收藏本站
《重庆大学》 2011年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

褐煤基颗粒活性炭的绿色制备及其变压吸附分离CH_4/N_2的性能研究

刘立恒  
【摘要】:煤层气是一种非常规天然气,它的直接排放,不但造成了资源的浪费,也引起了严重的环境及安全问题。对煤层气的综合开发利用,有利于优化我国能源结构,减少大气污染和安全问题。煤层气利用的关键其主要成分甲烷和氮气的分离。变压吸附(PSA)是分离煤层气中甲烷和氮气的有效技术之一,其关键是吸附剂。而活性炭由于具有较大的孔容,能克服吸附容量的限制,且孔径较大,扩散速率较快,比较适合于煤层气的变压吸附分离。 本研究以低煤阶的褐煤为原料,采用煤焦油、聚丙烯酰胺和可溶淀粉作粘结剂制备了浓缩CH_4/N_2中CH_4的活性炭吸附剂,建立了考虑资源负荷、环境负荷和产品性能的评价体系,对各种粘结剂做了选择性评价,筛选出了污染物排放少、分离性能较好、强度高的粘结剂—可溶淀粉。在综合评价的基础上,详细讨论了工艺条件,如原料预处理方式、致孔剂的添加、活化温度、升温速率、活化水用量等对活性炭分离CH_4/N_2效果的影响,指出可溶淀粉作粘结剂制备颗粒活性炭的最佳工艺为:600℃炭化1h,800℃活化2h,升温速率10℃/min,活化水用量1.9~2.0ml/min;当可溶淀粉用量为40g/200g(褐煤)时,按照上述工艺制备的样品变压吸附分离CH_4/N_2的效果可稳定在25~30%。 对其他淀粉替代可溶淀粉作粘结剂的可行性研究显示,由于较低的污染物排放量,较高的强度和良好的分离效果,使得由磷酸酯化淀粉制备的颗粒活性炭的综合评价高于可溶淀粉样品,综合第一次评价结果,在选择制备褐煤基颗粒活性炭的粘结剂时,首先推荐磷酸酯化淀粉,其次是可溶淀粉。 粘结剂的种类对活性炭的物理性质和表面化学性质具有明显的影响,对由不同粘结剂制备出的分离CH_4/N_2效果较好的样品的分析表明:GAC-ES(磷酸酯化淀粉)的堆密度、颗粒密度和强度均高于其他样品;GAC-T(可溶淀粉)具有更高的微孔孔容,样品微孔的差异主要体现在0.45~0.6nm;GAC-C(煤焦油)和GAC-T的表面含氧官能团的相对含量高于GAC-P(聚丙烯酰胺)。另外,GAC-C、GAC-P和GAC-T的热重分析表明:GAC-C和GAC-P除了0~100℃的明显失重过程外,分别在300℃左右和700~800℃还有一个明显的失重过程。 粘结剂的用量对活性炭的孔结构也具有较大的影响,以由市售食用淀粉制备的样品为例的孔结构表征显示:样品孔结构参数均随着淀粉淀粉用量的增加呈先降低后增高的趋势;TS-0.2、TS-0.25和TS-0.3全孔径分布的差异主要体现在20~50nm、2~20nm和0.4~2nm范围内。 GAC-C、GAC-P和GAC-T对CO_2、CH_4和N_2的吸附性能有较大差异,这主要是由三者的孔结构和表面化学性质的差异引起的。活性炭表面酮、醛、酸、酯及酸酐类的C=O和C-O含量越高,越有利于CH_4/N_2的变压吸附分离。同时活性炭变压吸附分离CH_4/N_2效果与其微孔孔容和分布有密切关系,微孔越发达越有利于CH_4/N_2的分离;模拟结果显示,0.6nm以上的微孔均能实现CH_4/N_2的吸附分离,0.7nm的微孔最有利于CH_4/N_2的吸附分离;但数值分析结果显示,小于0.6nm的微孔也能实现CH_4/N_2的吸附分离。原因在于10-4-3模型的相关参数只与温度相关,没有考虑压力的影响,而Knudsen准则很好地解释了这一现象。
【学位授予单位】:重庆大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:TD849.2

手机知网App
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 甘琦;周昕;赵斌元;胡克鳌;;成型活性炭的制备研究进展[J];材料导报;2006年01期
2 梁逵,李兵红,刘国标,宋天秀;煤基碳纳米材料的研究进展[J];电子元件与材料;2005年03期
3 李因果;李新春;;综合评价模型权重确定方法研究[J];辽东学院学报(社会科学版);2007年02期
4 辜敏;鲜学福;;提高煤层气甲烷浓度的吸附剂的选择研究[J];矿业安全与环保;2006年03期
