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《重庆大学》 2015年
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稀土钆、钇掺杂二氧化钛纳米管光致发光及光催化性能的研究

顾铭  
【摘要】:半导体的光催化性能在太阳能和环保中有广阔的应用前景。其中Ti O2具有无毒、价格低廉、抗光腐蚀以及稳定的化学性质而备受研究者青睐。但对于纯的纳米Ti O2而言,在光催化过程中存在激发的电子-空穴对容易复合、太阳能利用率等缺点,降低了其光催化效率,严重限制其广泛应用。为提高Ti O2的光催化性能,对纳米Ti O2进行改性成为研究热点。稀土元素通过提高纳米Ti O2的氧空穴和缺陷浓度、降低电子和空穴的复合率,进而提高光催化性能。另外相对Ti O2纳米粉而言,纳米管具有更大的比表面积,因而具有优异的光催化性能。以上原因使得研究稀土掺杂的Ti O2纳米管对提高其光催化性能具有重要意义。本文采用溶胶-凝胶法制备不同温度煅烧及稀土Gd、Y掺杂的Ti O2纳米粉,并以此为前驱物,利用微波水热合成法制备相应的Ti O2纳米管。采用场发射扫描电镜(FESEM),场发射透射电镜(FETEM),X射线衍射仪(XRD)和荧光光谱仪(FS)对样品进行表征。考察微波水热合成法对Ti O2纳米粉晶型、形貌和结晶度的影响以及稀土Gd、Y不同掺杂量对Ti O2纳米粉及纳米管形貌、结晶度、光致发光性能和光催化性能的影响。结果表明,煅烧温度的提高使Ti O2纳米粉晶粒粒径增大。以不同温度煅烧纳米粉为前驱物,微波水热合成法制备的Ti O2纳米管形貌基本不发生变化。另外微波水热合成法能使600℃和700℃煅烧的Ti O2由锐钛矿向金红石转变,而500℃煅烧的Ti O2的晶型未发生变化。稀土Gd、Y元素的掺杂含量直接影响Ti O2纳米粉粒径大小。随着掺杂Gd、Y掺杂量的增加,其粒径均不同程度的减小。掺杂2%的Gd或Y元素的Ti O2纳米粉粒径最小,分别达到10.3nm和9.3nm。而稀土Gd、Y元素掺杂对Ti O2纳米管的形貌影响不大。另外其结晶度随着Gd、Y元素掺杂含量的增加而降低,适当掺杂Gd、Y元素有助于纳米管保持一定的结晶度,其原因有待进一步探究。掺杂的Gd、Y元素可进入纳米Ti O2晶格中,导致氧空穴和缺陷浓度变化,其光致发光性能随着掺杂含量的增加,呈现先增加后降低的变化趋势。实验结果表明,对于掺杂稀土Gd元素的Ti O2纳米粉,Gd含量为0.5%时FS强度最大;含量为0.2%和0.5%时纳米管的FS强度最大。对于掺杂稀土Y元素的Ti O2纳米粉,Y含量为0.5%时FS强度最大;含量为1%时纳米管的FS强度最大。掺杂稀土Gd、Y可提高氧空穴和缺陷浓度,降低电子-空穴对复合,从而明显提高纳米Ti O2的光催化性能。对比纯的Ti O2纳米粉,掺杂稀土Gd、Y的Ti O2纳米粉光催化性能分别提高44.7%和40%。对比纯的Ti O2纳米管,掺杂稀土Gd、Y光催化性能的Ti O2纳米管光催化性能分别提高71%和27.7%。其中掺杂Gd和Y的Ti O2纳米粉和纳米管的光催化性能最佳值的掺杂量均在0.5%和1%取得。掺杂Gd,Y元素的纳米Ti O2的荧光光谱和光催化性能的变化趋势一致,但最优掺杂含量值不同。表明光致发光性能可以大致快速评估分别掺杂Gd、Y元素的纳米Ti O2的光催化性能,但其缺乏精确评估能力。
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