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《四川大学》 2006年
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Ni基整体式催化剂上甲烷部分氧化制合成气的研究

马迪  
【摘要】: 甲烷部分氧化(POM)是一种最有希望取代传统蒸气重整法制合成气的方法,整体式催化剂由于其特殊的结构和性能较传统的颗粒式催化剂更能适用于工业生产。本论文首次制备了针对POM过程的以Ni为活性组分的整体式催化剂,并详细研究了在各种催化剂制备条件(包括焙烧温度,助剂添加,载体成份)及反应条件(包括温度,烷氧比,空速)对催化性能的影响,目的是为了考察整体式催化剂在POM过程中的反应规律,积累一些相关的知识及提供新的思路。本文的主要研究内容及结果如下: 1.催化剂的焙烧温度对催化性能有重要影响,研究表明其存在一个最佳范围(500℃左右),并根据相关的实验事实提出了关于影响催化剂性能的“还原度-分散性相互制约”的观点。 2.研究了反应温度、烷氧比对催化性能的影响。首次采用化学计量学的方法分析了POM过程中一个主反应和三个副反应所占比例随催化剂制备条件及反应条件的改变而变化的规律,并探讨了这种变化规律与催化性能之间的关系。 3.在整体式催化剂上详细研究了空速对反应性能的影响。揭示出空速对部分氧化反应有着重要的影响。在高空速下以主反应CH4+1/2O2= CO+2H2(1)为主,随着空速的逐渐降低,逐渐过渡到以附反应CH4+2O2= CO2+2H2O(2)和CH4+O2=CO2+2H2(4)为主。当空速下降至1,000h-1时,XCH4,SCO与SH2分别仅为38.2%,12.8%及50.5%。空速对反应活性与选择性产生如此大的影响还未见报道。 4.详细研究了碱性助剂对反应性能的调变规律。研究结果表明添加碱性助剂在一定的范围内有助于催化性能的提高,这种改性作用也呈现出较强的规律性。
【学位授予单位】:四川大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:TE665.3

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【引证文献】
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1 杨志彬;透氧膜反应器焦炉煤气重整制氢催化剂研究[D];上海大学;2011年
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1 梅大江;Ni基催化剂上甲烷部分氧化制合成气[D];四川大学;2007年
【参考文献】
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1 袁山东;MoCx/HZSM-5催化剂上甲烷和丁烷的芳构化反应研究[D];中国科学院大连化学物理研究所;2001年
【共引文献】
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【同被引文献】
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