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《四川大学》 2006年
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合成气催化转化制低碳醇用新型催化剂研究

黄利宏  
【摘要】:低碳混合醇是重要的化工原料和能源替代品,自上世纪以来,对低碳醇合成进行了广泛的研究。本文以CO加氢为模型反应,研究了铜钴基催化剂合成低碳混合醇、铑基催化剂合成低碳含氧化合物和铜铬基催化剂液相合成甲醇的反应性能,并研究了MTO和HAS等构成的耦合反应体系对提高高级醇收率的作用,采用BET、TPR、XRD、H_2-TPD、CO-TPD、TEM、XPS和ESR等手段,表征了催化剂的织构、结构、还原性能、对反应物分子的吸附性能和催化剂表面特征,研究了助剂、载体、活性组分、制备条件、反应工艺等参数对催化反应体系的影响,探索了催化作用机制,为催化体系的改善提供了理论和应用上的依据。 在铜钴基催化剂制备过程中引入等离子体处理,影响了催化剂活性相的形成,催化剂的平均粒径减小,活性组分的分散度提高,同时催化剂活性组分的配位环境发生改变,其价态趋于升高。适宜强度和气氛的等离子体处理的CCA-PH100催化剂具有较小的催化剂平均粒径,同时改善了催化剂的还原性能、对反应物的吸附性能和活化性能,具有最佳的反应活性。 在铜钴基催化剂中引入助剂,也可以显著改善催化剂的物性和反应性能。CCZr6A催化剂的醇类的收率提高了1.21倍,C2+醇的选择性提高了9.79个百分点,ZrO_2在催化剂中以无定形相存在。CCMn2A的醇类的收率提高了59.01%,C2+醇的选择性提高到59.86%。锰助剂与铜形成了复合氧化物。CCFe0.5A的醇类的收率提高了83.90%,同时C2+醇的选择性提高到63.90%。铁助剂与铜形成了新的物相CuFeO_2。CCCe0.2A的醇类的收率提高了58.74%,C2+醇的选择性提高到65.58%。其它助剂钾和镍的加入也促进了催化活性的提高。 在合成低碳含氧化合物用铑基催化剂中引入碳纳米管,提高了活性组分铑
【学位授予单位】:四川大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:TQ426

【引证文献】
中国期刊全文数据库 前1条
1 刘勇;陈枫;张为;宁文生;;合成气制低碳混合醇单管放大试验的研究[J];林产化学与工业;2012年03期
中国博士学位论文全文数据库 前1条
1 王慧敏;合成气制低碳醇铑基催化剂的设计合成、性能及生态环境效应研究[D];内蒙古大学;2012年
中国硕士学位论文全文数据库 前2条
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【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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8 郝立庆,单绍纯,田瑞芬,丁延伟,陈根发,庄叔贤;CuCrAl和CuCrZr低温液相合成甲醇催化剂的研究[J];催化学报;2003年09期
9 陈慕华,储伟,张雄伟;用射频等离子体技术制备乙炔选择加氢催化剂及其性能研究[J];催化学报;2003年10期
10 任永利,刘国柱,王莅,米镇涛;铜磷铝分子筛的合成及其对苯液相氧化制苯酚的催化性能[J];催化学报;2004年05期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 郭强胜;毛东森;俞俊;韩璐蓬;卢冠忠;;用于合成气制低碳醇的Ce改性的Cu-Fe催化剂的研究[A];第十八届全国稀土催化学术会议论文集[C];2011年
2 黄利宏;储伟;江永强;;低温液相合成甲醇用催化剂的稳定性研究[A];第1届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2004年
3 方晶晶;许林军;;Pd—Ce催化剂上CO低温催化氧化研究进展[A];第四届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2007年
4 王志;李速延;;CO_2催化合成研究新进展[A];第四届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2007年
5 肖励雄;何琨;;乙烷制备乙烯CSTP工艺与NCOD工艺的比较[A];第四届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2007年
6 徐慧远;储伟;周俊;;CO加氢合成低碳醇用CuCo/SiO_2催化剂的反应性能研究[A];第五届全国工业催化技术与应用年会论文集(上册)[C];2008年
7 王瑞;;浆态床合成气一步法合成二甲醚双功能催化剂的研究进展[A];第六届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2009年
8 士丽敏;屈户超;;Zn改性的低碳醇合成用CuCo/CNTs催化剂研究[A];第八届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2011年
