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《重庆大学》 2007年
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Fenton高级氧化技术氧化降解多环芳烃类染料废水的研究

李宏  
【摘要】: 本研究课题系国家自然科学基金创新研究群体基金资助项目(50621403)的部分研究内容,并受重庆市自然科学基金研究项目(07BB7145)资助。 多环芳烃类染料废水是持久性难降解有机污染物最主要的来源之一。尤其是当前染料正朝着抗光解、抗热及抗生物氧化方向发展,使其处理难度加大,传统的废水处理技术已经难以实现对其达标排放处理。因此,研发一种高效、经济、适用的染料废水处理技术,对于保护水环境、推动我国印染业的发展,具有积极深远的意义。 本论文以多环芳烃类染料废水为处理目标,以罗丹明B染料为模拟研究对象,采用光助Fenton反应、微波强化Fenton反应和微波强化类Fenton反应,对模拟罗丹明B染料废水和实际多环芳烃类染料废水进行了实验研究。探索性地开展了以下四个方面的研究工作:(1)以太阳光、高压汞灯和室内自然光为光源,引入废铁屑参与反应,开展光助Fenton反应降解罗丹明B染料废水的降解特性研究。(2)为提高Fenton试剂法产生·OH的效率,实验采用微波作为促进手段,进行了罗丹明B染料废水降解特性的研究;同时,模拟染料废水中过渡金属离子Cr(Ⅵ)替代Fe2+参与Fenton反应,在微波强化作用下,进行罗丹明B染料废水降解特性的研究。(3)开展了光助Fenton反应、微波强化Fenton反应和微波强化类Fenton反应氧化降解的罗丹明B染料废水动力学行为研究,并对光助Fenton反应条件下,罗丹明B降解机理与途径进行了较为深入地探讨。(4)论文还对高级fenton氧化技术处理实际染料废水的产业化应用进行了系统的探讨。 通过上述实验研究与理论分析,论文获得了如下研究成果: ①光助Fenton反应能有效地对多环芳烃类染料罗丹明B进行脱色降解,以太阳光或高压汞灯为光源能明显加速反应进程,室内光线条件下脱色降解速率较慢;针对500ml 100mg·L-1罗丹明B溶液进行光助(高压汞灯)Fenton反应氧化降解,其反应最优化条件为:pH=3.5,18mmol·L-1Fe2+溶液用量5.0ml,30%H2O2用量5.0ml。反应1小时后,罗丹明B去除率达到99.9%,CODcr去除率达到93.8%。 ②微波与Fenton试剂联用,相互促进,具有一定协同效应,能加快降解有机物罗丹明B的反应速率。针对500ml 100mg·L-1罗丹明B溶液进行微波Fenton反应氧化降解,其反应最优化条件为:pH=3.0、30%H2O2溶液0.70ml、0.020mol·L-1Fe2+溶液4.00ml、微波作用8min。此时,罗丹明B去除率达到99.9%,CODcr去除率达到90.2%。 ③微波辐射(Cr(Ⅵ)-H2O2)类Fenton试剂法催化降解多环芳烃有机物罗丹明B取得了良好的处理效果。针对500ml 100mg·L-1罗丹明B溶液进行微波类Fenton反应氧化降解,其反应最优化条件为:pH=3.4、30%H2O2溶液1.00ml、0.040 mol·L-1Cr(Ⅵ)溶液4.00ml、微波作用8min。此时,罗丹明B去除率达到99.0%,CODcr去除率达到80.42%。 ④在pH=3.5的条件下,光助Fenton反应降解染料罗丹明B的反应级数为2.57,其反应的表观动力学方程为: V = 5×1 0?9×P1 .2845×F 0.3660×E0.9204;在pH=3.0的条件下,微波辐射Fenton反应降解罗丹明B的反应级数为2.13,其反应的表动力学方程为: V = 0.064085×P 0.4089×F 1.4655×E0.2562;在pH=3.4的条件下,微波辐射(Cr(Ⅵ)-H2O2)类Fenton反应降解罗丹明B的反应级数为2.85,其反应的表动力学方程为: V = 8.29182×1 0?5×P 0.8763×G 1.3719×E0.5975。 ⑤在光助Fenton反应条件下,羟基自由基·OH攻击罗丹明B的大共轭发色基团中不饱和共轭键,使其断裂,导致废水的脱色与氧降分解。降解过程中可能主要有罗丹明B脱去1-4个乙基后的中间产物和染色环结构破坏后生成的苯甲酸、邻苯二甲酸、对羟基苯甲酸、乙二酸等中间产物;罗丹明B分子中的氨基最终完全转化为了NO3?,废水中没有NO2 ?和N O?等其它形式的氮存在; ⑥通过对Fenton高级氧化技术处理实际染料废水产业化应用的研究表明,Fenton高级氧化技术离实际产业化应用仍有不小的距离。但该技术集聚的优势,其技术操作与管理的便捷性,以及该技术废水处理成本尚有较大的下降空间,决定了Fenton高级氧化技术是一极具发展潜力的染料废水处理技术。 论文的创新与学术价值在于: ①避开Fenton高级氧化技术降解罗丹明B染料废水复杂的基元反应研究,开展了反应表观动力学行为研究,确立了反应表观动力学方程。从反应宏观的角度有效地掌握了该类染料废水处理技术氧化降解污染物的反应规律。从而为提高氧化降解效率,优化反应条件奠定了理论基础。 ②在研究光助Fenton反应氧化降解罗丹明B染料废水的中间产物与最终产物的基础上,揭示了罗丹明B氧化降解机理,并提出了罗丹明B染料废水最可能的降解途径,从而获得该染料废水处理技术氧化降解污染物的基本规律。这为探索多环芳烃类染料废水的氧化降解规律提供了重要的理论依据与技术路线。 ③在Fenton高级氧化技术降解多环芳烃类染料废水实验与理论研究的基础上,首次对该类技术在产业化应用过程中面临的实际染料废水的降解特性、处理规模放大后技术适应性、处理成本,以及降解过程中的卫生与毒理性等关键问题进行了系统的探讨。为推进该类染料废水处理技术产业化进程奠定了实践基础,并提供理论指导。
