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钛基RuO_x-PdO_y电极电催化氧化降解苯胺研究

王波  
【摘要】:苯胺是一种对环境有较大危害的“三致”物质,又是一种难降解有机污染物。随着经济的发展,苯胺的生产和使用量不断增加,进入环境的苯胺的量逐年增多,对环境造成危害。开展对废水中的苯胺的治理研究有直接的现实和环境意义。 本文用电催化氧化法对废水中的苯胺进行降解,以寻找一种处理苯胺的高效率的方法。为此,制备了RuO_x-PdO_y/Ti电极,并以其为阳极和氯化钠组成降解体系进行苯胺的电催化氧化降解研究。以苯胺浓度和溶液COD值为主要评价指标,研究了电流密度、初始pH、NaCl浓度、苯胺初始浓度等因素对体系电催化氧化降解苯胺的影响。发现该体系对苯胺有较好的电催化氧化性能:在NaCl=1g L~(-1)、初始pH为5.0、电流密度为20 mA cm~(-2)的条件下,对浓度为640mg L~(-1)的苯胺溶液电催化氧化降解1h,苯胺去除率可达99.4%,溶液COD(化学需氧量)去除率达84.0%。 通过化学氧化和电催化氧化的对比研究及电化学氧化过程中氯化钠溶液与苯胺溶液中活性氯的变化情况研究,发现苯胺的去除主要是活性氯的间接氧化作用实现的,苯胺降解中间产物的去除则是活性氯间接氧化和电极直接氧化协同作用的结果。实验中还发现反应中产生了一些固体聚合物,但电催化氧化降解1h后,这些固体产物完全消失,用石灰水法定性检测到反应中生成了大量CO_2,反应60min溶液中未测到氯取代有机物,说明苯胺及其降解中间产物在本体系中能被完全矿化。 用GC-MS对苯胺电催化氧化降解过程的中间物进行了检测,结合以上实验结果,发现本体系中苯胺电催化氧化降解的具体过程是:先由活性氯将苯胺氧化成邻氯苯胺、对氯苯胺、2,4-二氯苯胺、3,5-二氯苯胺、2,4,5-三氯苯胺和苯醌等中间产物,再由活性氯与电极共同作用将这些物质及它们的聚合物固体彻底氧化降解。


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