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《重庆大学》 2009年
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Co(C_3H_6NS_2)_3·C_6H_(12)N_2S_3催化降解两种直接类染料的研究

黄小红  
【摘要】: 论文采用常温饱和溶液蒸发法,一硫化四甲基秋兰姆(TMTM)与钴(Ⅱ)发生原位反应得到一种新型催化剂Co(C_3H_6NS_2)_3·C_6H_(12)N_2S_3的单晶,通过单晶X衍射法、红外光谱法和C、N和H元素分析法对该单晶结构进行了表征;该单晶的空间群为P-1,在不对称单元中有1个Co(Ⅲ)中心,3个新配体C_3H_7NS_2和1个游离态的TMTM;Co(Ⅲ)呈现出稍微偏斜的八面体的配位几何构型。 作者利用该单晶作为非均相Fenton法的催化剂催化氧化降解了直接兰6和直接绿28。研究显示:在紫外光照射下或微波处理时,废水在酸性和碱性条件下,染料的降解去除率和矿化率都较高。在Fenton处理结束后,通过过滤,该催化剂可反复使用,从而节约了处理成本,减少了二次污染。 该催化剂对2种直接类染料都有一定的吸附作用,但是吸附不强;催化剂对染料的吸附作用都随着pH值的增大而吸附增强,在450W的汞灯照射下,该催化剂在90min后,在所测pH值范围内,对直接兰6和直接绿28的最大吸附量分别为6.33%和5.99%;在微波条件下,自制催化剂在10min后,对2种染料的最大吸附量分别为5.17%和4.86%。相比于紫外光照射下,吸附稍有减弱。 论文通过单因素法和正交实验法分别讨论了影响非均相Fenton法的4个主要因素,即:废水的pH值、催化剂的投加量、染料的初始浓度和H_2O_2的投加量。得到了处理2种染料废水的优化条件。 在紫外光条件下,优化实验方案为:对于直接兰6,在酸性时,pH值为3.0,催化剂的加入量为1200mg·L~(-1),H_2O_2的加入量为Q=800μL/L,直接兰6的初始浓度为50mg·L~(-1);在碱性时,pH值为10.0,催化剂的加入量为1600mg·L~(-1),H_2O_2的加入量为Q=800μL/L,直接兰6的初始浓度为10mg·L~(-1)。 对于直接绿28,在酸性时,pH值为3.0,催化剂的加入量为1600mg·L~(-1),H_2O_2的加入量为Q=1000μL/L,直接绿28的初始浓度为100mg·L~(-1);在碱性时,pH值为10.0,催化剂的加入量为1200mg·L~(-1),H_2O_2的加入量为Q=1000μL/L,直接绿28的初始浓度为50mg·L~(-1)。 对于2种染料在紫外光条件下,pH值对去除率的影响最大,其次是催化剂的加入量,再下来是H_2O_2的投加量,最后是染料的初始浓度。 微波条件下:对于直接兰6,pH值对去除率的影响最大,其次是催化剂的加入量,再下来是H_2O_2的投加量,最后是直接兰6的初始浓度;最佳配方为:pH值为3.0,催化剂的加入量为400mg·L~(-1),H_2O_2的加入量为Q=800μL/L,直接兰6的初始浓度为50mg·L~(-1)。或者pH值为10.0,催化剂的加入量为600mg·L~(-1),H_2O_2的加入量为Q=800μL/L,直接兰6的初始浓度为50mg·L~(-1)。 对于直接绿28,在酸性条件下,pH值对去除率的影响最大,其次是催化剂的加入量,再下来是H_2O_2的投加量,最后是直接绿28的初始浓度。这与直接兰6系统一致。即由此确定的最佳试验条:pH值为3.0,催化剂的加入量为600mg·L~(-1),H_2O_2的加入量为Q=1000μL/L,直接绿28的初始浓度为100mg·L~(-1)。 在碱性条件下,pH值对去除率的影响最大,其次是H_2O_2的投加量,再下来是催化剂的加入量,最后是直接绿28的初始浓度。即由此确定的最佳试验条件为:pH值为10.0,催化剂的加入量为600mg·L~(-1),H_2O_2的加入量为Q=1000μL/L,直接绿28的初始浓度为10mg·L~(-1)。 论文还研究了在紫外光条件下动力学,2种直接类染料在前10min内的反应动力学符合Langmuir-Hinshelwood动力学模型,都具有良好的线性关系;在pH=3.0时,直接兰6和直接绿28的线性关系式分别为:y=18.912x+0.0131 (R~2=1)和y=20.947x+0.0056 (R~2=0.9999);2种反应系统的反应速率常数k分别为0.76×10~2和1.79×10~2 mg(L·min)~(-1),吸附常数K分别为6.93×10~(-4)和2.64×10~(-4) L·mg~(-1)。在pH=10.0时,直接兰6和直接绿28的线性关系式分别为:y=21.758x–0.0033 (R2=1)和y=22.122x–0.0016 (R~2=0.9999);2种反应系统的反应速率常数k分别为3.03×10~2和6.25×10~2mg(L·min)~(-1),吸附常数K分别为7.23×10~(-5)L·mg~(-1)和7.23×10~(-5)L·mg~(-1)。 论文也研究了在微波条件下2种直接类染料的降解动力学,在前10min内2种染料的降解反应为准一级动力学。
【学位授予单位】:重庆大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:X703

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