因拥有边界清楚的大孔隙及相互连通的介孔和微孔结构而受到关注,该分级多孔结构可提高材料的电解液接触性和比表面积的利用率,提供更多的活性位点,有利于缩短电解液离子的传输距离,从而改善材料的比容量和倍率性能。同时,在多孔碳框架中引入杂原子如氮,可提高碳材料表面的可润湿性和稳定性,能使碳原子层产生许多缺陷位,提高锂离子电池负极材料的可逆容量;引入的杂原子与电解液发生可逆的氧化还原反应,从而为超级电容器提供赝电容。因此,本论文以氮掺杂多孔碳材料为研究对象,采用不同的制备方法和原料合成出一系列拥有高孔隙率和独特形貌的氮掺杂多孔碳材料。同时,运用多种表征手段对多孔碳材料的结构和电化学性能进行了研究:1.以葡萄糖为碳源、鸟嘌呤为氮源,结合水热碳化法合成氮掺杂碳微球,然后采用KOH活化制备出氮掺杂三明治状碳纳米片材料。通过改变活化温度调控孔道结构,使其具有较大的比表面积(820~1398 m~2 g~(-1))和微/介孔分级的孔道结构。经600℃活化后的样品其含氮量为11.4 wt%,具有较好的储锂性能(100 mA g~(-1)下50次循环后放电容量为910 mA h g~(-1);500 mA g~(-1)下200次循环后为719 mA h g~(-1))。2.采用葡萄糖和氨基脲为原料,经过水热碳化合成氮掺杂碳微球,再由高温活化制备得到氮掺杂多孔碳微球。研究不同氮源、添加量和活化剂种类对碳材料微观结构和形貌的影响。所制备的材料具有高比表面积(1791~3026 m~2 g~(-1)),平均孔径分布均一(1.76~1.97 nm),且微孔含量超过92%。作为超级电容器电极材料,当电流密度为0.5 A g~(-1)时,比电容高达390 F g~(-1);在20 A g~(-1)大电流密度下,比电容保持在260 F g~(-1),在10000次循环后比电容保持率为90%。3.同样以葡萄糖为碳源,选用富含氮/氧官能团的二乙烯三胺五乙酸(DTPA)为原料,通过水热碳化和KOH活化制备得到具有独特红毛丹状分级多孔碳微球。该类材料具有丰富的表面官能团、均一的孔径分布和较大的比表面积(1160~1791 m~2g~(-1)),其中微孔和介孔结构分布良好。作为超级电容器电极材料展现出高的比容量和优异的倍率性能:在0.5 A g~(-1)电流密度下,比容量高达397 F g~(-1);在20 A g~(-1)时比容量为288 F g~(-1),10000次循环之后容量保持率可达95%。4.以广西丰富的自然资源——百香果壳为碳源,氨基脲为氮源,经过KOH活化制备得到生物质基多孔碳材料。经过氮源修饰后,碳材料比表面积明显增加。作为超级电容器电极材料,当电流密度为0.5 A g~(-1)时,比电容为347 F g~(-1);在20 A g~(-1)下,比电容值高达252 F g~(-1),在10000次循环后比电容保持率仍有88%。
【学位授予单位】:桂林电子科技大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TQ127.11;TM53

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