5 江世忠;谭显华;邓峰;吴海星;;利用手持技术探究甲烷的温室效应[J];化学教育;2006年12期
6 陈平;清洁生产指标评价方法[J];化工环保;2004年01期
7 姚伯元;黄广民;窦智峰;林白云;;海南椰壳与椰壳渣制备高比表面积活性炭原料脱灰工艺[J];化工学报;2006年06期
8 孙利,沈本贤;石油焦制备碳质吸附剂的研究[J];华东理工大学学报;2004年01期
9 辜敏,鲜学福,张代均,陈昌国;变压吸附技术分离CH_4/N_2气体混合物[J];煤炭学报;2002年02期
10 徐绍平,郭树才,朱春艳,刘朝辉;褐煤两步炭化法制炭分子筛[J];煤炭转化;1996年02期
中国博士学位论文全文数据库 前4条
1 杨明莉;煤层甲烷变压吸附浓缩的研究[D];重庆大学;2004年
2 苏伟;椰壳基微孔活性炭制备与表征研究[D];天津大学;2003年
3 吴明铂;多孔炭的制备及其孔结构、表面官能团的调控[D];大连理工大学;2003年
4 王秀芳;高比表面积活性炭的制备、表征及应用[D];华南理工大学;2006年
中国硕士学位论文全文数据库 前4条
1 徐莉燕;绿色建筑评价方法及模型研究[D];同济大学;2006年
2 张福凯;改性煤变压吸附浓缩煤层气中甲烷的研究[D];重庆大学;2005年
3 王琰;空气中低含量甲烷的变压吸附分离[D];天津大学;2004年
4 高翔;成型活性炭用有机—无机复合胶粘剂的研究及应用[D];上海交通大学;2008年
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 肖茜,郑惠强;绿色设计在汽车工业中的应用展望[J];北京汽车;2002年04期
2 张胜振;陈胜利;董鹏;井秀娟;姜凯;;含HF体系中SAPO-11分子筛的合成与表征[J];催化学报;2006年10期
3 甘琦;周昕;赵斌元;胡克鳌;;成型活性炭的制备研究进展[J];材料导报;2006年01期
4 尚俊玲;陈维平;朱权利;李元元;;中国铸造行业可持续化发展的思考[J];材料导报;2007年05期
5 李慰立,李军;绿色产品及技术研究[J];重庆环境科学;2000年03期
6 刘佳,魏彩乔,王西彬;粗糙集综合评价法在绿色制造评价中的应用研究[J];重庆环境科学;2003年12期
7 张小东;秦勇;桑树勋;;不同煤级煤及其萃余物吸附性能的研究[J];地球化学;2006年05期
8 陈运璞,张永春,郭敬杭,宋伟杰,马俊国,刘建明;变压吸附空分制氮吸附剂进展[J];低温与特气;2002年06期
9 栾忠权;从产品的绿色设计到可持续发展设计[J];CMET.锻压装备与制造技术;2004年02期
10 孙万佛;庄宇;;基于LCA的环境成本评价模型[J];环境科学与技术;2006年07期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 XiaoDingGuo XuChunGuang Department of Mechanical and Vehicle of Beijing Institute of Technology,Beijing 100081,China GeXungZhang ZhongJiaXiang Beijing HUIHAIHONG Nano-Tech Corporation,Beijing 100089,China;Dynamic Nitrogen Adsorbing Method for Solid Particle Surface Measurement[A];Proceedings of the First Asia International Symposium on Mechatronics[C];2004年
2 邓超;王丽琴;吴军;;工艺规划中的LCA和LCC集成优化[A];节能环保 和谐发展——2007中国科协年会论文集(一)[C];2007年
3 祝翠梅;魏长平;彭春佳;许洁;孙小飞;;MCM-41与8-羟基喹啉铝复合发光材料的制备与性能研究[A];第六届中国功能材料及其应用学术会议论文集(1)[C];2007年
4 王广健;杨振兴;陈士夫;徐明霞;;离子液中介孔TiO_2的制备及其形成机理研究[A];第六届中国功能材料及其应用学术会议论文集(7)[C];2007年
5 金建;肖强;;原位聚合PET/分子筛复合材料及性能研究[A];PPTS2005塑料加工技术高峰论坛论文集[C];2005年
