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《四川大学》 2007年
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催化燃烧去除挥发性有机气体的整体式催化剂

王健礼  
【摘要】: 近年来,由挥发性有机物所带来的空气污染问题日趋严重。在众多的治理技术中,催化燃烧去除有机污染物作为一种理想的环境治理技术而倍受关注。特别是饮食油烟和有机醇作为挥发性有机物的代表之一,不容易被催化净化。因此,因此需要研究制备出低起燃温度和高选择性的催化剂,以减少副产物的生成。本文用堇青石做第一载体,以Al_2O_3和储氧材料为第二载体,制备出低起燃温度和高选择性的催化剂。以饮食油烟和乙醇为探针分子,考察含氧有机物的催化燃烧净化的规律,以制备出适宜工业应用的催化剂。本文的主要研究内容及结果如下: 1.不同Ce/Zr比的储氧材料的储氧量和织构性能不同,从TPR结果来看,不同Ce/Zr比的储氧材料样品在老化前后的变化规律是一致的,随着铈含量的增加,还原峰向低温方向移动且都只有一个还原峰。这说明所制备的材料为均一物相。 2.储氧材料固溶体中引入Mn,能提高样品的储氧量性能,特别是Mn含量为20%的样品,高温焙烧之后储氧材料仍具有高的储氧量。 3.在制备的Pt/γ-Al_2O_3,Pt/La-Al_2O_3和Pt/YSZ-Al_2O_3三种催化剂中,Pt/La-Al_2O_3的油烟净化效果最好,油烟的完全转化温度为350℃。比其它两种载体油烟完全转化温度降低了50℃。载体中La_2O_3加入减弱了Pt和Al_2O_3之间的相互作用,从而改善了催化剂的催化性能。 4.用La-Al2O3和储氧材料共同做载体,Pt/La-Al2O3催化剂的性能得到明显改善。当m(OSM):m(La-Al2O3)的值为1:1时,能充分发挥两种组分各自的优点且达到最佳的协同作用,从而使Pt/Ce0.5Zr0.5O2-La-Al2O3催化剂显示出最好的油烟净化的催化性能,油烟的完全转化温度为300℃。 5.储氧材料的Ce和Zr比例对油烟净化催化剂性能的有一定的影响, Ce/Zr比为1:1时催化活性最佳。从而使Pt/Ce0.5Zr0.5O2-La-Al2O3催化剂显示出最好的催化性能。同时储氧材料中加入Mn有利于催化活性的提高。当储氧材料的组成为Ce0.4Zr0.4Mn0.2O2时催化剂的活性最好,油烟的完全转化温度为280℃。 6.用助剂改性的γ-Al2O3作载体,油烟净化催化剂催化活性有较大提高,其中以Cr-Al2O3作载体时活性最佳。Cr2O3添加量对催化活性的影响显著,其中以Cr2O3占γ-Al2O3重量的3%时效果最好。Pt的负载量影响Pt/Cr-Al2O3催化剂的催化性能,以含量为0.7 g/L时催化活性最佳,其最佳空速适用范围为10000h-1~40000h-1。 7.通过对催化剂的涂覆量和脱落率与活性关系的实验证实催化剂涂层的上载量应控制在20wt%左右,气体能进行充分的渗透和扩散,此时催化剂活性较高。适当增加基体的孔密度能够提高催化剂的活性。 8.储氧材料氧化物的制备过程研究表明,沉淀物转化成固溶体氧化物属于同晶转化过程。在300℃形成半氧化物,600℃则完全转变为固溶体氧化物,经1000℃焙烧后未发生相的分离,织构性能稳定,具有高比表面积和高储氧量以及优越的氧化还原性能。 9.储氧材料固溶体中引入Y和La,能改善样品的织构性能及还原性能,特别是Y和La含量为10%的样品,能显著改善样品的织构性能及还原性能。 10.用La-Al2O3和储氧材料共同作为乙醇催化燃烧催化剂的载体,MnOX/La-Al2O3催化剂的性能得到明显改善。当m(OSM):m(La-Al2O3)的值为2:1时,从而使MnOX /Ce0.5Zr0.5O2-La-Al2O3催化剂显示出最好的乙醇催化燃烧催化性能。乙醇的完全转化温度达到242℃,比未添加储氧材料的催化剂乙醇完全转化温度低28℃。 11.不同Ce/Zr比的储氧材料对乙醇催化燃烧催化剂性能的有一定的影响, Ce/Zr为1:1时催化活性最好。储氧材料中加入Mn,Y和La的氧化物掺杂有利于催化剂的活性提高。当储氧材料的组成为Ce0.4Zr0.4Mn0.2O2,Ce0.45Zr0.45Y0.1O1.95和Ce0.45Zr0.45La0.1O1.95时催化剂的活性最佳,乙醇的完全温度分别是230℃, 230℃, 240℃。达到了与贵金属催化剂性能相当的程度,同时未检测到无副产物生成。
