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《四川大学》 2005年
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苯直接催化氧化羟基化合成苯酚研究

张进  
【摘要】:长期以来,人们对化学合成更看重反应的高产率和选择性,而对反应物分子中原子的有效利用重视不够,有时难免造成既浪费资源又污染环境的尴尬局面。二十世纪以后,随着人们对环境和资源的关心和重视,尤其是近年来绿色化学的发展,人们对提高化学合成反应的原子利用率、如何用催化剂来代替反应试剂等越来越关心,希望在节约资源的同时减少或消除环境污染。 直接使苯催化氧化羟基化合成苯酚,只需一步化学反应就可从原料得到最终产品,符合绿色合成的观点。这是一个涉及直接活化C-H 键将羟基引入苯环而使其功能化的反应,是合成化学中最值得研究、也是最难解决的问题之一。因此,是近年来关注的热点之一。要达到这一目的,催化剂的选择和制备是最为关键的因素之一。本文在文献报道工作的基础上,制备了四种类型的催化剂,并对其进行了表征,研究了其催化活性,探索了催化活性中心的本质,推测了催化反应机理,优化了实验参数。 采用多步反应多步酸化法制备了16 种杂多酸即,磷钼和磷钼钒(单钒和多钒取代)、磷钨和磷钨钒、砷钼和砷钼钒(单钒和多钒取代)、砷钨和砷钨钒、硅钼和硅钼钒、硅钨和硅钨钒杂多酸,用等离子原子发射光谱、热重分析、电位滴定、红外光谱、紫外光谱、粉末X 射线衍射、核磁共振等方法对制备的化合物进行了表征,表征结果证明制备化合物为Keggin结构的杂多酸。以冰醋酸为溶剂,过氧化氢为氧化剂,测试了这些催化剂在苯直接一步氧化羟基化为苯酚反应中的催化活性,实验表明,不含钒物种的杂
【学位授予单位】:四川大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2005
【分类号】:O643.32;O625.3

【引证文献】
中国博士学位论文全文数据库 前1条
1 王金月;双帽及钒取代α-Keggin型[XM_(12)O_(40)(YO)_2]~(m-)和[PV_nMo_(12-n)O_(40)]~((3+n)-)杂多阴离子的理论研究[D];四川大学;2006年
中国硕士学位论文全文数据库 前1条
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【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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【共引文献】
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【同被引文献】
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【二级引证文献】
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【二级参考文献】
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10 林深;陈守正;;氯苯水解制苯酚的AlPO_4-5分子筛负载磷酸镧铜催化剂的研究[J];福建师范大学学报(自然科学版);1992年04期
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6 本报记者 吴越;活性炭雕魅力四射争宠市场[N];中国特产报;2007年
7 裴玥;美对华活性炭反倾销"战火"重燃[N];国际商报;2006年
8 记者  申东 李云华;我区两企业扯进美反倾销案[N];宁夏日报;2006年
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