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硼酸镁晶须/聚碳酸酯复合材料的制备及性能研究

陈彦辉  
【摘要】:聚碳酸酯(PC)具有高冲击强度、尺寸稳定、阻燃性、透明性和无毒无味等特点,作为工程塑料广泛应用于机械传动、建筑、电子信息和医疗器械等领域,然而由于PC对缺口敏感易开裂、耐磨和加工流动性较差等缺点限制了在一些领域中的应用。硼酸镁晶须(Mg_2B_2O_5w)具有膨胀系数低、尺寸细小、化学性质稳定和极高的性价比等优点,作为新型增强体材料在改性聚合物材料方向的研究受到人们极大关注。本文选用硼酸酯(BE)偶联剂对Mg_2B_2O_5w表面进行改性,并通过熔融共混和注塑成型等工艺制备了未改性Mg_2B_2O_5w和经BE改性的Mg_2B_2O_5w分别填充的PC基复合材料,系统研究了Mg_2B_2O_5w改性及其含量对PC基复合材料的结构、形貌以及力学性能的影响,初步探讨了Mg_2B_2O_5w填充PC基复合材料的热学性能的影响,得到主要结论如下:(1)BE成功接枝到了Mg_2B_2O_5w表面上,其接枝率约为2.1%,经过BE表面改性后提高了Mg_2B_2O_5w在PC基体中分散性和晶须与基体之间的界面性能。(2)Mg_2B_2O_5w/PC和BE-Mg_2B_2O_5w/PC复合材料的强度随Mg_2B_2O_5w的含量增加而提高,当Mg_2B_2O_5w含量为3wt%时,两种复合材料的拉伸和弯曲强度达到最大值,其中,拉伸强度相比于纯PC分别提高了12.5%和17.2%,而弯曲强度分别提高了3.25%和4.62%;当其含量超过3wt%时,由于晶须在基体中的局部团聚现象严重削弱了其进一步的增强增韧作用;复合材料的杨氏和弯曲模量随晶须含量的增加而提高,其中,杨氏模量实测值同Halpin-Tsai和Guth公式计算结果基本吻合;Mg_2B_2O_5w的引入导致复合材料的冲击韧性急剧下降,且出现明显韧-脆转变。(3)复合材料的储能模量′随Mg_2B_2O_5w含量的增加而增加,Mg_2B_2O_5w对PC分子链的固定作用,特别是经BE改性后的Mg_2B_2O_5w表面小分子链与PC分子链之间的物理缠结作用,复合材料在玻璃态时的储能模量′相对于纯PC显著提高。但两种Mg_2B_2O_5w的加入并未提高复合材料的玻璃化转变温度g。(4)当Mg_2B_2O_5w含量较低时,晶须在PC基体中均匀分散并与之充分接触,对PC分子链的催化裂解作用强于其捕获分子链自由基和热降解屏障效应,急剧降低了复合材料的热稳定性。而当晶须含量增加时,对后两者的作用明显强于其催化裂解作用,有效遏制复合材料热稳定性的降低,并在一定程度上得到提高。Mg_2B_2O_5w对PC基体的热降解反应的影响主要有三个阶段:在降解反应的初期,Mg_2B_2O_5w能捕获PC分子链的末端异亚丙基断裂所产生的自由基,并限制其移动从而阻碍反应的发生,提高反应起始温度;热降解反应中期,Mg_2B_2O_5w在温度较高时对PC分子链的催化裂解作用导致其反应速率的增加;降解过程的中后期,高热稳定性的Mg_2B_2O_5w与外层PC降解固相残留物相结合形成屏障结构,从而阻碍内外热量的传导和反应生成物的逸散,导致降解残留物增加。(5)Mg_2B_2O_5w的加入提高了PC的热降解活化能,且PC及其复合材料的降解活化能均随反应的进行而增加,说明其降解过程为复杂的多步反应过程,复合材料活化能的增加归结于稳定降解中间产物的形成。


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