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《成都理工大学》 2012年
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成都市大气降水中无机硫、氮同位素的变化特征

杜锋  
【摘要】:为了打造和建设“世界生态田园城市”,成都市政府出台了一系列有效的环境整治措施,使成都市空气质量得到了一定程度的改善。根据2006~2010成都市环境质量公报显示,成都市区的空气质量有逐渐变好的趋势,但是酸雨问题依然严重,特别是城东地区表现得尤其明显。寻找降水中酸性物质的来源,成为改善成都市大气环境质量的决定性因素。稳定同位素法是追踪酸雨前体物二氧化硫、铵和氮氧化物的可靠技术。 本论文对成都市东区2011年5月~2011年10月的大气降水进行连续采样,共收集了38个样品。系统研究了样品中各离子特性、硫、氮同位素分布规律、影响因素及特征值,揭示了大气降水中硫、氮的来源,为成都市大气污染的防治提供理论依据。 研究结果表明: (1)降水中阴离子加权平均当量浓度为硫酸根硝酸根氯离子氟离子,硫酸根对无机阴离子总量的贡献为69.18%,硝酸根对无机阴离子总量的贡献为17.69%,酸雨类型主要是硫酸型,硝酸根浓度逐渐升高,酸雨类型有向硫酸和硝酸混合型转变的趋势。阳离子加权平均当量浓度为铵离子钙离子钾离子钠离子镁离子,铵离子对无机阳离子总量的贡献为59.14%,铵离子对大气降水中氮增加贡献变大。研究区大气降水pH范围为2.56~6.27,均值为3.96,酸雨的比例占92.1%,研究区降水的酸性及酸化频率非常高,相比过去,酸雨频率有所降低; (2)研究区大气降水的硫同位素端元值在-1.5~+6.6‰之间,平均值为+2.6‰。降水样品中,硫同位素的月平均值偏正,同位素值8月份10月份6月份9月份7月份5月份,硫同位素值具有较为明显的月变化特征,出现这种月变化可能是研究区在不同的季节产生不同的风向造成的,温度、降雨频率、pH值和硫酸根浓度对硫同位素值的变化影响较小。研究区大气降水铵氮同位值在-27.3~-11.0‰之间,平均值为-21.8‰。铵氮同位素的月平均值偏负,同位素值8月份7月份5月份6月份10月份9月份,铵氮同位素值的月变化较为明显,温度是影响铵氮同位素值的一个因素,风向、降雨频率、pH值和铵离子浓度对铵氮同位素值的变化影响较小。研究区大气降水硝氮同位值范围为-9.8~-0.2‰,平均值为-5.2‰。硝氮同位素的月平均值偏负,同位素值5月份8月份9月份10月份7月份6月份,硝氮同位素的月平均变化较为显著,风向、温度、降雨频率、pH值和硝酸根浓度对硝氮同位素值变化的影响较小; (3)研究区大气降水中硫的来源有陆地释放硫,煤、石油燃烧释放的硫,化学硫和含硫燃料燃烧的冶炼厂排放的硫。机动车燃烧的石油释放的硫是研究区大气降水中硫增加的主要原因,煤的燃烧对研究区大气降水中硫的增加贡献较小,成都市工业及能源结构调整正在发挥积极作用,海源硫对研究区硫增加只在夏季有贡献。人兽排泄物释放的铵为大气降水中铵氮的主要来源,农业土壤释放源对大气降水中铵氮增加贡献具有季节性。硝氮的来源同硫一样,主要来自机动车尾气的排放,农业土壤的释放和生物过程是研究区大气降水中硝氮增加的另一个原因,而闪电过程只在夏季的雷雨过程中对硝氮的增加有贡献; (4)降水样品中铵离子、硝酸根和硫酸根间相关性较好,钾离子、钠离子、钙离子和镁离子间相关性系数也较高,它们可能有着相同的来源。降水中各无机离子主要以硝酸钙、硝酸镁、硝酸钾、硫酸钾、硝酸铵和硫酸铵的形式存在。这些化合物中的酸式盐的降水中的水解,对降水pH值的降低有贡献。硫酸根/硝酸根的比值为3.03,相比2011年有所上升,硫酸根和硝酸根仍为研究区降水的主要致酸因子。硫酸根/(硝酸根+氯离子)的比值为2.60,表明硝酸根对降水的酸性贡献有增大的趋势。
【学位授予单位】:成都理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:P426.612

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