【学位授予单位】:四川大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:X51

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【引证文献】
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6 本报记者 薛景照;稀土催化引领燃品未来风骚[N];中国高新技术产业导报;2002年
7 郑伟;炼厂尾气治理列入攻关项目[N];中国化工报;2008年
8 郑伟;炼油化工“三废”的“克星”[N];中国化工报;2008年
9 本报记者 高杰;吸附法治理有机废气[N];中国环境报;2002年
10 卢庆雷 资智洪;华南理工获四项日内瓦国际发明展奖[N];科技日报;2010年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 张佳瑾;低浓度甲烷流向变换催化燃烧实验研究及模型化[D];北京化工大学;2012年
2 戴宇;锰基催化剂上含氯挥发性有机化合物的催化燃烧[D];华东理工大学;2012年
3 李欣;抗湿性高活性的过渡金属催化剂的制备及其催化燃烧甲苯的性能[D];华南理工大学;2012年
4 訾学红;甲烷催化燃烧技术基础研究[D];北京工业大学;2012年
5 牛学坤;流向变换催化燃烧空气净化过程的模型化研究[D];北京化工大学;2003年
6 赵福真;低浓度CO和甲苯催化燃烧消除催化剂制备及反应性能研究[D];北京化工大学;2010年
7 徐金光;高温催化材料制备方法及其在甲烷催化燃烧中应用的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2003年
8 滕飞;纳米催化剂的微乳法制备及其表征[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2005年
9 卢晗锋;低温催化燃烧VOCs的复合氧化物催化剂活性、稳定性及整体化研究[D];浙江工业大学;2009年
10 郑建东;掺杂六铝酸盐高温燃烧催化剂的制备及其在甲烷催化燃烧中性能的研究[D];北京化工大学;2008年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 王霁欣;过渡金属氧化物上1,2-二氯乙烷催化燃烧的研究[D];清华大学;2009年
2 陈建国;工业有机尾气催化燃烧技术研究[D];华东理工大学;2011年
3 王智华;气相燃烧烟气分布及催化燃烧瞬态行为规律的研究[D];北京建筑工程学院;2012年
4 师兴兴;民用燃具燃烧特性研究以及催化燃烧的应用[D];北京建筑大学;2013年
5 颜龙飞;催化燃烧炉窑温度场规律的研究和烟气应用研究[D];北京建筑大学;2014年
6 凌飞;氧化锰八面体分子筛的合成、表征及其催化燃烧性能[D];浙江大学;2010年
7 李文俊;矿井通风瓦斯催化燃烧的数值模拟[D];重庆大学;2010年
8 汤吉;复合金属氧化物催化剂上的二甲醚催化燃烧研究[D];汕头大学;2010年
9 彭丹;含硫生物质气化气催化燃烧的实验研究[D];华中科技大学;2011年
10 豆庆民;狭缝型微型燃烧器的催化燃烧特性研究[D];大连海事大学;2011年
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