【学位授予单位】:重庆大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:X703.1

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【引证文献】
中国期刊全文数据库 前6条
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中国博士学位论文全文数据库 前4条
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中国硕士学位论文全文数据库 前10条
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10 袁文锋;光催化氧化法处理甲基橙废水初步研究[D];陕西师范大学;2012年
【参考文献】
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中国博士学位论文全文数据库 前2条
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中国硕士学位论文全文数据库 前7条
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【共引文献】
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中国硕士学位论文全文数据库 前10条
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【同被引文献】
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中国重要会议论文全文数据库 前1条
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中国博士学位论文全文数据库 前10条
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中国重要会议论文全文数据库 前3条
1 耿春梅;李婉茹;王修川;;用循环经济理念促进工业固体废物资源化[A];中国环境保护优秀论文集(2005)(上册)[C];2005年
2 暴雅娴;华兆哲;陈坚;邹路易;;Fenton氧化法处理含甲基橙染料模拟废水的条件研究[A];中国环境保护优秀论文集(2005)(上册)[C];2005年
3 陶长元;李晓红;刘作华;杜军;孙大贵;;微波促进高级氧化技术处理难降解有机废水的研究[A];中国化学会全国微波化学学术研讨会论文摘要集[C];2005年
中国博士学位论文全文数据库 前2条
1 徐金球;超声空化及其组合技术降解焦化废水的研究[D];昆明理工大学;2002年
2 张文兵;均相和非均相高级氧化技术处理水中有机污染物的研究[D];中国科学院研究生院(广州地球化学研究所);2003年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 李庄;高浓度染料废水(含偶氮染料废水)处理技术的研究[D];湖南大学;2001年
2 何锋;UV-Fenton处理难降解有机废水的研究[D];浙江大学;2002年
3 张音波;TiO_2光催化降解甲基橙的试验及机理研究[D];广东工业大学;2002年
4 郝苗;微波催化处理连续流染料废水的研究[D];东北师范大学;2002年
5 梁波;含铬废渣微波辐照解毒应用基础研究[D];昆明理工大学;2002年
6 孟刚;强化生化前处理降解光盘染料废水的研究[D];重庆大学;2002年
7 阳光;铬渣中六价铬的提取与铬黄颜料的资源化技术研究[D];华中师范大学;2002年
8 周长玖;物化与生物组合工艺及其在印染废水工程中的应用研究[D];西南交通大学;2003年
9 唐浩亮;超声波TiO2光催化氧化降解有色废水的研究[D];暨南大学;2003年
10 孙永林;白腐菌降解木质纤维素过程中清除自由基物质产生研究[D];华中科技大学;2005年
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2 孟庆尧;邓德才;刘美艳;;Fenton氧化处理含酚类废水研究[J];皮革与化工;2009年03期
3 李豪;汪晓军;;Fenton-曝气生物滤池深度处理焦化废水[J];净水技术;2009年05期
4 许永;邵立南;杨晓松;;Fenton法处理实验室有机废水的试验研究[J];矿冶;2010年02期
5 李学勤;;Fenton—混凝沉淀—接触氧化工艺处理涂装废水[J];给水排水;2011年01期
6 张乐观;朱新锋;;赤泥协同Fenton法处理焦化废水的研究[J];环境工程学报;2011年05期
7 王喜全;刘学文;;Fenton法处理中年垃圾渗滤液双氧水利用率及处理效率[J];环境工程;2007年02期
8 王喜全;胡筱敏;刘学文;;Fenton法处理垃圾渗滤液的研究[J];环保科技;2008年01期
9 武建军;李日强;曲睿娟;;Fenton试剂氧化法处理焦化废水SBR出水的研究[J];科技情报开发与经济;2009年35期
10 王其仓;刘有智;白雪;申红艳;;Fenton试剂法处理有机废水的技术进展[J];化工中间体;2009年12期
