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《重庆大学》 2010年
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混凝—高级氧化耦合处理印染废水和微污染原水的效果及机理研究

张会琴  
【摘要】:论文首先对新合成的无机高分子复合混凝剂(PPFS)进行了制备和表征,分析了PPFS的形貌结构和混凝机理。之后以直接深棕印染废水和微污染原水为研究对象,在单因素试验设计、正交试验设计、Box-Behnken设计和中心组合设计等试验设计的基础上,并结合响应面分析,研究了超声波促进类Fenton氧化工艺对直接深棕印染废水的降解效果、试验条件优化及降解机理;同时研究了PPFS/H_2O_2混凝-氧化耦合工艺对直接深棕印染废水和微污染原水的降解效果、试验条件优化及降解机理。旨在探索废水降解的新途径,拓宽高级氧化组合工艺在水处理领域的应用范围,从而为丰富、深化氧化组合工艺的理论研究提供一定的数据和基础。 论文的主要研究结论如下: (1)采用红外(FTIR)、X-衍射(XRD),确定了聚磷硫酸铁(PPFS)的结构组成,PPFS是一种高电荷的多羟基多核络合物,电镜扫描(SEM)表征分析,PPFS具有簇状类珊瑚礁立体网状的形貌结构;混凝烧杯试验说明,PPFS在混凝时不是以电中和机理为主,吸附、架桥和混凝沉淀等作用才是它具有优异混凝效果的主要原因,Zeta电位值证实了该推测;逐时络合比色法显示PPFS混凝剂中Fe(c)形态较多,Fe(a)和Fe(b)含量相对较少,表明PPFS主要以铁磷高聚物形式存在;紫外可见光谱显示,不同pH条件下PPFS混凝剂的光谱曲线变化与其混凝形态有一定的对应关系。PPFS的混凝机理可能是:电中和作用能有效地降低水中胶体的ζ电位致使胶体脱稳,之后PPFS发挥吸附、架桥、混凝沉淀等作用最终有效地去除污水中的各种物质,所以PPFS是电中和、吸附、架桥和混凝沉淀等几种作用的综合体现。 (2)超声波促进类Fenton氧化工艺:以模拟直接深棕印染废水为对象,采用低频超声技术,探讨初始pH、H_2O_2投加量及催化剂用量对直接深棕印染废水降解率的影响。应用Box-Behnken中心组合试验和响应面分析法,建立了类Fenton试剂对处理直接深棕印染废水的二次多项式数学模型,确定了超声降解直接深棕印染废水的优化条件:取初始浓度为100.0 mg/L直接深棕印染废水250.0 mL,超声功率为250 W,频率28 kHz,降解150 min,初始pH、H_2O_2投加量及催化剂用量分别为3.79、1.74 mM、1.65 g/L。经试验验证,实际值与模型预测值拟合性良好,偏差仅为1.35%。通过分析降解前后的紫外-可见光谱图,初步推断在超声-Fenton反应下,直接深棕并没有完全降解为CO_2和H_2O,而仅仅是生色基团受到自由基攻击而被破坏。 (3)直接深棕印染废水的PPFS/H_2O_2混凝-氧化耦合工艺:从单因素试验分析可知,选择合适的投加量和合适的nPO_4~(3-)/nFe~(3+),可以提高PPFS对直接深棕色度去除率,在此基础上投加适量H_2O_2,使其与混凝后水体中残余的Fe~(3+)构成高级氧化体系(类Fenton试剂),进一步降低混凝反应后残余的有机物,达到更好的处理效果,pH的应用范围很宽。正交试验分析得出:对于直接深棕印染废水的去除率影响效能较大是H_2O_2的投加量和混凝剂的投加量。分析该工艺机理:在酸性环境中,类Fenton反应机理占主导地位;在碱性环境中,PPFS的混凝作用占主导地位。由此推之,无机高分子混凝剂与H_2O_2的联合使用,可以大大拓宽它们的pH值的应用范围。 (4)微污染原水中的UV_(254)、COD和TOC的PPFS/H_2O_2混凝-氧化耦合工艺:从单因素试验对微污染原水中的UV_(254)去除效果分析中可知,选择合适的nPO_4~(3-)/nFe~(3+)和nOH-/nFe~(3+),可以提高PPFS对UV_(254)的去除效果,在此基础上投加适量H_2O_2可进一步降低混凝反应后残余的有机物,达到更好的处理效果。微污染原水宏观指标的正交试验分析得出:对于原水中UV_(254)、COD和TOC的去除率影响效能较大的是混凝剂和H_2O_2的投加量。 (5)微污染原水中的邻苯二甲酸酯类(PAEs)和多环芳烃(PAHs)检测结果分析:PPFS与H_2O_2耦合使用,邻苯二甲酸二丁酯(DBP)和邻苯二甲酸二(2-乙基己基)酯(DEHP)的去除率均达到90.0%以上,而邻苯二甲酸二甲酯(DMP)和邻苯二甲酸二乙酯(DEP)的去除率相对较低,去除率一般在70.0%-80.0%;菲和芘的去除率基本达到90.0%以上,而萘和荧蒽的去除率分别在60.0%和40.0%左右。
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