9 纪玉国;赵震;段爱军;姜桂元;;REO_x助剂对Co/Al_2O_3催化剂F-T合成反应性能的影响[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(上)[C];2007年
10 陈建武;李猛;余长春;李然家;代小平;;烘干温度对费托合成Co-Zr/Al_2O_3-SiO_2催化剂的影响[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(上)[C];2007年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 陈樑;磷改性催化剂一步合成二甲醚研究[D];昆明理工大学;2008年
2 高静;流化床中甲烷临氧自然重整的镍基催化剂及反应机理研究(附:甘油选择性催化氧化初探)[D];浙江大学;2009年
3 张安杰;Ni基催化剂上甲烷二氧化碳重整制合成气的研究[D];大连理工大学;2011年
4 仇松柏;利用生物质基合成气制备清洁生物燃料的研究[D];中国科学技术大学;2011年
5 丁保宏;新型载体SiO_2-TiO_2-ZrO_2载负MoP催化剂的制备、表征及加氢精制性能[D];华东师范大学;2011年
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8 张骞;非贵金属催化剂上氧气的析出与还原[D];重庆大学;2011年
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10 周晓峰;费托反应高选择性合成汽油Co基催化剂制备与性能的研究[D];华东理工大学;2011年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 苏小龙;水滑石负载二氧化钛催化剂及其对苯酚羟化反应的活性[D];长春工业大学;2010年
2 刘文燕;煤气甲烷化催化剂的研究[D];华东理工大学;2011年
3 胡贤辉;合成气制天然气镍基催化剂的研究[D];华东理工大学;2011年
4 徐超;基于J-103H催化剂的合成气甲烷化研究[D];华东理工大学;2011年
5 胡智力;合成气一步法制二甲醚浆态床反应器及工艺流程数学模拟[D];华东理工大学;2011年
6 别良伟;二氧化碳加氢直接合成二甲醚中双功能催化剂的制备及活性研究[D];昆明理工大学;2009年
7 师雁;低温微氧条件下PH_3和H_2S的净化处理研究[D];昆明理工大学;2009年
8 薛晓敏;HZSM-5分子筛负载稀土复合氧化物催化剂上CVOCs催化氧化性能的研究[D];浙江大学;2011年
9 王帅;基于生物质基合成气直接合成二甲醚研究[D];浙江大学;2011年
10 马晓蓬;CuO/AL_2O_3/Ce-Zr-La-O整体催化剂物相和制备工艺研究[D];西安工业大学;2011年
【同被引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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9 史雪敏;杨绪壮;白凤华;瑙莫汗;苏海全;;合成气制低碳醇钼基催化剂助剂的研究进展[J];化工进展;2010年12期
10 李尚贵;郭海军;熊莲;张海荣;罗彩容;丁飞;陈新德;;二氧化碳催化加氢合成低碳醇研究进展[J];化工进展;2011年S1期
中国博士学位论文全文数据库 前3条
1 尹红梅;铑基催化剂上CO加氢制备C_2含氧化合物的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2003年
2 王锐;CH_4/CO_2重整反应中Rh基催化剂上CeO_2的助剂作用研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2007年
3 白凤华;费托合成反应的催化剂制备和性能研究及其对生态环境的影响[D];内蒙古大学;2008年
中国硕士学位论文全文数据库 前4条
1 王世磊;生物质基合成气制醇类燃料的研究和过程设计[D];郑州大学;2011年
2 刘作龙;在不同气化剂条件下生物质气化模拟研究[D];郑州大学;2011年
3 万书宝;合成气制低碳混合醇的中试研究[D];大庆石油学院;2008年
4 邹金鑫;转化合成气制取低碳醇的研究[D];北京化工大学;2009年
【二级引证文献】
中国硕士学位论文全文数据库 前1条
1 王世磊;生物质基合成气制醇类燃料的研究和过程设计[D];郑州大学;2011年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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【相似文献】
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3 胡剑利,朱起明,李晋鲁,袁乃驹;Cu/Zn/Mg/K合成低碳醇催化剂活性中心的研究[J];燃料化学学报;1991年03期