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1 罗玮;朱丽华;M.E.Abbas;唐和清;;铁酸铋类Fenton催化剂的制备及其应用[A];持久性有机污染物论坛2010暨第五届持久性有机污染物全国学术研讨会论文集[C];2010年
2 齐建华;徐志茹;;Fenton氧化作用机理及其在水处理中的应用[A];2010年全国给水排水技术信息网年会论文集[C];2010年
3 李建军;乔勇;;Fenton试剂在沙钢焦化厂废水工程中的研究与应用[A];苏、鲁、皖、赣、冀五省金属学会第十五届焦化学术年会论文集(上册)[C];2010年
4 彭志闯;李世清;白新革;;Fenton氧化工艺处理焦化废水实践[A];苏、鲁、皖、赣、冀五省金属学会第十五届焦化学术年会论文集(上册)[C];2010年
5 陈慧;杨文华;单志华;;电-Fenton对淀粉的氧化及其与胶原蛋白作用[A];中国化学会第28届学术年会第17分会场摘要集[C];2012年
6 刘伟;艾智慧;张礼知;;新型中性三维电-Fenton水污染治理体系构建[A];中国化学会第28届学术年会第2分会场摘要集[C];2012年
7 张杨阳;苑春刚;张艳;;基于类Fenton反应脱除气态元素汞的研究[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
8 尤立娟;王学峰;陈俊祥;彭凤武;王宏娟;臧晓;;常温下Fenton试剂催化氧化苯胂酸的研究[A];2011中国环境科学学会学术年会论文集(第二卷)[C];2011年
9 ;Detection of Peptide Damage Induced by Fenton Reaction with Electrochemical Biosensor[A];第十一次中国生物物理学术大会暨第九届全国会员代表大会摘要集[C];2009年
10 张国俊;Wun Jern Ng;纪树兰;;采用Fenton氧化和反渗透处理抗生素废水的可行性研究(英文)[A];第二届中国膜科学与技术报告会论文集[C];2005年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 张扬、特约记者李先祥;绿色处废 受益环保[N];战士报;2011年
2 本报记者 张向辉 实习生 刘武林;用才智破解企业难题[N];渭南日报;2009年
3 李昕;山东向排污特权企业说“不”[N];人民政协报;2009年
4 徐守福 付士波;华泰1.5亿元建世界最先进污水深度处理工程[N];消费日报;2009年
5 记者 罗佳旻 通讯员 胡维维;亚洲浆纸花重金升级污水处理系统[N];宁波日报;2009年
6 孙行之;梦境在别处[N];第一财经日报;2011年
7 Esther Chapman;股票期权谈判总揽(上)[N];网络世界;2001年
8 张景宇;2004年创业投资进入拐点[N];中国高新技术产业导报;2004年
9 小力;环保政策趋严造纸企业进入高压期[N];中国包装报;2009年
10 陆志城;淋球菌耐药情况严重[N];医药经济报;2002年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 彭菲;冰相中对氯苯酚的光-Fenton效应研究[D];吉林大学;2010年
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3 胡晓斌;碳纳米管负载四氧化三铁复合纳米粒子的制备及其对17α-甲基睾酮的类Fenton降解研究[D];南京大学;2012年
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5 刘运德;Fenton-like反应降解三氯乙稀的碳氯同位素分馏及其环境意义[D];中国地质大学;2013年
6 李彦刚;US-Fenton法处理炸药废水的试验研究[D];西北农林科技大学;2013年
7 杨雪晶;用于水中微量污染物清除的非均相Fenton反应体系:催化剂与作用机理研究[D];华东理工大学;2014年
8 胡立芳;有机砷废渣的半固相Fenton氧化脱毒及稳定化/固化机理研究[D];浙江大学;2010年
9 班福忱;三维电极-Fenton试剂法处理苯酚废水的试验研究[D];东北大学;2010年
10 向罗京;非均相Fenton反应催化剂的制备及其在难降解有机物处理中的应用[D];武汉大学;2009年
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1 贺明宇;以氧化还原电位控制Fenton反应处理模拟苯酚废水[D];西安建筑科技大学;2010年
2 周煜;Fenton、光Fenton氧化处理剩余污泥研究[D];湖南大学;2010年
3 张金玲;Fenton 氧化—混凝沉淀法深度处理造纸废水研究[D];山东建筑大学;2011年
4 王贞;Fenton-厌氧工艺处理合成制药废水的研究[D];西南交通大学;2010年
5 稂友明;混凝-Fenton氧化法处理印染废水试验研究[D];长沙理工大学;2010年
6 杨立鹏;中和沉淀-Fenton混凝处理蓄电池生产废水工艺及机理研究[D];哈尔滨工业大学;2010年
7 李凡;混凝-Fenton法预处理中纤板废水的试验研究[D];南京林业大学;2010年
8 李晓科;蒙脱土负载铁铝复合氧化物催化Fenton反应降解高浓度苯酚废水[D];华东理工大学;2011年
9 任宁梅;粉煤灰吸附-Fenton氧化再生法深度处理焦化废水[D];大连理工大学;2011年
10 刘英;非均相Fenton法深度降解活性染料废水的研究[D];大连理工大学;2011年
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