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《重庆大学》 2013年
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蛋清制氧还原反应电催化剂的研究

刘萍  
【摘要】:燃料电池因具有能量转换效率高、燃料来源丰富和污染低等优点,成为最具开发前景的新型绿色能源技术。电催化剂是燃料电池的关键部分,目前用于燃料电池中阴极氧还原反应的电催化剂主要以贵金属Pt系催化剂为主,但其不仅价格昂贵、资源匮乏,而且容易引起催化中毒现象,因此,制备成本低廉且具有良好催化活性、稳定性和耐甲醇性能的氧还原催化剂,对于快速实现燃料电池大规模商业化应用具有重要的意义。 本文创新性地以蛋清蛋白作为氮源供体,采用液相浸渍法结合高温热处理方式制备出了氧阴极还原电催化剂。实验考察了催化剂的中心金属种类、前驱体组成、中心金属含量、热处理温度及热处理保留时间对催化剂电催化性能的影响。用线性扫描伏安法对其催化活性和稳定性进行了评价,并利用循环伏安法对其耐甲醇性能进行了评价,同时采用XRD和TG/DTA等技术对催化剂进行了表征。 结果表明TM-N/C型电催化剂的ORR催化性能与中心金属的选择及其含量密切相关。FeCl_3·6H_2O作为金属前驱体制备的催化剂在氧气饱和的0.5mol/L H_2SO_4溶液中对氧阴极还原反应具有较好的催化活性,同时N与Fe的摩尔比为6,是FeEw/C催化剂的最佳金属载量。XRD测试结果表明,FeEw/C催化剂中含有大量的金属Fe单质。随后,酸浸泡实验证实了单质Fe并不是催化活性位,但能促进催化活性位的形成与维持,使得FeEw/C催化剂的稳定性和耐甲醇性优于未添加金属的Ew/C催化剂。 此外,实验结果也表明了热处理温度及保留时间均对ORR电催化性能具有极大的影响,在800℃高温条件下热处理2个小时得到的FeEw/C的电催化性能最佳。温度的选择与TG/DTA分析曲线基本一致,在此条件下得到的催化剂对氧气的起始还原电位约为0.52V(vs.SCE),峰电位约为0.44V(vs.SCE),接近Pt电极ORR催化活性测试结果。
【学位授予单位】:重庆大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2013
【分类号】:TQ426;TM911.4

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