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《重庆大学》 2011年
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共掺杂TiO_2/ACF复合材料吸附—光催化降解室内甲醛的实验研究

张荣  
【摘要】:以“室内空气污染”为标志的第三污染时期已经到来,室内空气污染已经成为人们普遍关注的问题,甲醛污染尤其严重。光催化氧化技术被认为是极具发展潜力的室内空气净化手段,但它存在光生载流子复合率高、太阳光利用率低等问题,研究者们将光催化技术与活性炭纤维吸附技术联合发现,二者协同作用可在一定程度上提高污染物的降解效率,但这种技术依然存在吸附能力有限,光催化活性不高等问题。因此本课题对TiO_2/ACF进行改性,并应用于室内甲醛的污染治理,期望能够在这两个方面有所突破。主要研究内容如下。 本论文首先考察活性炭纤维(ACF)的厚度、吸附时间、温度、湿度等因素对活性炭纤维的吸附性能的影响,并用氧化剂、含N基团、NaOH浸渍对ACF进行了改性,以甲醛脱除率作为评价指标,考察改性活性炭纤维的吸附性能;采用溶胶-凝胶法制备了纯TiO_2、不同掺杂配比的过渡金属与稀土元素共掺杂纳米TiO_2(Fe-Ce-TiO_2,Fe-La-TiO_2)、稀土元素复合共掺杂纳米TiO_2(La-Ce-TiO_2)粉体;采用偶联法制备TiO_2/ACF复合光催化剂,以甲醛降解率作为评价指标,选择降解性能最优的TiO_2/ACF复合光催化剂,考察了煅烧温度、光源对光催化剂性能的影响,并对其进行X射线衍射(XRD)表征分析;用氧化剂、含N基团、NaOH对ACF、最优共掺杂TiO_2粉体进行浸渍改性,用偶联法制备了改性共掺杂TiO_2/ACF光催化剂,以甲醛为目标降解物,考察改性对复合光催化剂的吸附-光催化性能的影响,并与ACF、未改性TiO_2/ACF进行对比分析。 研究结果表明: ①通过研究活性炭纤维的厚度、时间、温度、湿度对吸附性能的影响,发现厚度为4mm活性炭纤维吸附效果最好;活性炭纤维对甲醛的吸附速度很快,前30min吸附较强,60分钟后达到吸附平衡;温度23±1℃、湿度50±2%的条件下甲醛的脱除率较高,达13.33%。 ②NaOH改性后的ACF对甲醛的吸附效果优于含N基团改性和氧化剂改性ACF,经1.0mol/L硫酸、1.0mol/L硝酸、25%的碳酸铵、0.5mol/LNaOH改性后ACF甲醛的脱除率分别为16.67%、17.78%、19%、20%。 ③纳米TiO_2的光催化活性与共掺杂离子的掺杂配比和光催化剂的煅烧温度有关。 1)当掺杂配比(摩尔比)n(Fe):n(Ce):n(TiO_2)=0.1%:0.1%:1、煅烧温度为500℃时,Fe-Ce-TiO_2/ACF共掺杂样品对甲醛降解效率最高。紫外灯照射下2h内Fe-Ce-TiO_2/ACF对甲醛的降解率达到了58.67%,高于Fe-TiO_2/ACF的51.11%、Ce-TiO_2/ACF的49.78%、纯TiO_2/ACF的39%和ACF0的13.11%;可见光照射下2h内Fe-Ce-TiO_2/ACF对甲醛的降解率达到了32.33%,高于Fe-TiO_2/ACF的23.33%、Ce-TiO_2/ACF的25.56%、纯TiO_2/ACF的17.78%和ACF0的13.11%。 2)当掺杂配比n(Fe):n(La):n(TiO_2)=0.1%:0.2%:1、煅烧温度为500℃时, Fe-La-TiO_2/ACF共掺杂样品对甲醛降解效率最高。紫外光照射下2h内Fe-La-TiO_2/ACF对甲醛的降解率达到了59.56%,高于Fe-TiO_2/ACF的51.11%、La-TiO_2/ACF的50%、纯TiO_2/ACF的39%和ACF0的13.11%;可见光照射下2h内Fe-La-TiO_2/ACF对甲醛的降解率达到了32.67%,高于Fe-TiO_2/ACF的23.33%、La-TiO_2/ACF的26.67%、纯TiO_2/ACF的17.78%和ACF0的13.11%。 3)当掺杂配比n(La):n(Ce):n(TiO_2)=0.2%:0.1%:1、煅烧温度为600℃时, La-Ce-TiO_2/ACF共掺杂样品对甲醛降解效率最高。紫外光照射下2h内La-Ce-TiO_2/ACF对甲醛的降解率达到了62.22% ,高于La-TiO_2/ACF的50%、Ce-TiO_2/ACF的49.78%、纯TiO_2/ACF的39%和ACF0的13.11%;可见光照射下2h内La-Ce-TiO_2/ACF对甲醛的降解率达到了33.33%,高于La-TiO_2/ACF的26.67%、Ce-TiO_2/ACF的25.56%、纯TiO_2/ACF的17.78%和ACF0的13.11%。 ④硫酸、硝酸、氨水、盐酸氢胺、碳酸铵和NaOH改性后的复合光催化剂,甲醛的降解率都有不同程度的提高,分别为65%、65.5%、66%、66.3%、66.67%和63%,高于未改性的60%。改性稀土元素复合共掺杂TiO_2/ACF,共掺杂的稀土元素、吸附和光催化产生了协同作用,改性后吸附和光催化作用都得到了加强。 ⑤XRD表征分析发现,La-Ce-TiO_2(600℃)以锐钛矿结构为主,平均粒径小,粒径分布均匀,平均粒径为18.1nm。 ⑥共掺杂TiO_2光催化活性均优于纯TiO_2,且优于相应的单元素掺杂TiO_2,La、Ce稀土元素复合共掺杂光催化活性最优。从机理上分析,La、Ce稀土元素复合掺杂抑制了晶粒的生长,致使粒径较小,比表面积较大,且引起TiO_2的晶格畸变和膨胀,La、Ce的共掺杂可以更好的捕获光生载流子,降低了电子-空穴的复合几率,从而表现出良好的光催化性能。
【学位授予单位】:重庆大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:X511

【引证文献】
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