4 王峰云,张慧,辛勤,吴世华,黄维平,戴丽珍,陆大勋,彭少逸;不同方法制备的Cu-Co低碳醇合成催化剂的比较研究Ⅰ.吸附态CO的红外光谱[J];催化学报;1994年02期
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10 伏义路,卞国柱,蔡亚宁,潘俊轩,牛玉琴;KDD-12硫化态钼基催化剂合成低碳醇性能[J];天然气化工(C1化学与化工);1995年05期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 郭强胜;毛东森;俞俊;韩璐蓬;卢冠忠;;用于合成气制低碳醇的Ce改性的Cu-Fe催化剂的研究[A];第十八届全国稀土催化学术会议论文集[C];2011年
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3 董鑫;梁雪莲;高旭敏;林国栋;张鸿斌;;CNTs促进Co-Cu-基低碳醇合成催化剂TPD、TPSR研究[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
4 杨成;林明桂;魏伟;孙予罕;;CO加氢合成醇-烯新型ZrO_2基催化剂研究[A];中国化工学会2005年石油化工学术年会论文集[C];2005年
5 瞿勇;;合成气制低碳醇技术进展及前景分析[A];中国化工学会2005年石油化工学术年会论文集[C];2005年
6 徐慧远;储伟;周俊;;CO加氢合成低碳醇用CuCo/SiO_2催化剂的反应性能研究[A];第五届全国工业催化技术与应用年会论文集(上册)[C];2008年
7 葛少辉;陆君;白永格;贺德华;;制备方法对Cu/ZrO_2催化CO加氢合成低碳醇性能的影响[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(下)[C];2007年
8 肖海成;李德宝;向明林;张健利;李文怀;孙予罕;;Fe改性K/MoS_2低碳醇催化剂的制备和预处理研究[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(上)[C];2007年
9 闫世序;刘冬玲;;百草枯中毒毒理与治疗[A];第二届全国中毒与急诊救治学术研讨会汇编[C];2005年
10 杨晋安;牛玉琴;顾永达;;合成醇尖晶石催化剂电子显微学研究[A];第六次全国电子显微学会议论文摘要集[C];1990年
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1 谭天伟;生物 柴油产业化指日可待[N];中国化工报;2002年
2 记者 吴金慧;我又创两项国际领先生物化工技术[N];中国化工报;2001年
3 通讯员 周健 记者 赵鹏璞 刘耀平;河南煤化集团启动3亿元科研基金[N];中国煤炭报;2010年
4 孙仪;走科技之路的“晨光人”[N];大众科技报;2008年
5 张蕊;清研利华“QY一步法”助力节能减排[N];中国改革报;2007年
6 唐玮婕 陆益峰 鲁米娜;生物柴油产业化的关键是规范[N];中国化工报;2006年
7 叶惠;清研利华生物柴油技术助力节能减排[N];大众科技报;2007年
8 记者 彭展 通讯员 车峰;岳化开发出93号无铅汽油新品[N];中国石化报;2001年
9 刘方斌;生物柴油项目热让人担忧[N];中国化工报;2006年
10 孙美丽;清研利华突破生物柴油发展瓶颈[N];中国化工报;2007年
中国博士学位论文全文数据库 前4条
1 王慧敏;合成气制低碳醇铑基催化剂的设计合成、性能及生态环境效应研究[D];内蒙古大学;2012年
2 季德春;一氧化碳水合制低碳醇反应研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2003年
3 黄利宏;合成气催化转化制低碳醇用新型催化剂研究[D];四川大学;2006年
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中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 刘迎;低碳醇—水体系的液液相行为及热力学模拟[D];青岛科技大学;2013年
2 张华瑞;Co改性的K/MoS_2催化剂的CO加氢合成低碳醇的研究[D];华东师范大学;2004年
3 刘云;新型Fe-Cu催化剂上合成气直接合成含氧有机物及纳米Fe-Cu催化材料的制备[D];郑州大学;2003年
4 邹金鑫;转化合成气制取低碳醇的研究[D];北京化工大学;2009年
5 符旭东;蔗糖氢解催化剂制备及活性研究[D];天津大学;2010年
6 裴艳红;碳酸二苯酯与低碳醇物系固液平衡研究[D];天津大学;2007年
7 宋翠红;TiO_2纳米晶溶胶的制备及其光致发光性质的研究[D];河北师范大学;2006年
8 董凤蕾;半间歇釜式反应器合成乙二醇单醚的研究[D];中国海洋大学;2008年
9 唐健红;烷烃—醇—醇体系相平衡数据的测定与关联[D];南京工业大学;2003年
10 伍上元;水氯镁石丁醇络合—氨螯合结晶脱水研究[D];中南大学;2005年
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