6 郝延涛;钱琳;杨冬霞;赵云昆;;ZSM-5系列催化剂用于稀燃尾气中NO脱除的研究进展[A];第四届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2007年
7 张青山;田月;;基于AHP-模糊综合评价的产品绿色度评价探析[A];全国第十届企业信息化与工业工程学术年会论文集[C];2006年
8 袁海宽;许振良;施江焕;郑金花;;复合固体酸催化剂PFSA/SiO_2的孔结构分析[A];上海市化学化工学会2007年度学术年会论文摘要集[C];2007年
9 孔颖;石琪;刘雷;徐红;李晋平;董晋湘;;离子热合成微孔磷酸锌化合物Zn_3(PO_4)_2(H_2O)[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(上)[C];2007年
10 齐欣;沈志虹;李聃;郭亚男;;陈化时间对杂原子TY分子筛结晶性能的影响[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(上)[C];2007年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 苏伟;椰壳基微孔活性炭制备与表征研究[D];天津大学;2003年
2 白书培;临界温度附近CO_2在多孔固体上吸附行为的研究[D];天津大学;2003年
3 李方义;机电产品绿色设计若干关键技术的研究[D];清华大学;2002年
4 崔永君;煤对CH_4、N_2、CO_2及多组分气体吸附的研究[D];煤炭科学研究总院;2003年
5 吴芹;多组分超临界气体混合物在多孔固体上吸附平衡的研究[D];天津大学;2003年
6 刘志峰;绿色产品综合评价及模糊物元分析方法研究[D];合肥工业大学;2004年
7 唐文献;KBE环境下面向协同创新的产品开发支持系统研究[D];上海大学;2003年
8 李洪伟;绿色产品评价理论方法研究及其在地面仿生机械中的应用[D];吉林大学;2004年
9 刘英;清洁工艺过程及其关键技术的研究[D];重庆大学;2004年
10 王淑旺;基于回收元的回收设计方法研究[D];合肥工业大学;2004年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 冯珍;绿色产品制造策略研究[D];西安电子科技大学;2001年
2 褚彦军;面向拆卸和回收设计的评价理论和方法研究[D];西北工业大学;2001年
3 董小闵;基于PDM的机械产品全性能优化设计建模及寻优策略研究[D];重庆大学;2001年
4 孙奎洲;CK7525数控机床的绿色设计与绿色制造[D];南京理工大学;2002年
5 周胜;基于模糊层次分析法的机电产品绿色度综合评价的研究与实现[D];浙江大学;2002年
6 陈冲;绿色制造战略环境评价研究[D];东北师范大学;2002年
7 李攀辉;企业生态质量控制研究[D];北京工业大学;2003年
8 陈贵;基于PLM模式下的产品成本模型与优化[D];中国海洋大学;2003年
9 程文萍;微孔硅铝酸盐—沸石分子筛在CO/N_2吸附分离中应用的研究[D];太原理工大学;2003年
10 苏庆华;面向机电产品设计的产品绿色度评价系统的研究与实现[D];浙江大学;2003年
【同被引文献】
中国期刊全文数据库 前4条
1 张福凯,徐龙君;甲烷对全球气候变暖的影响及减排措施[J];矿业安全与环保;2004年05期
2 鲜学福;我国煤层气开采利用现状及其产业化展望[J];重庆大学学报(自然科学版);2000年S1期
3 顾飞龙;变压吸附空气分离技术的开发与应用[J];化工装备技术;1999年01期
4 李杰,周理;变压吸附空分制氧的技术进展[J];化学工业与工程;2004年03期
中国博士学位论文全文数据库 前1条
1 杨明莉;煤层甲烷变压吸附浓缩的研究[D];重庆大学;2004年
中国硕士学位论文全文数据库 前3条
1 孙东玲;煤矿区的井下煤层气超前开发技术研究[D];重庆大学;2005年
2 王琰;空气中低含量甲烷的变压吸附分离[D];天津大学;2004年
