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《重庆大学》 2002年
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Pt/C及Pt-Fe/C系列氧电催化还原材料的量子化学研究

殷菲  
【摘要】: 空气电极广泛应用于燃料电池、金属--空气电池以及其他电化学行业, 发挥着重要的作用。其中,氧还原电催化剂起着至关重要的作用。研究发 现,在Pt/C催化剂中掺入Fe,形成Pt-Fe/C合金催化剂后,催化剂的寿命 和催化活性都有明显改善。 本文采用模型化学的方法,利用量子化学从头计算(ab initio)和密度 泛函理论(DFT),对铂铁合金催化剂在稳定性和催化活性方面改善的原因 进行了理论研究。 本文以Pt/C和Pt-Fe/C合金催化剂的三个基本晶面(100、 110、 111晶 面)及载体C构成的原子簇为模型,通过对各晶面体系能量、Mulliken集 居数及前线轨道等性质的分析,发现铂铁合金催化剂不仅与载体碳的结合 更加紧密,而且能够增加(100) 和(111) 晶面上Pt原子的电荷密度,升 高体系HOMO的能量,从而解释了合金催化剂寿命和活性得以改善的原 因。本文对铂铁合金催化剂中形成渗碳体的情况亦做了初步研究,分析了 渗碳体的形成对催化剂性质的影响。最后,对铂及铂铁合金催化剂表面吸 附氧的离解过程进行了量子化学计算,发现Fe的引入使得吸附氧的O-O 键变弱,进一步解释了合金催化剂活性的提高。
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