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《西南石油大学》 2017年
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多环芳香烃在超临界CO_2中的溶解度模型研究

张倩  
【摘要】:超临界流体(Supercritical fluids,SCF)在石油化工中主要应用于超临界萃取技术,如超临界流体萃取多环芳香烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAH)。PAHs是一种烃类化合物,其分子结构中含有两个或两个以上的苯环结构。而在超临界萃取过程中,PAHs在SCF中的溶解度是进行萃取参数选择和设备操作的关键。超临界CO_2(SCCO_2)是SCF中最常见的一种流体,它无毒、不爆炸、价格相对低廉。目前,确定PAHs在SCCO_2中的溶解度的方法主要有实验法、状态方程法、半经验缔合模型和智能模型。实验测定溶解度较准确,但耗时费力、成本较高。状态方程法需要溶质的临界参数,很多情况下溶质的临界参数并不清楚。针对此问题,基于分子缔合理论,建立溶解度半经验模型,采用支持向量机(Support Vector Machine,SVM)和遗传算法(Genetic Algorithms,GA)以及灰狼算法(Grey Wolf Optimization,GWO)相结合的方法。建立溶解度模型,主要认识如下:(1)基于Chrastil模型和改进的Chrastil模型,提出了新的五参数和六参数的半经验缔合模型,关联了 PAHs在SCCO_2中的溶解度。并与国外公开发表的17种半经验缔合模型进行对比,结果表明新模型误差较低(AARD=7.53%,7.57%,8.01%),能很好的计算PAHs在SCCCO_2中的溶解度。(2)采用支持向量机(SVM)和遗传算法(GA)相结合的方法,建立了 PAHs在SCCO_2中的溶解度模型(GA-SVM)。运用PAHs在SCCO_2中的470个实验溶解度数据,对GA-SVM模型进行了训练(329个)和预测(141个)。结果表明:GA-SVM模型能较好地预测PAHs在SCCO_2中的溶解度,绝对相对偏差(AARD)最小为5.78%,最大7.77%,平均为5.94%。最后对新模型进行了验证及有效性评价,建立了模型适用的温度和压力范围:温度308.15~348.15 K,压力7.98~35.59MPa。(3)采用支持向量机(SVM)和灰狼算法(GWO)相结合的方法,建立了 PAHs在SCCO_2中的溶解度模型(GWO-SVM)。运用PAHs在SCCO_2中的9种物质(共888个实验溶解度数据),对GWO-SVM模型进行了训练(626个)和预测(262个)。结果表明:GWO-SVM模型能较好地预测PAHs在SCCO_2中的溶解度,AARD 最小为0.27%,最大7.51%,平均为2.64%。最后对新模型进行了验证及有效性评价,建立了模型适用的温度和压力范围:温度308.05~348.15 K,压力7.83~35.59MPa。(4)在同一温度和压力条件下,选取精度较高的半经验缔合模型、GA-SVM模型和GWO-SVM模型进行对比分析,优选出精度最高的模型:GWO-SVM模型(AARD=1.42%)。该模型泛化能力强、准确度高,尤其适用于等温低压条件,同时能够为模型在油田应用提供一种实用方法。
【学位授予单位】:西南石油大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:O625.1;O645.12

【参考文献】
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