3 聂李红;炭分子筛的制备及其应用[D];大连理工大学;2008年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 高首山,邓景屹,刘文川;活性碳纤维的化学改性[J];鞍山钢铁学院学报;2000年06期
2 孙志刚,李朝阳;双基推进剂用于气囊充气的可行性探讨[J];火炸药学报;2003年01期
3 崔红社,刘应书,乐恺,赵治,张德鑫;SARS患者专用PSA制氧机变压吸附过程的数值模拟:计算结果及分析[J];北京科技大学学报;2004年02期
4 王艳洁,郑小贤;可持续发展指标体系研究概述[J];北京林业大学学报;2001年03期
5 李德清,李洪兴;状态变权向量的性质与构造[J];北京师范大学学报(自然科学版);2002年04期
6 池秀静,毛雄飞;高锰酸钾复合药剂与粉末活性炭联用对黄河水有机污染物去除的试验研究[J];包头钢铁学院学报;2003年03期
7 阎怀国,张俊贞,赵惠敏,李传运,安鼎年;活性碳纤维的应用[J];城市环境与城市生态;1998年03期
8 周理;碳基材料吸附储氢原理及规模化应用前景[J];材料导报;2000年03期
9 郑雅杰,曹滨林,孙君森,李玲龙,宋天金,黎显恭;我国高比表面积活性炭研究现状与发展对策[J];材料导报;2000年03期
10 甘琦;周昕;赵斌元;胡克鳌;;成型活性炭的制备研究进展[J];材料导报;2006年01期
中国博士学位论文全文数据库 前3条
1 杨明莉;煤层甲烷变压吸附浓缩的研究[D];重庆大学;2004年
2 张福东;中国天然气可持续发展战略研究[D];中国地质大学(北京);2005年
3 邓梅根;电化学电容器电极材料研究[D];电子科技大学;2005年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 郭亚萍;活性炭电吸附处理水中氯仿的研究[D];东北师范大学;2002年
2 方智利;磷酸活化褐煤制备活性炭的研究[D];昆明理工大学;2002年
3 胡睿;活性炭纤维对酚类污染物的吸附特性与应用研究[D];华中科技大学;2004年
4 张福凯;改性煤变压吸附浓缩煤层气中甲烷的研究[D];重庆大学;2005年
5 李喜;甲烷/二氧化碳吸附剂研究[D];天津大学;2005年
6 杨坤彬;提金活性炭制备新技术的研究及孔结构解析[D];昆明理工大学;2005年
7 夏洪应;优质活性炭制备及机理分析[D];昆明理工大学;2006年
8 刘萌;我国煤矿风排瓦斯发电的CDM应用研究[D];北京化工大学;2006年
9 刘志军;变压吸附法从合成气中分离一氧化碳的基础研究[D];南京工业大学;2006年
10 王震;甲烷/二氧化碳的吸附法分离[D];天津大学;2005年
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 黄玲清;氯化锌法颗粒活性炭试验研究[J];林产化学与工业;1995年03期
2 杨伟华;颗粒活性炭吸附城市污水的试验研究[J];徐州建筑职业技术学院学报;2001年01期
3 柳井弘 ,项缙农;应用气体流态法制造粉状活性炭的研究(关于废材化学利用的研究第4报)[J];浙江林业科技;1978年S1期
4 汪陶林;戴伟娣;刘汉超;;采用流态化技术制造杂木颗粒活性炭的研究[J];生物质化学工程;1989年02期
5 吴奕;化学法木质颗粒活性炭生产新技术及应用[J];林业科技开发;1998年03期
6 李国斌;利用选煤厂煤泥制备颗粒活性炭的研究[J];煤炭加工与综合利用;2000年04期
7 朱水兰;周立;;净水用颗粒活性炭的吸附性能[J];生物质化学工程;1992年04期
8 刘;;宁夏银川活性炭厂建成投产[J];煤炭加工与综合利用;1992年02期
9 樊希安,彭金辉,黄绍敏,秦文峰;水蒸气-微波法制备颗粒活性炭新工艺[J];云南化工;2003年01期
10 钱慧娟;;活性炭对肌酸酐的催化氧化作用[J];生物质化学工程;1980年Z1期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 高乃云;楚文海;崔婧;;颗粒活性炭吸附去除饮用水中典型卤代农药类内分泌干扰物2,4-D[A];持久性有机污染物论坛2009暨第四届持久性有机污染物全国学术研讨会论文集[C];2009年
2 席芳;林文胜;顾安忠;刘薇;齐研科;;碳分子筛吸附分离CH_4/N_2混合物的研究进展[A];上海市制冷学会2009年学术年会论文集[C];2009年
