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《重庆大学》 2011年
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三峡库区消落带重金属迁移转化特征研究

王图锦  
【摘要】:三峡水库属于特大型水库,完全运行后,因汛前低水位,汛后高水位“蓄清排浑”的排沙方式,每年将产生垂直距离30m,面积440km~2的环库周期性水位消涨消落带。消落带作为水域与陆地环境系统的过度地带生态环境脆弱,对库区水质有潜在影响。重金属的环境污染问题一直受到人类极大关注。目前对三峡库区消落带重金属研究还主要集中于消落带土壤重金属的含量分布研究,对消落带重金属的迁移转化特征及机理缺乏深入研究。基于此,论文以库区涪陵至巴东段消落带作为研究区域,以生态环境风险较高的Cu、Pb、Cd、Cr 4种重金属作为研究对象,对消落带环境介质水、土壤、沉积物中重金属形态含量及变化特征进行分析,同时结合实验室模拟实验,探索消落带重金属迁移转化规律,主要研究结论为: ①论文对三峡库区不同时期消落带水环境条件及重金属含量进行分析,结果表明三峡水库各个时期水环境参数有所差异,汛期水体DO含量显著低于讯后水库高水位运行时,水体Eh和pH值在汛期含量大体低于高水位运行,汛期水体SS含量较高,汛后SS含量显著下降。在汛期水库低水位运行时期,研究江段消落带上覆水重金属含量普遍高于讯后高水位运行时,但浓度达到《地表水环境质量标准》(GB 3838-2002)Ⅰ类标准,消落带水体现阶段尚未受到重金属污染。在汛期江段4种重金属由上游向下游含量呈下降趋势。 ②论文对消落带沉积物中Cu、Pb、Cd和Cr重金属含量及形态分布特征进行分析,结果表明,沉积物中Cu、Pb、Cd和Cr平均含量分别为85.7, 56.0, 0.62, 95.3mg/kg,研究江段从上游向下游沉积物4种重金属含量具有沿江逐渐降低的趋势,I_(geo)分析表明重金属污染程度大小依次为:CdCuPbCr。沉积物中重金属形态依据Risk风险评价体系,生态风险依次为:CdPbCuCr。汛期沉积物出露,氧化还原环境发生变化,沉积物中4种重金属总量均有降低趋势,同时形态特征发生显著变化,出露沉积物中以有机物及硫化物结合态形式存在的Cu含量下降明显。碳酸盐结合态的Pb和Cd相对含量明显下降,Fe-Mn氧化物结合态则相对稳定。 ③消落带土壤中Cu、Pb、Cd和Cr平均含量分别为29.3, 37.2, 0.26, 63.3mg/kg。消落带土壤与沉积物中重金属含量对比分析可以看出,沉积物中4种重金属各个形态含量显著高于土壤中重金属。I_(geo)分析表明库区消落带土壤重金属污染程度大小依次为:CdPbCuCr,这表明土壤中Cd受人为影响最重。土壤Cu和Cr主要以残渣态存在,残渣态Cu和残渣态Cr平均达到86.95%和96.54%;Pb主要以残渣态和Fe-Mn氧化物结合态存在,Cd残渣态含量很低,主要以可交换态,碳酸盐结合态及Fe-Mn氧化物结合态存在,可提取态Cd平均为88.46%。土壤中Cu、Pb、Cd、Cr的RAC分析表明土壤Cu、Pb、Cr形态处于无风险至低风险,生态危害性较低。而Cd风险较高,潜在生态风险较大。 ④论文对消落带147米线出露土壤与淹水土壤理化性质与重金属含量变化进行分析,结果表明pH、CEC含量、有机质含量、机械组成变化较小,差异不显著,出露土壤Fe(Ⅱ)含量明显低于淹水土壤。4种重金属在淹水土壤和出露土壤中总量存在显著性差异,出露土壤相对于淹水土壤约有降低。147m消落带土壤和172m从未淹水土壤对比分析可以看出,Cu、Pb总量在147m消落带土壤和172m从未淹水土壤存在显著性差异,Cd、Cr总量差异不显著。147m消落带土壤重金属含量总体高于172m从未淹水土壤,成库后,干湿交替下消落带土壤重金属含量有增加趋势,增加值大小依次为:PbCuCrCd。 ⑤土壤淹水厌氧培养过程,水-土体系从氧化环境转入还原环境,Fe(Ⅱ)含量显著增加,铁活化趋势明显,水溶性重金属含量始终较低,较为稳定,紫色土、黄壤、黄棕壤3种土壤在淹水过程Cu和Cr两种重金属形态稳定,整体变化细微。Pb和Cd形态上有所变化,形态上向更为稳定的铁锰氧化物结合态转变。 ⑥无菌土壤培养实验证明淹水厌氧培养土壤中铁的异化还原主要是由微生物活动驱动的。较高温度可增强微生物生理代谢,从而促进铁的异化还原。Cu、Pb、Cd、Cr 4种重金属对土壤铁还原过程具有不同程度的抑制作用,且含量越高,对土壤中铁还原的抑制作用越强。微生物碳源一定程度提高土壤铁异化还原作用,加速铁的异化还原启动,提高异化还原Fe(Ⅱ)含量,且碳源添加量越高,对土壤中铁还原的促进作用越强。 ⑦论文对淹水还原性土壤和出露氧化性土壤进行重金属吸附解吸实验,结果表明,在平衡液Pb~(2+)、Cd~(2+)浓度较高时,还原性土壤对Pb~(2+)、Cd~(2+)的吸附量均比相应氧化性土壤吸附量高。同时氧化性土壤Pb~(2+)、Cd~(2+)的解吸量高于还原性土壤。外源Pb、Cd进入水-土体系后,Pb在土壤中形态转变主要是从可交换态和碳酸盐结合态Pb向铁锰氧化物结合态转变,Cd在紫色土中形态转变主要是从可交换态向碳酸盐结合态转变,而黄壤和黄棕壤主要是可交换态和碳酸盐结合态向铁锰氧化物结合态转变,至培养结束,紫色土可交换态Cd仍然高达44.80%,而黄壤和黄棕壤可交换态Cd分别为9.74%和8.10%,黄壤和黄棕壤比紫色土具有更好的Cd稳定性。土壤淹水还原过程有助于外源Pb、Cd在土壤中达到形态稳定,降低生态风险性。
【学位授予单位】:重庆大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:X53;X13

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【引证文献】
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