3 贾艳强;施冬梅;赵文轸;;吸附催化功能材料制备、表征和性能[A];2009中国功能材料科技与产业高层论坛论文集[C];2009年
4 郭金涛;李伟英;许京晶;陈清;刘亮;;世博直饮水制备工艺试验及其水质推荐标准研究[A];2010年膜法市政水处理技术研讨会论文集[C];2010年
5 杨宇川;何小波;龙素群;辉永庆;刘秀华;邓义;钟志京;;活性炭纤维对空气中苯的吸附性能[A];中国工程物理研究院科技年报(2008年版)[C];2009年
6 钱城;田沈;刘莹;李霄;张文华;杨秀山;;颗粒活性炭固定化微生物降解生物质气化洗焦废水[A];21世纪太阳能新技术——2003年中国太阳能学会学术年会论文集[C];2003年
7 杨硕;梁文艳;柳晟;刘建雄;黎亮;;电促活性炭颗粒吸附去除水中氟离子[A];中国环境科学学会2009年学术年会论文集(第二卷)[C];2009年
8 吴晟旻;茅燕勇;范伟平;;Rhodococcus erythropolis NG0402的固定化细胞脱除苯酚[A];第一届全国化学工程与生物化工年会论文摘要集(下)[C];2004年
9 冯旭东;陈立宏;;活性炭在建筑给水深度处理中的应用[A];中国土木工程学会水工业分会第四届理事会第一次会议论文集[C];2002年
10 邓述波;余强;周琴;黄俊;余刚;;水中典型全氟化合物的吸附去除特性[A];持久性有机污染物论坛2009暨第四届持久性有机污染物全国学术研讨会论文集[C];2009年
中国重要报纸全文数据库 前9条
1 本报记者 马莹 杨玉珍;人说山西好风光[N];中国贸易报;2001年
2 实习生 雍智渊;你家的净水器能“净水”吗?[N];科技日报;2010年
3 李伟;我国活性炭进口市场分析[N];今日信息报;2003年
4 本报记者 何连弟;106年老厂将流出“直饮水”[N];文汇报;2008年
5 金文;超滤净水技术提供安全饮用水[N];中国质量报;2010年
6 通讯员 洪钦宝 林邦川;废气回收利用 节能减排增效[N];浙江日报;2010年
7 李圭白;城市饮用水处理工艺的发展过程[N];中国建设报;2010年
8 主持人 本报记者 姜国华 嘉宾 大连理工大学化工学院教授、博士生导师 王同华 江苏同康活性炭纤维有限公司董事长 周健;活性炭纤维 “吸毒能手”保健康[N];中国纺织报;2010年
9 通讯员 陈天长;长汀推进环保节能农业项目对接[N];闽西日报;2011年
中国博士学位论文全文数据库 前5条
1 刘立恒;褐煤基颗粒活性炭的绿色制备及其变压吸附分离CH_4/N_2的性能研究[D];重庆大学;2011年
2 曹晓强;活性炭吸附—微波解吸—催化燃烧处理含甲苯废气研究[D];西安建筑科技大学;2008年
3 刘剑;微纤复合材料的制备与应用研究[D];华南理工大学;2012年
4 杨江峰;基于低浓煤层气CH_4/N_2吸附分离微孔材料的合成及其性能研究[D];太原理工大学;2012年
5 李海朝;废聚苯乙烯泡沫的炭化与活化[D];东北林业大学;2003年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 曾巧玲;磷酸法颗粒活性炭的制备与性能研究[D];福建农林大学;2010年
2 朱光真;化学法木质颗粒活性炭的制备工艺与机理及其孔结构研究[D];中国林业科学研究院;2011年
3 李江;利用除尘灰分离碳粉制备颗粒活性炭的工艺及性能研究[D];天津大学;2005年
4 孙康;液相脱色用颗粒活性炭的吸附行为及再生机理研究[D];中国林业科学研究院;2006年
5 张悦;DBD等离子体改性活性炭及对废炭中苯酚降解的研究[D];大连理工大学;2008年
6 胡维胜;食用级L-乳酸分离精制工艺的研究[D];合肥工业大学;2005年
7 涂云飞;油茶总皂苷分离与纯化研究[D];安徽农业大学;2007年
8 杨蕾;高锰酸钾与颗粒活性炭联用去除水中微量有机物的研究[D];郑州大学;2007年
9 刘长兴;接触过滤—颗粒活性炭吸附—超滤工艺处理微污染水源水研究[D];重庆大学;2007年
10 连会;蜂蜜中四环素和羟甲基糠醛去除研究[D];江南大学;2007年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62791813
  • 010-62985026